-
能谱分析软件采用C#语言开发。如图7所示,软件部分主要是由账户模块、信息模块、测量模块、谱线模块、ROI模块、刻度模块、核素库、分析模块这八大模块构成。软件选用了轻量级Access数据库存储相关数据表,便于在便携式计算机中使用。
分析软件可实时显示测量能谱,自动计算本底、峰面积、净峰面积、半高宽、核素识别、能量分辨率、活度等。其中,核素识别是基于不同核素在衰变过程中会产生不同能量的
$\gamma $ 射线,通过记录射线的能量形成能谱,再将这些特征能量与核素库中对应核素的能量进行对比,从而识别出对应的放射性核素。图8为测量10 min131I标记水所得能谱及计算结果。为了减少辐射测量统计涨落和电子学系统噪声的影响,本文采用了五点三次多项式拟合最小二乘法对谱线进行平滑处理,其公式如下[14]:$$ {Y}_{i}=\dfrac{1}{35}\big[-3({y}_{i-3}+{y}_{i+3})+12({y}_{i-2}+{y}_{i+2})+17{y}_{i}\big], $$ (1) 式中:i为道址序号;
$ {Y}_{i} $ 为光滑后谱线中第i道的计数;$ {y}_{i+3} $ 、$ {y}_{i+2} $ 、$ {y}_{i+1} $ 、$ {y}_{i-1} $ 、$ {y}_{i-2} $ 、$ {y}_{i+2} $ 为所测谱线相应道址上的计数。经光滑后,软件采用了对称零面积变换法进行寻峰,并自动设置ROI区。ROI区信息计算主要包括本底、净峰面积、能量分辨率、半高宽、核素等计算分析。最后,可根据式(2)计算对应放射性核素的活度。$$ \begin{split} A=\dfrac{S}{{P}_{\mathrm{r}}\times t\times \mathrm{\varepsilon }}, \end{split}$$ (2) 式中:A为放射性核素的活度;S为净峰面积;Pr为
$\gamma $ 射线对应的能量分支比;t为测量时间(单位:s);$\varepsilon $ 为系统的探测效率。软件数据库包括ROI信息表、测量对象信息表、能量刻度表、拟合参数表、核素库,如图9所示。其中核素库包含了食品放射性污染测量中的常见核素,如图10所示。
-
探测效率刻度采用不同体积的已知活度的131I溶液作为刻度标样,然后对刻度标样进行测量,获得仪器对不同体积131I刻度标样的探测效率和刻度系数。
食品放射性测量实验流程为:① 取样。对食品和水进行放射性测量时,样品的选取应有较好的代表性。尽量选取在事故中易受污染的食品,比如露天生长的多叶蔬菜(菠菜、白菜等)等,避免土豆等生长在地下的食品;水一般取自露天水源(湖水、库水和河水等),无露天水源的则取自来水;② 样品制备。将①中收集的食品样品去除泥沙,取可食部分,切碎或用粉碎机粉碎;③ 测得环境中的本底计数;④ 取一定体积(或质量)待测样品于马林杯中,压实,开始测量;⑤ 根据③和④的测量能谱,计算核素活度。本文模拟食品受131I污染采用了已知活度131I溶液对食品样品进行标记,作为标记测量样品。在实际测量过程中,为使结果更加准确,可采用刻度系数对测量值进行校正。
$\gamma $ 射线与物质相互作用时,其强度变化满足式(3)所示的指数规律[15]:$$ \begin{array}{c}N={N}_{0}{\mathrm{e}}^{-\mu \rho d}, \end{array}$$ (3) 式中:N为入射后的粒子数;N0为入射前的粒子数;d为物质厚度;ρ为物质密度;μ为
$\gamma $ 射线在该物质中质量吸收系数。本文实验中采用的食品如牛奶、蔬菜等含水量很大,与水的密度与物理形态非常接近。经制样后的食品样品与水具有非常接近的密度和物理形态。因此本文在对食品样品进行测试时采用了水的刻度系数进行活度计算。
-
测量系统的探测效率是指同一个时间段内,探测器探测到的粒子数与由放射源释放出的粒子总数比值,即
$$ \varepsilon=\dfrac{N-N_{\mathrm{b}}}{N_{0}} \times 100 {\text{%}}, $$ (4) 其中N为记录到的粒子数;Nb为本底计数;N0为测量时间内放射源发射的粒子数[16]。
$$ \begin{array}{c}{N}_{0}={P}_{\mathrm{r}}\times T\times A, \end{array} $$ (5) 其中
$ {P}_{\mathrm{r}} $ 为分支比;T为测量时间;A为放射源当前活度(Bq) [16]。放射源活度计算公式如下:
$$ \begin{array}{c}A={A}_{0}{\mathrm{e}}^{-\lambda t}={A}_{0}{e}^{-\tfrac{\mathrm{l}\mathrm{n}2\times t}{{T}_{1/2}}}, \end{array} $$ (6) 其中:A0为放射源校准时的活度(Bq);λ为衰变常数(
$ \frac{1}{\lambda }=1.44{T}_{1/2} $ );t为自校准后到测量的时间间隔[16]。采用探测效率的倒数作为刻度系数K,对测量计数率进行修正,如式(7):
$$ \begin{array}{c}K=\dfrac{1}{\varepsilon }。 \end{array} $$ (7) -
MDA用于表征探测器在低本底环境或者对低放射性活度核素测量条件下所能探测到的最小活度,在95%的置信水平时,可表示为[17]
$$ \begin{array}{c}{\rm{MDA}}=\dfrac{{L}_{\mathrm{D}}}{\varepsilon \boldsymbol\cdot {P}_{r}\boldsymbol\cdot T}=\dfrac{2.71+4.65\sqrt{{B}_{\mathrm{t}}}}{\varepsilon \boldsymbol\cdot {P}_{r}\boldsymbol\cdot T},\end{array} $$ LD为最小可探测限;Bt为ROI的本底计数;
$ \varepsilon$ 为系统的探测效率;T为测量时间(s)。 -
(1) 系统的探测效率和校正系数
131I是核事故发生时生成的早期主要裂变产物之一,占有较大的份额,也是造成食品放射性污染的主要核素[18-19]。本文以测量不同体积食品中131I的活度为例,对仪器进行测试和验证。根据上述理论,实验用131I溶液刻度标样的初始活度浓度为12.3 Bq/mL(溶质为NaI,由沈阳联保疾控中心提供),依次取不同体积的样品进行测量,记录测量结果,并由式(4)~(7)求得系统的探测效率和刻度系数,测量及计算结果如表1所列。由于131I半衰期为8.02 d,其衰变释放的364 keV
$\gamma $ 射线的分支比约为81.7%。本文采用364 keV$ \gamma $ 射线对应的全能峰计算计数率和本底。表 1 不同体积131I标记水样品的探测效率和刻度系数
序号 样品体积/mL 测量时间/s 本底
/cps测量值①
/cps理论值②
/cps探测效率
/%刻度系数 1 100 600 2.7 13.6 944.3 1.16 86.4 2 150 600 2.7 17.4 1 415.1 1.03 96.6 3 200 600 2.7 20.4 1 885.2 0.94 106.6 4 250 600 2.7 23.0 2 354.3 0.86 116.0 5 300 600 2.7 24.8 2 822.6 0.78 127.9 6 350 600 2.7 26.1 3 290.1 0.71 141.0 7 400 600 2.7 27.8 3 743.2 0.67 149.0 8 450 600 2.7 29.1 4 207.3 0.63 159.5 9 500 600 2.7 30.3 4 670.6 0.59 169.3 注:① 测量值为仪器对样品释放射线的测量计数率(含本底);② 理论值为由式(5)和式(6)计算得到单位时间样品中核素衰变释放的伽马数,下同。 根据表1中的数据,经拟合得出100~500 mL范围内探测效率如图11所示。从图11中可以看出,在100~500 mL样品体积范围内,测量系统的探测效率随着样品体积的增大而逐渐减小。
(2) MDA
根据式(8)和表1可以求出系统对不同体积131I样品的MDA,由式(8)可得出,在相同测量时间及相同探测效率下,随着ROI的本底计数增大,MDA也随之增大,所以,当测量样本体积增大时,其本底计数增大,MDA也会增大。结果如图12所示。从图中可以看出,测量时间为600 s时,在100~500 mL体积范围内,MDA与水样体积存在F(x)=0.081 5x+25.346线性关系。本文所研发的测量系统对于300 mL体积水中131I的MDA为50 Bq。
(3) 食品中131I的测量
根据上述取样原则,实验选取了菠菜、海带、牛奶等10种食品,用粉碎机将食品粉碎,取300 mL样品于马林杯中,然后滴定15 mL活度浓度为246 Bq/mL(溶液配制后约108.6 h后,陆续开展本组食品放射性测量实验)的131I水溶液进行标记,搅拌均匀后形成待测样品。由于表2中,经制样后的食品样品与水具有非常接近的密度和物理形态,因此本文在对食品样品进行测试时采用了水的刻度系数进行活度计算,如表2所列。
表 2 131I标记食品样品检测活度浓度及误差
样品
名称体积
/mL测量值
/cps本底/cps 刻度后计数率/cps 理论值/cps 测量活度浓度
/(Bq• L−1)测量误差/% 花菜 300 21.8 2.8 2 434 2 493 8 113 2.38 四季豆 300 19.8 2.8 2 178 2 381 7 259 8.55 茄子 300 20.9 2.8 2 319 2 377 7 729 2.46 菠菜 300 19.8 2.8 2 178 2 360 7 259 7.72 西红柿 300 20.8 2.8 2 306 2 356 7 686 2.12 海带 300 21.8 2.8 2 434 2 349 8 113 3.60 韭菜 300 20.7 2.8 2 293 2 343 7 643 2.14 茼蒿 300 20.2 2.8 2 229 2 339 7 430 4.70 生菜 300 19.6 2.8 2 152 2 330 7 174 7.65 牛奶 300 21.2 2.8 2 357 2 320 7 857 1.60 由于核素对不同样品材料的标记效率不完全一样,同时,存在人为测量误差及环境因素的影响,所以对于不同样品的测量误差有所不同,但从测量结果可以看出,实际测量中的误差在10%以内,可以满足常规测量的要求。
-
摘要: 设计了一种便携式食品放射性检测仪,主要包括测量结构、核信号处理单元和能谱分析程序。核信号处理单元主要包括抗混叠低通滤波器、程控增益放大器、高速A/D采样、数字低通滤波、梯形成形、脉冲幅度甄别和能谱获取等。能谱分析程序主要包括能谱光滑、能谱寻峰、能量刻度、本底扣除以及活度计算等。最后,以测量131I核素为例,研究了仪器对不同体积样品的探测效率、刻度系数和最低可探测活度,并根据刻度系数对300 mL食品样品的放射性测量结果进行校正。结果表明,仪器对常见食品中131I的放射性活度检测结果误差小于10%,满足食品放射性测量需求。Abstract: A portable food radiation monitor has been developed and tested. This paper introduced the measurement structure, nuclear signal processing unit and the analysis application program. The nuclear signal processing unit includes anti-aliasing low-pass filter, programmable gain amplifier, high-speed A/D sampling, digital low-pass filter, trapezoidal shaping, pulse amplitude discrimination, and energy spectrum acquisition unit. The analysis application program includes functions for spectral line smooth, spectral peak-seeking, energy calibration, background deduction and activity calculation. The detection efficiency, the correction coefficient and the MDA of 131I have been determined. The calibration coefficient has been used to correct the radioactivity measurement results of 300 mL-food sample. The results show that the measurement error of monitor for 131I radioactivity in the general food is less than 10%, which satisfies the demand of food radioactive measurement.
-
Key words:
- portable /
- detection efficiency /
- detection efficiency /
- I-131 /
- MDA
-
表 1 不同体积131I标记水样品的探测效率和刻度系数
序号 样品体积/mL 测量时间/s 本底
/cps测量值①
/cps理论值②
/cps探测效率
/%刻度系数 1 100 600 2.7 13.6 944.3 1.16 86.4 2 150 600 2.7 17.4 1 415.1 1.03 96.6 3 200 600 2.7 20.4 1 885.2 0.94 106.6 4 250 600 2.7 23.0 2 354.3 0.86 116.0 5 300 600 2.7 24.8 2 822.6 0.78 127.9 6 350 600 2.7 26.1 3 290.1 0.71 141.0 7 400 600 2.7 27.8 3 743.2 0.67 149.0 8 450 600 2.7 29.1 4 207.3 0.63 159.5 9 500 600 2.7 30.3 4 670.6 0.59 169.3 注:① 测量值为仪器对样品释放射线的测量计数率(含本底);② 理论值为由式(5)和式(6)计算得到单位时间样品中核素衰变释放的伽马数,下同。 表 2 131I标记食品样品检测活度浓度及误差
样品
名称体积
/mL测量值
/cps本底/cps 刻度后计数率/cps 理论值/cps 测量活度浓度
/(Bq• L−1)测量误差/% 花菜 300 21.8 2.8 2 434 2 493 8 113 2.38 四季豆 300 19.8 2.8 2 178 2 381 7 259 8.55 茄子 300 20.9 2.8 2 319 2 377 7 729 2.46 菠菜 300 19.8 2.8 2 178 2 360 7 259 7.72 西红柿 300 20.8 2.8 2 306 2 356 7 686 2.12 海带 300 21.8 2.8 2 434 2 349 8 113 3.60 韭菜 300 20.7 2.8 2 293 2 343 7 643 2.14 茼蒿 300 20.2 2.8 2 229 2 339 7 430 4.70 生菜 300 19.6 2.8 2 152 2 330 7 174 7.65 牛奶 300 21.2 2.8 2 357 2 320 7 857 1.60 -
[1] FISENNE I M. Health Physics, 2007, 92(4): 407. doi: 10.1097/01.HP.0000255655.54000.8c [2] 中国医学科学院放射医学研究所. GB 14883.1-10-1994, 食品中放射性物质检验[S]. 北京: 中国标准出版社, 1994. Institute of Radiation Medicine, Chinese Academy of Medical Sciences. GB 14883.1-10-1994, Inspection of Radioactive Substances in Food [S]. Beijing: China Standard Press, 1994 . (in Chinese) [3] 卫生部工业卫生实验所. GB /T16145-1995, 生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法[S]. 北京: 中国标准出版社, 1995. Industrial Hygiene Laboratory, Ministry of Health. GB/T16145-1995, Method for Gamma Spectroscopy Analysis of Radionuclides in Biological Samples[S]. Beijing: China Standard Press, 1995. (in Chinese) [4] 瞿金辉, 何剑锋, 张雄杰, 等. 核电子学与探测技术, 2012, 32(12): 1467. doi: 10.3969/j.issn.0258-0934.2012.12.030 QU Jinhui, HE Jianfeng, ZHANG Xiongjie, et al. Nuclear Electronics and Detection Technology, 2012, 32(12): 1467. (in Chinese) doi: 10.3969/j.issn.0258-0934.2012.12.030 [5] BG301 Energy Spectrum Type Food and Water Radioactivity Detector [EB/OL]. [2021-06-01]. http://www.begood.cn/index.asp. [6] NICHOLAS TS, SHELDON L. Measurement and Detection of Radiation [M]. 4th ed. Abingdon: Taylor and Francis Group, 2015. [7] 阳刚, 庹先国, 石睿, 等. 核电子学与探测技术, 2015(2): 159. doi: 10.3969/j.issn.0258-0934.2015.02.011 YANG Gang, TUO Xianguo, SHI Rui, et al. Nuclear Electronics and Detection Technology, 2015(2): 159. (in Chinese) doi: 10.3969/j.issn.0258-0934.2015.02.011 [8] OESCHGER H, WAHLEN M. Annual Review of Nuclear Science, 1975, 25(1): 423. doi: 10.1146/annurev.ns.25.120175.002231 [9] 赵岚, 毕卫红, 刘丰. 电子测量技术, 2007, 30(7): 101. doi: 10.3969/j.issn.1002-7300.2007.07.031 ZHAO Lan, BI Weihong, LIU Feng. Electronic Measurement Technology, 2007, 30(7): 101. (in Chinese) doi: 10.3969/j.issn.1002-7300.2007.07.031 [10] CILETTI M D. Advanced Digital Design With the Verilog HDL[M]. Upper Saddle River: Prentice Hall, 2003. [11] 郭晓宇, 潘登, 杨同中. 电子技术应用, 2004, 30(4): 61. doi: 10.3969/j.issn.0258-7998.2004.04.022 GUO Xiaoyu, PAN Deng, YANG Tongzhong. Application of Electronic Technology, 2004, 30(4): 61. (in Chinese) doi: 10.3969/j.issn.0258-7998.2004.04.022 [12] JORDANOV V T. Nucl Instr and Meth, 2003, 505(1-2): 347. doi: 10.1016/S0168-9002(03)01094-5 [13] JORDANOV V T, KNOLL G F. Nucl Instr and Meth, 1994, 345(2): 337. doi: 10.1016/0168-9002(94)91011-1 [14] 段再煜, 陈建华, 张桂新, 等. 核动力工程, 2007, 28(3): 125. doi: 10.3969/j.issn.0258-0926.2007.03.029 DUAN Zaiyu, CHEN Jianhua, ZHANG Guixin, et al. Nuclear Power Engineering, 2007, 28(3): 125. (in Chinese) doi: 10.3969/j.issn.0258-0926.2007.03.029 [15] 王锁柱. 核技术, 1982(5): 73. WANG Suozhu. Nuclear Technology, 1982(5): 73. (in Chinese) [16] 田东风, 龚健, 伍钧, 等. 核材料 γ 特征谱的探测和分析技术[M]. 北京: 国防工业出版社 2005: 101. TIAN Dongfeng, GONG Jian, WU Jun, et al. Detection and Analysis Technology of Nuclear Material γ Characteristic Spectrum [M]. Beijing: National Defense Industry Press 2005: 101. (in Chinese) [17] CURRIE L A. Analytical chemistry, 1968, 40(3): 586. doi: 10.1021/ac60259a007 [18] OGINO H. Journal of Environmental Radioactivity, 2012, 111(5): 83. doi: 10.1016/j.jenvrad.2011.08.008 [19] BALLESTEROS L, ORTIZ J, GALLARDO S, et al. Radiation Physics & Chemistry, 2015, 116: 111. doi: 10.1016/j.radphyschem.2015.05.022