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在低能14C-AMS测量中,选择合适的剥离气体和电荷态,对提高14C-AMS测量灵敏度和精度具有极其重要的作用[15-16]。在端电压为150 kV条件下,实验采用了4种剥离气体He、N2、O2、Ar,通过改变剥离气体气压确定了12C-离子经剥离气体后生产+1、+2、+3电荷的最佳传输效率。剥离气体与传输效率结果如表1所示。实验结果表明,剥离气体种类对低能离子传输效率影响较大,经He气剥离器的传输效率明显高于其他气体,且+1态电荷传输效率明显高于+2、+3态。因此综合剥离气体性质、传输效率等方面因素考虑,装置选择He作为剥离气体,+1作为待测电荷态。
表 1 端电压150 kV下不同剥离气体中的12C+、12C2+和12C3+的传输效率
剥离气体 传输效率/% 12C+ 12C2+ 12C3+ He 47.00 15.30 0.40 N2 20.90 6.20 0.30 O2 24.80 7.50 0.40 Ar 25.70 5.10 0.10 -
压低本底干扰是实现AMS高灵敏测量的必要途径,由于14N不能形成负离子, 14C 测量不存在同量异位素14N 的干扰,所以测量本底主要来自分子离子的干扰(如:13CH−, 12CH2−)。气体剥离技术是抑制分子本底的有效手段,通过增加剥离气体质量厚度可有效瓦解并抑制分子离子本底干扰[17-18],但随着剥离气体的质量厚度的增高,离子能量和传输效率大幅降低,同时也会造成真空问题增加通过电荷交换带来的同位素(如13C、12C)干扰几率。因此,设置合适的剥离气体质量厚度,达到传输效率与本底计数的平衡,这是低能AMS高灵敏测量的关键。图3中分别利用标准样品和空白样品研究了剥离气压与束流传输效率及离子计数率的关系。
实验结果显示,束流传输效率随着剥离气体质量厚度的增大先急剧增大,然后达到一个平台后缓慢下降,但这并不意味着选择较低的剥离气压对AMS测量更有利,因为剥离气压更低时分子本底计数更高。因此,在考虑剥离气压对传输效率的影响的同时还需要考虑对分子本底水平的压低。综合考虑上述因素,选择4.6×10−3 Pa的剥离气压值作为最佳的剥离气压,可在充分排除分子本底计数干扰(14C测量灵敏度优于3.2×10−15)的同时保证传输效率达到47%以上。
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AMS系统的调试是确定加速器各部分电磁原件参数的过程,特别对于国产系统而言,细致而恰到好处的调试是AMS的高灵敏度和精确度的关键。首先,等待离子源状态稳定后,引出13C离子束流调试装置中各电磁部件的工作参数,使探测器端法拉第杯达到尽可能高的束流,即获得尽可能高的传输效率。然后引出14C离子调试系统中各磁部件的对应工作参数,特别是获得磁元件参数随系统计数率变化的“平顶”特性曲线,尽可能确保磁元件有较宽的“平顶”区。为保证装置长时间运行时束流传输效率的稳定性,要求在系统调试时每个磁元件的工作参数尽量位于其“平顶” 曲线的中央平台位置,如图4所示。最后,调节探测器和数据获取系统参数使14C离子在能谱上位于一个合适的位置,即可开始测量。目前,GXNU-AMS对于OXII标样的探测计数率约120 计数/s。
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为了检验GXNU-AMS 14C测量性能, 利用系列14C/12C 原子数比值已知的国际标准样品OXII (134.07 pMC)、IAEA-C7 (49.53 pMC)、IAEA-C8 (15.03 pMC),IAEA-C1(0.00 pMC)和商业空白石墨样品(0.00 pMC)进行了测定,其中pMC代表现代碳的百分含量。测量结果如图5所示,标准样品的测量结果与标称值符合线性关系,验证了研制的AMS 系统测量数据的可靠性。未经加工的商业石墨机器本底测量结果如图6所示,本底值为0.27±0.02 pMC(14C/12C值为3.14±0.27×10−15),相当于14C年龄约47 000 a。流程空白测量结果如图7所示,流程本底值在0.49~0.62 pMC之间,平均值为(0.55±0.04) pMC[14C/12C比值为(6.47±0.48)×10−15]相当于14C年龄约为40 500 a。此外,国际标准样品草酸测量结果如图8所示,平均pMC为(134.11±0.41) pMC,在允许误差范围内与公认标准值134.07 pMC一致,IAEA-C8的pMC值为(15.17±0.22) pMC,亦与公认的标准值15.03 pMC一致。同时,标准样品的不同时段多次测试结果得出系统的精度在0.6% 左右(相对标准偏差),表明AMS系统有良好的测量精度和稳定性,可满足4.7万年本底范围内地球科学、环境科学和生命科学等领域的测量需要。
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为了验证GXNU-AMS 3H测量性能,实验室配备了一系列浓度梯度的氚水样品(如表2):1# (4.55×107 TU)、2# (4.83×106 TU)、3#(5.37×105 TU)、4#(5.46×104 TU)和美国阿法埃莎公司的商业TiH2(0.00 TU)作为加速器测量的标准样品核本底样品,其中1 TU代表3H/H= 1×10−18。
表 2 梯度浓度的氚水放射性活度表
编号 配置方法 标准液浓度 H-束流/μA 3H 计数率/s AMS实测浓度/TU 1# 标准原液 4.55×107 TU 17.85 2 138.00 (4.47±0.05)×107 2# 1.072 g标准原液+9.024 g的去离子水 4.83×106 TU 16.93 210.00 (4.63±0.03)×106 3# 1.127 g的样品2+9.022 g的去离子水 5.37×105 TU 15.68 21.90 (5.21±0.05)×105 4# 1.069 g的样品3+9.077 g的去离子水 5.46×104 TU 13.76 1.98 (5.37±0.09)×104 标准样品经实验室制备系统制备成TiH2,由GXNU-AMS系统测量。商业TiH2本底和标样测量谱图如图9所示,剥离气体外部气压优化为6.5×10−3 Pa的条件下,未发现明显的其他干扰离子。测量结果线性拟合见图10所示,标准样品的测量结果与标称值符合线性关系,验证了系统测量3H数据的可靠性。从氚样品的引出束流大于10 μA,已能满足AMS实验测量对样品的要求;未经加工的TiH2样品机器本底测量值为T/H为(1.23±0.17)×10−16(~100 TU) ,已达国际3H-AMS测量水平。
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近年国际上商用AMS装置已逐渐向低成本、小型化和标准化的方向发展。在小型化方面,美国NEC公司推出了端电压为250 kV的单级静电加速器的AMS系统(SSAMS)[19-20];瑞士苏黎世联邦理工学院(ETH)的AMS实验室与Ionplus公司合作研制了端电压200 kV专用14C桌面AMS系统[21-22];荷兰HVEE近年也推出了200 kV小型14C专用AMS[23]。广西师范大学于2017年建成了150 kV单极静电AMS(GXNU-AMS)系统。正式投入运行以来, 不断针对提高束流品质、测量精度、灵敏度等测量方法进行了一些改进, 进一步提高了GXNU-AMS的各项性能。目前国产AMS性能指标与国际上同类型小型化商业AMS性能对比如表3所列,主要参数指标已接近或达到同类型商业AMS水平。
表 3 国际上同类型小型化商用AMS产品和技术特点
产地和
关键技术参数美国NEC
(SSAMS)瑞士Ionplus
(MICADAS)荷兰HVEE
(4102Bo-AMS)中国
(GXNU-AMS)端电压/kV 250 200 200 150 传输效率/% 41~43 47 50 47 测量本底 2×10−15 <1×10−15 1.5×10−15 3×10−15 测量精度/% 0.2 0.2% 0.2% 0.6 12C束流/μA 25~30 35~50 50~100 30~50 设备尺寸/m 5.3×4.2 2.5×3.0 3.1×2.8 2.5×4.5 加速器类型 单极静电加速器 串列加速器 串列加速器 单极静电加速器 测量核素 14C专用 14C专用 14C专用 14C和 3H
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摘要: 广西师范大学小型加速器质谱系统(GXNU-AMS)于2017年底圆满建成并投入使用,是我国首台自行研制的单极专用AMS装置,也是目前设计能量最低的AMS装置之一。该装置采用150 kV端电压,氦气剥离,选择+1电荷态测量,在几年的运行中, 性能不断得到改进, 14C和3H的测量丰度灵敏度分别达到(3.14 ± 0.05)×10−15和(1.23 ± 0.17)×10−16,并在多个学科领域中开展了应用研究。本工作简要介绍其性能特点、运行情况和应用概况,为AMS的小型化和国内产业化提供实验数据,同时为低能AMS在核物理,地球科学,环境科学和生命科学的应用提供技术手段。Abstract: The Accelerator Mass Spectrometry System of Guangxi Normal University(GXNU-AMS) was successfully installed and operated in 2017. It is the first homemade single-stage AMS system facility and one of the lowest-energy AMS systems in China. The system adopts 150 kV terminal voltage, helium stripping, and +1 charge state in measurements. During several years of operation, its performance has been improved continuously. The measured abundance sensitivity of 14C and 3H has reached (3.14±0.05)×10−15 and (1.23±0.17)×10−16, respectively, and the application research has been carried out in multidisciplinary field. The performance characteristics, operation, and application of AMS are briefly introduced to provide experimental data for the miniaturization and industrialization of AMS in China and to provide technical tools for the application research of low-energy AMS in nuclear physics, geological science, environmental science, and biomedicine.
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Key words:
- homemade /
- accelerator mass spectrometry /
- measurement accuracy /
- background
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表 1 端电压150 kV下不同剥离气体中的12C+、12C2+和12C3+的传输效率
剥离气体 传输效率/% 12C+ 12C2+ 12C3+ He 47.00 15.30 0.40 N2 20.90 6.20 0.30 O2 24.80 7.50 0.40 Ar 25.70 5.10 0.10 表 2 梯度浓度的氚水放射性活度表
编号 配置方法 标准液浓度 H-束流/μA 3H 计数率/s AMS实测浓度/TU 1# 标准原液 4.55×107 TU 17.85 2 138.00 (4.47±0.05)×107 2# 1.072 g标准原液+9.024 g的去离子水 4.83×106 TU 16.93 210.00 (4.63±0.03)×106 3# 1.127 g的样品2+9.022 g的去离子水 5.37×105 TU 15.68 21.90 (5.21±0.05)×105 4# 1.069 g的样品3+9.077 g的去离子水 5.46×104 TU 13.76 1.98 (5.37±0.09)×104 表 3 国际上同类型小型化商用AMS产品和技术特点
产地和
关键技术参数美国NEC
(SSAMS)瑞士Ionplus
(MICADAS)荷兰HVEE
(4102Bo-AMS)中国
(GXNU-AMS)端电压/kV 250 200 200 150 传输效率/% 41~43 47 50 47 测量本底 2×10−15 <1×10−15 1.5×10−15 3×10−15 测量精度/% 0.2 0.2% 0.2% 0.6 12C束流/μA 25~30 35~50 50~100 30~50 设备尺寸/m 5.3×4.2 2.5×3.0 3.1×2.8 2.5×4.5 加速器类型 单极静电加速器 串列加速器 串列加速器 单极静电加速器 测量核素 14C专用 14C专用 14C专用 14C和 3H -
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