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利用TALYS和EMPIRE研究质子诱发钼靶核反应

孙慧 陈志强 韩瑞 刘丙岩 张鑫 田国玉 石福栋

孙慧, 陈志强, 韩瑞, 刘丙岩, 张鑫, 田国玉, 石福栋. 利用TALYS和EMPIRE研究质子诱发钼靶核反应[J]. 原子核物理评论. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004
引用本文: 孙慧, 陈志强, 韩瑞, 刘丙岩, 张鑫, 田国玉, 石福栋. 利用TALYS和EMPIRE研究质子诱发钼靶核反应[J]. 原子核物理评论. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004
Hui SUN, Zhiqiang CHEN, Rui HAN, Bingyan LIU, Xin ZHANG, Guoyu TIAN, Fudong SHI. Study of Proton Induced Reactions on Molybdenum Using TALYS and EMPIRE[J]. Nuclear Physics Review. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004
Citation: Hui SUN, Zhiqiang CHEN, Rui HAN, Bingyan LIU, Xin ZHANG, Guoyu TIAN, Fudong SHI. Study of Proton Induced Reactions on Molybdenum Using TALYS and EMPIRE[J]. Nuclear Physics Review. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004

利用TALYS和EMPIRE研究质子诱发钼靶核反应

doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004
基金项目: 国家自然科学基金委员会-中国科学院大科学装置科学研究联合基金资助项目(U1832205);国家自然科学基金资助项目(11875298)
详细信息
    作者简介:

    孙慧(1994–),女,山东聊城人,博士研究生,从事核能科学与工程研究,E-mail:sunhui@impcas.ac.cn

    通讯作者: 陈志强,E-mail:zqchen@impcas.ac.cn
  • 中图分类号: O571.42+2

Study of Proton Induced Reactions on Molybdenum Using TALYS and EMPIRE

Funds: Joint Large-Scale Scientific Facility Funds of NSFC and CAS(U1832205); National Natural Science Foundation of China(11875298)
More Information
  • 摘要: 利用加速器直接生产99Mo和99mTc在核医学领域具有良好的发展前景,精确可靠的核反应数据对于同位素生产具有重要意义。本文通过对EXFOR数据库中natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应截面实验数据进行分析,采用多项式拟合实验数据给出参考值。并利用TALYS-1.95和EMPIRE-3.2.3程序结合不同能级密度、预平衡发射等模型 计算了40 MeV能量以下natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99mTc、100Mo(p, 2n)99mTc核反应的激发函数。对于natMo(p, x)96m+gTc核反应,TALYS-1.95程序采用能级密度输入参数ldmodel 6时,preeqmode 1, 2模型计算结果与实验数据符合最好。对于100Mo(p, x)99Mo核反应,TALYS-1.95程序采用能级密度输入参数ldmodel 6时,preeqmode 4模型计算结果与实验数据符合最好。对于100Mo(p, x)99Mo核反应,EMPIRE-3.2.3程序LEVDEN 2模型计算结果与实验数据符合最好。
  • 图  1  (在线彩图)natMo(p, x)96m+gTc激发函数多项式拟合结果、IAEA参考值与实验数据对比

    图  2  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数多项式拟合结果与实验数据对比

    图  3  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mTc激发函数多项式拟合结果与实验数据对比

    图  6  (在线彩图)natMo(p, x)96m+gTc激发函数TALYS-1.95程序四种预平衡发射模型及GDH模型计算结果

    图  9  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数TALYS-1.95程序四种预平衡发射模型及GDH模型计算结果

    图  14  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mTc激发函数EMPIRE-3.2.3程序四种能级密度模型及PCROSS=1.5、HMS=1、MSC=1计算结果

    图  4  (在线彩图)natMo(p, x)96m+gTc激发函数不同反应机制的贡献TALYS-1.95程序ldmodel 6计算结果

    图  5  (在线彩图)natMo(p, x)96m+gTc激发函数TALYS-1.95程序六种能级密度模型计算结果

    图  7  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数不同反应机制的贡献TALYS-1.95程序ldmodel 6计算结果

    图  8  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数TALYS-1.95程序六种能级密度模型计算结果

    图  10  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数EMPIRE-3.2.3程序四种能级密度模型及PCROSS=1.5、HMS=1、MSC=1计算结果

    图  11  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mTc激发函数不同反应机制的贡献TALYS-1.95程序ldmodel 6计算结果

    图  12  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mT激发函数TALYS-1.95六种能级密度模型计算结果

    图  13  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mTc激发函数TALYS-1.95四种预平衡发射模型计算结果

    表  1  TALYS-1.95程序能级密度模型、预平衡发射模型及GDH模型输入参数说明

    输入参数 模型说明
    ldmodel 1(默认参数) Constant temperature + Fermi gas model(CTFGM)
    ldmodel 2 Back-shifted Fermi gas model(BSFGM)
    ldmodel 3 Generalised superfluid model(GSFM)
    ldmodel 4 Microscopic level densities (Skyrme force) from Goriely's tables
    ldmodel 5 Microscopic level densities (Skyrme force) from Hilaire's combinatorial tables
    ldmodel 6 Microscopic level densities (temperature dependent HFB, Gogny force) from Hilaire's combinatorial tables
    preeqmode 1 Exciton model: Analytical transition rates with energy-dependent matrix element.
    preeqmode 2(默认参数) Exciton model: Numerical transition rates with energy-dependent matrix element.
    preeqmode 3 Exciton model: Numerical transition rates with optical model for collision probability.
    preeqmode 4 Multi-step direct/compound model
    preeqmode 5(GDH) The geometry dependent hybrid model
    下载: 导出CSV

    表  2  EMPIRE-3.2.3程序能级密度模型及PCROSS、HMS、MSC输入参数说明

    输入参数 模型说明
    LEVDEN 0(默认参数) EMPIRE-specific level densities, adjusted to RIPL-3 experimental Dobs and to discrete levels.
    LEVDEN 1 Generalized Superfluid Model (GSM, Ignatyuk et al.), adjusted to RIPL experimental Dobs and to discrete levels.
    LEVDEN 2 Gilbert-Cameron level densities (parametrized by Ijinov et al.), adjusted to RIPL experimental
    Dobs and to discrete levels.
    LEVDEN 3 RIPL-3 microscopic HFB level densities.
    PCROSS Exciton model with Iwamoto-Harada cluster emission.
    HMS Controls Monte Carlo pre-equilibrium calculations.
    MSC Controls Multi-step Compound calculations.
    下载: 导出CSV
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-01-14
  • 修回日期:  2021-03-18

利用TALYS和EMPIRE研究质子诱发钼靶核反应

doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004
    基金项目:  国家自然科学基金委员会-中国科学院大科学装置科学研究联合基金资助项目(U1832205);国家自然科学基金资助项目(11875298)
    作者简介:

    孙慧(1994–),女,山东聊城人,博士研究生,从事核能科学与工程研究,E-mail:sunhui@impcas.ac.cn

    通讯作者: 陈志强,E-mail:zqchen@impcas.ac.cn
  • 中图分类号: O571.42+2

摘要: 利用加速器直接生产99Mo和99mTc在核医学领域具有良好的发展前景,精确可靠的核反应数据对于同位素生产具有重要意义。本文通过对EXFOR数据库中natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应截面实验数据进行分析,采用多项式拟合实验数据给出参考值。并利用TALYS-1.95和EMPIRE-3.2.3程序结合不同能级密度、预平衡发射等模型 计算了40 MeV能量以下natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99mTc、100Mo(p, 2n)99mTc核反应的激发函数。对于natMo(p, x)96m+gTc核反应,TALYS-1.95程序采用能级密度输入参数ldmodel 6时,preeqmode 1, 2模型计算结果与实验数据符合最好。对于100Mo(p, x)99Mo核反应,TALYS-1.95程序采用能级密度输入参数ldmodel 6时,preeqmode 4模型计算结果与实验数据符合最好。对于100Mo(p, x)99Mo核反应,EMPIRE-3.2.3程序LEVDEN 2模型计算结果与实验数据符合最好。

English Abstract

孙慧, 陈志强, 韩瑞, 刘丙岩, 张鑫, 田国玉, 石福栋. 利用TALYS和EMPIRE研究质子诱发钼靶核反应[J]. 原子核物理评论. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004
引用本文: 孙慧, 陈志强, 韩瑞, 刘丙岩, 张鑫, 田国玉, 石福栋. 利用TALYS和EMPIRE研究质子诱发钼靶核反应[J]. 原子核物理评论. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004
Hui SUN, Zhiqiang CHEN, Rui HAN, Bingyan LIU, Xin ZHANG, Guoyu TIAN, Fudong SHI. Study of Proton Induced Reactions on Molybdenum Using TALYS and EMPIRE[J]. Nuclear Physics Review. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004
Citation: Hui SUN, Zhiqiang CHEN, Rui HAN, Bingyan LIU, Xin ZHANG, Guoyu TIAN, Fudong SHI. Study of Proton Induced Reactions on Molybdenum Using TALYS and EMPIRE[J]. Nuclear Physics Review. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021004
    • 99mTc是核医学影像诊断中应用最广泛的放射性核素之一,在疾病的诊断及治疗中起着重要的作用[1-2]。由于99mTc($ T_{1/2} $=6.007 h)半衰期较短,核医学领域中通常利用99Mo($ T_{1/2} $=65.924 h)衰变产生99mTc制备成99Mo/99mTc发生器供临床使用。发生器所需的99Mo可以通过高浓缩铀(High Enriched Uranium,HEU) 实验堆裂变法、溶液堆裂变法、98Mo中子活化法、加速器驱动裂法变、加速器驱动光子诱导法及加速器质子反应法等途径产生。其中,HEU实验堆裂变法通过辐照高浓度235U产生99Mo,主要优点是生成的99Mo比活度高,但存在基础设施老旧、核扩散风险等明显弊端[3-4]。溶液堆裂变法使用高/低浓缩铀盐溶液作为燃料,裂变235U 产生99Mo,生产系统负温度系数大、固有安全性好,99Mo生产周期短,但同样存在核扩散风险等缺点[5]98Mo中子活化法不使用HEU,高放射性废物少,但由于98Mo(n, $\gamma $)热中子俘获截面较小,99Mo产品比活度远低于裂变法[6]。加速器驱动裂变法利用低浓缩铀(Low Enriched Uranium, LEU),铀靶置于水溶液中,靶材可以重复利用且避免了使用HEU的核扩散风险,其难点在于高强度中子源的开发及长期稳定运行的维护,经济成本较高[7]。加速器驱动光子诱导法主要利用100Mo($\gamma $, n)反应产生99Mo,相比98Mo中子活化法其生产率较高,高放废物远低于传统HEU实验堆裂变法,但该方法在高能量高强度电子加速器研发方面存在明显的技术挑战[8]。相比以上方法,加速器质子反应法利用加速质子轰击钼靶,通过100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc反应同时生成99Mo和99mTc,产率高,几乎不产生任何放射性废料,且加速器所需体积小,操作方便,可以配合医院就地制备99Mo和99mTc,是替代传统反应堆生产方式的重要途径,具有良好的发展前景,引起了国际上的广泛关注[9-25]

      精确可靠的100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应数据对于加速器 生产99Mo和99mTc至关重要,96m+gTc是质子轰击天然钼靶产生的放射性同位素杂质,且natMo(p, x)96m+gTc反应可用于带电粒子监测,因此natMo(p, x)96m+gTc核反应数据对于99Mo和99mTc同位素生产时的质子束监测及分离提纯具有重要意义。近年来,国际上已经开展了大量截面数据的实验测量,相关数据已被收集在EXFOR实验数据库[26],然而各家实验数据存在很大的分歧,特别是在关键能区截面数据的差异高达250 mb[9, 11, 13, 15-16, 18-25]。核工程、核医学等应用领域无法直接使用实验数据进行计算,需要对现有实验数据进行分析,并结合理论模型计算给出满足实际应用需求的评价数据。当前国际主要的评价数据库中natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应激发函数的评价数据不完善。IAEA仅给出了natMo(p, x)96m+gTc作为带电粒子监测反应的激发函数参考值[27]。理论模型计算对于质子诱发反应机制的深入理解及在核数据评价中给出完整连续的能谱数据等扮演着重要的角色。TALYS[28]和EMPIRE[29]是国际上广泛使用的核反应计算程序,主要考虑了三个主要的核反应机制:直接反应、预平衡发射及复合核衰变。

      本工作对近年的natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应截面实验数据进行分析,采用多项式拟合的方法对实验数据进行拟合,并利用TALYS-1.95和EMPIRE-3.2.3程序研究了能级密度及预平衡发射等反应机制对40MeV以下natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应激发函数的影响。

    • TALYS程序是由荷兰核研究和咨询集团NRG的Koning等[28]开发的一套核反应计算程序,用于计算能量在1 keV到200 MeV范围内的中子、光子、质子、氘核、氚核、3He和α粒子等诱发的核反应。程序考虑了三个主要的核反应机制:直接反应、预平衡发射及复合核衰变,直接反应过程基于光学势模型进行计算,预平衡发射贡献采用激子模型,复合核衰变基于Hauser-Feshbach统计理论。

      本工作所用的TALYS-1.95程序包含了六种能级密度模型(ldmodel 1-6)、四种预平衡发射模型(preeqmode 1-4)。GDH模型(The geometry dependent hybrid model)是由Blann[30]提出的用于非平衡团簇发射的几何依赖混合模型,Konobeyev等[31]将该模型加入TALYS-g中。表1给出了各模型对应输入参数的说明。

      表 1  TALYS-1.95程序能级密度模型、预平衡发射模型及GDH模型输入参数说明

      输入参数 模型说明
      ldmodel 1(默认参数) Constant temperature + Fermi gas model(CTFGM)
      ldmodel 2 Back-shifted Fermi gas model(BSFGM)
      ldmodel 3 Generalised superfluid model(GSFM)
      ldmodel 4 Microscopic level densities (Skyrme force) from Goriely's tables
      ldmodel 5 Microscopic level densities (Skyrme force) from Hilaire's combinatorial tables
      ldmodel 6 Microscopic level densities (temperature dependent HFB, Gogny force) from Hilaire's combinatorial tables
      preeqmode 1 Exciton model: Analytical transition rates with energy-dependent matrix element.
      preeqmode 2(默认参数) Exciton model: Numerical transition rates with energy-dependent matrix element.
      preeqmode 3 Exciton model: Numerical transition rates with optical model for collision probability.
      preeqmode 4 Multi-step direct/compound model
      preeqmode 5(GDH) The geometry dependent hybrid model
    • EMPIRE程序是一款模块化的核反应计算程序,包含了多种核反应理论模型,能够用于核反应理论研究及核数据评价工作。适用于光子、轻粒子(n, p, d, t, 3He, α等)或重离子引起的核反应,入射粒子能量可达200 MeV。

      本工作所用的EMPIRE-3.2.3程序包含了四种能级密度模型(LEVDEN 0-3)、激子模型(PCROSS)、预平衡蒙卡模型(HMS)和多步复合模型(MSC)。表2给出了各模型对应输入参数的说明。

      表 2  EMPIRE-3.2.3程序能级密度模型及PCROSS、HMS、MSC输入参数说明

      输入参数 模型说明
      LEVDEN 0(默认参数) EMPIRE-specific level densities, adjusted to RIPL-3 experimental Dobs and to discrete levels.
      LEVDEN 1 Generalized Superfluid Model (GSM, Ignatyuk et al.), adjusted to RIPL experimental Dobs and to discrete levels.
      LEVDEN 2 Gilbert-Cameron level densities (parametrized by Ijinov et al.), adjusted to RIPL experimental
      Dobs and to discrete levels.
      LEVDEN 3 RIPL-3 microscopic HFB level densities.
      PCROSS Exciton model with Iwamoto-Harada cluster emission.
      HMS Controls Monte Carlo pre-equilibrium calculations.
      MSC Controls Multi-step Compound calculations.
    • 近年来关于natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc 核反应,国际上进行了大量的实验测量,相关的截面数据收录在EXFOR数据库中。由于各家实验数据存在较大分歧,我们首先选择了实验方法更可靠、设备精确度更高的2000年之后的实验数据进行分析,并根据3$ \sigma $原则剔除了偏差过大的实验数据,采用最小二乘法,考虑了各家数据的不确定度,对以上三种核反应截面实验数据进行多项式拟合。

      图1所示,舍弃了2002年Bonardi等[32]实验数据,采用多项式拟合方法对文献[12-15, 18, 20-21, 25, 33-36]中的实验数据进行分析,给出了natMo(p, x)96m+gTc核反应激发函数拟合结果并与IAEA参考值进行对比。由图可见,各家实验数据基本一致,多项式拟合结果与IAEA参考值符合很好。利用相同的方法对100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应截面实验数据进行分析。图2给出了100Mo(p, x)99Mo核反应激发函数多项式拟合结果与实验数据[13-22]的对比,其中,2010年Lebeda等[14],2011年Chodash等[17]给出了natMo(p, x)99Mo截面实验数据,利用天然Mo中100Mo同位素丰度9.82%,即乘以系数10.18得到100Mo(p, x)99Mo截面数据,并在拟合分析时舍弃了2004年Uddin等[12]实验数据。从结果来看,各家实验数据的分歧主要体现在20 MeV能量以上。对文献[13, 15-16, 18, 20-22, 24-25]的实验数据进行分析,舍弃了2006年Khandaker等[25]16.311 MeV入射能量下的偏离较大的实验数据,给出了100Mo(p, 2n)99mTc核反应激发函数多项式拟合结果并与实验数据对比,截面实验数据在$12 \thicksim 20$ MeV能量范围内存在很大分歧,如图3所示。

      图  1  (在线彩图)natMo(p, x)96m+gTc激发函数多项式拟合结果、IAEA参考值与实验数据对比

      图  2  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数多项式拟合结果与实验数据对比

      图  3  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mTc激发函数多项式拟合结果与实验数据对比

    • TALYS-1.95和EMPIRE-3.2.3程序耦合了大量的理论模型,在计算质子诱发钼靶核反应激发函数时灵活简便,本文利用以上两种程序分别计算了40 MeV以下natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应激发函数,并与EXFOR数据库中已有的实验数据进行对比,如图4~14所示。在TALYS-1.95程序计算中,分别采用了六种能级密度模型(默认输入参数:ldmodel 1)、四种预平衡发射模型(默认输入参数:preeqmode 2)和GDH模型(输入参数:preeqmode 5)进行计算。在EMPIRE-3.2.3 程序计算中,采用了四种能级密度模型(默认输入参数:LEVDEN 0)及默认能级密度模型条件下PCROSS=1.5、HMS=1、MSC=1进行计算。

      图  6  (在线彩图)natMo(p, x)96m+gTc激发函数TALYS-1.95程序四种预平衡发射模型及GDH模型计算结果

      图  9  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数TALYS-1.95程序四种预平衡发射模型及GDH模型计算结果

      图  14  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mTc激发函数EMPIRE-3.2.3程序四种能级密度模型及PCROSS=1.5、HMS=1、MSC=1计算结果

    • 天然钼含有七种同位素(92Mo14.53%, 94Mo9.15%,95Mo15.84%, 96Mo16.67%, 97Mo9.60%,98Mo24.39%, 100Mo9.82%),质子诱发天然钼靶反应,可以通过95Mo(p, $ \gamma $), 96Mo(p, n), 97Mo(p, 2n), 98Mo(p, 3n)和100Mo(p, 5n)五种反应道产生96m+gTc,在$0 \thicksim $40 MeV能量范围内主要是(p, n),(p, 2n)和(p, 3n)的贡献。图4给出了natMo(p, x)96m+gTc激发函数不同反应机制的贡献,由图可见,在$0 \thicksim $40 MeV能量范围内主要是复合核衰变过程,9 MeV能量以上出现预平衡发射过程,但贡献较低。图5给出了TALYS-1.95程序六种能级密度模型计算得到的natMo(p, x)96m+gTc核反应激发函数,并与实验数据[10, 12-15, 18, 20-21, 25, 32-36]进行对比。由图可见,12 MeV能量以下各模型计算结果一致,并与实验数据符合很好。$12 \thicksim 20$ MeV能量范围内,ldmodel 6略高于其他模型计算结果。20 MeV能量以上,各模型计算结果差异显著,其中,ldmodel 3在25 MeV以上明显低于实验数据及其他模型计算结果,这是在此能量范围内ldmodel 3对98Mo(p, 3n)反应的低估导致的。TENDL-2019评价数据在16 MeV能量以下范围内明显低于TALYS-1.95各模型计算结果及实验数据,在16 MeV能量以上范围内与TALYS-1.95默认参数ldmodel 1计算结果高度一致。总体上,ldmodel 6与实验数据符合最好,与多项式拟合结果最接近。

      图  4  (在线彩图)natMo(p, x)96m+gTc激发函数不同反应机制的贡献TALYS-1.95程序ldmodel 6计算结果

      图  5  (在线彩图)natMo(p, x)96m+gTc激发函数TALYS-1.95程序六种能级密度模型计算结果

      图6给出了TALYS-1.95程序四种预平衡发射模型及GDH模型计算得到的natMo(p, x)96m+gTc核反应激发函数,并与实验数据[10, 12-15, 18, 20-21, 25, 32-36]进行对比。图6(a)中采用了TALYS-1.95程序默认能级密度参数ldmodel 1,由图可见,10 MeV能量以下各模型计算结果一致,与实验数据符合很好。$10 \thicksim 20$ MeV能量范围内除preeqmode 4外,各模型计算结果一致,与实验数据符合较好。20 MeV能量以上,各模型计算结果均与实验数据差异较大。根据图5给出的能级密度参数ldmodel 6与实验数据符合最好,图6(b)中采用能级密度参数ldmodel 6进行计算,由图可见,preeqmode 1,2计算结果一致,整体与实验数据符合很好,与多项式拟合结果最接近,但在16 MeV能量以下范围内,明显高于TENDL-2019评价数据。图6(a)(b)中preeqmode 4模型在$10 \thicksim 25$ MeV能量范围内对实验数据有明显的高估,这是(p, n)反应道造成的,(p, n)反应道的贡献主要在10 MeV能量以下,而preeqmode 4在计算时对(p, n)强制调用多步直接/复合核模型,在$10 \thicksim $$ 25 $ MeV能量范围内严重高估了(p, n)反应道的贡献。

    • 质子诱发100Mo同位素靶反应,可以通过100Mo(p, pn)和100Mo(p, d)反应道生成99Mo,其中(p, d)反应道在$0 \thicksim 40$ MeV能量范围内贡献很小。图7给出了100Mo(p, x)99Mo激发函数不同反应机制的贡献,由图可见,在$0 \thicksim 40$ MeV能量范围内主要是预平衡发射和复合核衰变过程。图8给出了TALYS-1.95程序六种能级密度模型计算得到的100Mo(p, x)99Mo核反应激发函数,并与实验数据[9-22]进行对比。由图可见,ldmodel 1计算结果与TENDL-2019评价数据符合一致,20 MeV能量以下,ldmodel 6与实验数据符合较好,其他各模型计算结果较为一致但明显低于实验数据。20 MeV能量以上,各模型计算结果差异明显。这种差异主要是TALYS-1.95程序六种能级密度模型对预平衡发射的描述的不一致导致的,20 MeV能量以下,复合核衰变过程贡献占绝对优势,各模型对复合核衰变描述基本一致,模型之间符合较好。20 MeV能量以上,预平衡发射贡献明显并继续升高,各模型对反应描述的差异也逐渐增大。

      图  7  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数不同反应机制的贡献TALYS-1.95程序ldmodel 6计算结果

      图  8  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数TALYS-1.95程序六种能级密度模型计算结果

      图9给出了TALYS-1.95程序四种预平衡发射模型及GDH模型计算得到的100Mo(p, x)99Mo核反应激发函数,并与实验数据[9-22]进行对比。图9(a)中采用了TALYS-1.95程序默认能级密度参数ldmodel 1,由图可见,preeqmode 3计算结果明显低于实验数据及其他模型计算结果,这主要是preeqmode 3对预平衡发射及复合核衰变过程贡献的整体低估导致的。在20 MeV能量以下,preeqmode 1,2,4,5计算结果接近,对复合核衰变描述较为一致,但均不能与实验数据很好地符合。20 MeV能量以上,preeqmode 1,2计算结果接近,其它模型结果差异显著,对预平衡发射的描述的一致性较差。根据图8给出的能级密度参数ldmodel 6与实验数据符合最好,图9(b)中采用能级密度参数ldmodel 6进行计算,由图可见,20 MeV能量以下各模型计算结果一致,并与实验数据符合很好,20 MeV能量以上各模型对预平衡发射描述差异较大,整体来看,preeqmode 4与实验数据符合较好,并与多项式拟合结果接近,但在25 MeV能量以下高于TENDL-2019评价数据。

      图10给出了EMPIRE-3.2.3程序四种能级密度模型及默认能级密度(LEVDEN 0)条件下PCROSS=1.5、HMS=1、MSC=1时 计算得到的100Mo(p, x)99Mo核反应激发函数,并与实验数据[9-22]进行对比。由图可见,LEVDEN0-3计算结果接近,能级密度对100Mo(p, x)99Mo核反应激发函数影响很小。PCROSS=1.5和MSC=1在整个能量范围内明显低于实验数据及其它能级密度模型计算结果。HMS=1在20 MeV以下能量范围内低于实验结果。

      图  10  (在线彩图)100Mo(p, x)99Mo激发函数EMPIRE-3.2.3程序四种能级密度模型及PCROSS=1.5、HMS=1、MSC=1计算结果

    • 质子诱发100Mo同位素靶反应,通过100Mo(p, 2n)反应道生成99mTc,在$0 \thicksim $40 MeV能量范围内主要是复合核衰变的贡献,如图11所示。图12给出了TALYS-1.95程序六种能级密度模型计算得到的100Mo(p, 2n)99mTc核反应激发函数,并与实验数据[9, 11, 13, 15-16, 18-25]进行对比。由图可见,12 MeV能量以下,各模型计算结果一致,与实验数据符合较好。$ 12\thicksim 25$ MeV能量范围内,各模型计算结果均低于实验数据。25 MeV能量以上各模型计算结果与实验数据符合较好。总体上,TALYS-1.95程序六种能级密度模型之间计算结果符合较好,差异不大,这是因为研究能量范围内100Mo(p, 2n)99mTc核反应主要是复合核衰变过程的贡献,各模型对其描述具有很高的一致性。

      图  11  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mTc激发函数不同反应机制的贡献TALYS-1.95程序ldmodel 6计算结果

      图  12  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mT激发函数TALYS-1.95六种能级密度模型计算结果

      图13给出了TALYS-1.95程序四种预平衡发射模型及GDH模型计算得到的100Mo(p, 2n)99mTc核反应激发函数,并与实验数据[9, 11, 13, 15-16, 18-25]进行对比。图13(a)中采用了TALYS-1.95程序默认能级密度参数ldmodel 1进行计算,图13(b)采用了能级密度参数ldmodel 6。由图可见,图(a)各模型之间及图(b)各模型之间计算结果均差异不大,各模型对100Mo(p, 2n)99mTc核反应复合核衰变过程的描述具有很高的一致性。相比能级密度参数ldmodel 1,采用ldmodel 6时图(b)中各preeqmode模型计算结果在10 MeV能量以下与实验数据符合更好,在$10 \thicksim $25 MeV能量范围内更接近实验数据,但仍有明显低估。

      图  13  (在线彩图)100Mo(p, 2n)99mTc激发函数TALYS-1.95四种预平衡发射模型计算结果

      图14给出了EMPIRE-3.2.3程序四种能级密度模型及默认能级密度(LEVDEN 0)条件下PCROSS=1.5、HMS=1、MSC=1 时计算得到的100Mo(p, 2n)99mTc核反应激发函数,并与实验数据[9, 11, 13, 15-16, 18-25]进行对比。由图可见,10 MeV能量以下各模型计算结果一致,与实验数据符合较好。$10 \thicksim $18 MeV能量范围内,LEVDEN 2略高于其他模型计算结果,但与实验数据符合最好。18 MeV能量以上,各模型计算结果一致,与实验数据符合较好。总体上,LEVDEN 2与实验数据符合最好,并与多项式拟合结果最接近,但在10 MeV能量以上范围内高于TENDL-2019评价数据。

    • 本文对国际上已有的natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应截面实验数据进行分析,采用多项式拟合实验数据,natMo(p, x)96m+gTc拟合结果与IAEA给出的激发函数参考值一致。并利用TALYS-1.95和EMPIRE-3.2.3程序结合不同能级密度及预平衡发射等模型计算了40 MeV能量以下natMo(p, x)96m+gTc、100Mo(p, x)99Mo、100Mo(p, 2n)99mTc核反应激发函数,主要结论如下:

      (1) natMo(p, x)96m+gTc核反应:TALYS-1.95程序preeqmode 4在计算natMo(p, x)96m+gTc核反应时,对(p, n)强制调用多步直接/复合核模型,严重高估了(p, n)反应道的贡献,导致激发函数计算结果明显区别于其他模型及实验数据。总体上,采用ldmodel 6时,preeqmode 1,2计算结果一致,对natMo(p, x)96m+gTc核反应的描述与实验数据符合最好,并与多项式拟合结果最接近。

      (2) 100Mo(p, x)99Mo核反应:对于TALYS-1.95程序,ldmodel和preeqmode模型计算激发函数的差异主要体现在20 MeV能量以上,20 MeV能量以下模型计算结果具有较高的一致性。这是由于本文所讨论的TALYS-1.95程序各模型对100Mo(p, x)99Mo核反应复合核衰变过程的描述区别较小,且在20 MeV能量以下复合核衰变过程的贡献有明显优势,而在20 MeV能量以上,随着预平衡发射贡献比的提高各模型对激发函数的计算结果差异变大。总体上,采用ldmodel 6时,preeqmode 4与实验数据符合最好,与多项式拟合结果最接近。对于EMPIRE-3.2.3程序计算结果,LEVDEN对100Mo(p, x)99Mo核反应激发函数影响很小,PCROSS和MSC对100Mo(p, x)99Mo核反应 激发函数影响显著。

      (3) 100Mo(p, 2n)99mTc核反应:在$0 \thicksim $40 MeV能量范围内100Mo(p, 2n)99mTc核反应主要是复合核衰变的贡献。TALYS-1.95程序各模型对100Mo(p, 2n)99mTc核反应复合核衰变过程的描述相对一致,因此各模型之间差异较小,计算结果趋势一致,但不能很好地与实验数据符合。EMPIRE-3.2.3程序LEVDEN 2与实验数据符合最好,与多项式拟合结果最接近。

参考文献 (36)

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