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Volume 37 Issue 3
Sep.  2020
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Hanyu DENG, Meng WANG, Yuhu ZHANG, Chaoyi FU, Xu ZHOU, Mingze SUN, Yuanming XING, Min ZHANG. Progress of Isochronous Mass Spectrometry at HIRFL-CSR[J]. Nuclear Physics Review, 2020, 37(3): 301-308. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC40
Citation: Hanyu DENG, Meng WANG, Yuhu ZHANG, Chaoyi FU, Xu ZHOU, Mingze SUN, Yuanming XING, Min ZHANG. Progress of Isochronous Mass Spectrometry at HIRFL-CSR[J]. Nuclear Physics Review, 2020, 37(3): 301-308. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC40

Progress of Isochronous Mass Spectrometry at HIRFL-CSR

doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC40
Funds:  National Key R&D Program of China(2016YFA0400504, 2018YFA0404401)
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  • Corresponding author: E-mail: wangm@impcas.ac.cn.
  • Received Date: 2019-03-02
  • Rev Recd Date: 2019-05-09
  • Available Online: 2020-09-30
  • Publish Date: 2020-09-20
  • In recent years, high-precision mass measurements of short-lived nuclides were conducted using isochronous mass spectrometry (IMS) based on the Cooler Storage Ring at the Heavy Ion Research Facility in Lanzhou (HIRFL-CSR). The new data enable us to discuss some related physical problems in the realm of nuclear structure and astrophysics. In this contribution, details of the measurements and data analysis are described. The IMS with two Time-Of-Flight (TOF) detectors is mainly introduced. In order to improve the mass resolving power while preserving the acceptance of the storage ring, additional velocity information beside the revolution time in the ring is obtained for each of the stored ions by using the double TOF detector system. The IMS with two TOF detectors is a brand new concept, and relevant experimental techniques need to be developed. We have established a simulation platform based on CSRe, developed high-performance TOF detectors and installed them in a straight section of the CSRe, performed online beam testing, developed new ion optics and optimized them, and developed data analysis methods and optimized them. Furthermore, planned technical developments are outlined in this contribution.
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    CHEN R J, GE W W, YAN X L, et al. Nuclear Physics Review, 2019, 36(3): 305. (in Chinese) doi:  10.11804/NuclPhysRev.36.03.305
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Progress of Isochronous Mass Spectrometry at HIRFL-CSR

doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC40
Funds:  National Key R&D Program of China(2016YFA0400504, 2018YFA0404401)

Abstract: In recent years, high-precision mass measurements of short-lived nuclides were conducted using isochronous mass spectrometry (IMS) based on the Cooler Storage Ring at the Heavy Ion Research Facility in Lanzhou (HIRFL-CSR). The new data enable us to discuss some related physical problems in the realm of nuclear structure and astrophysics. In this contribution, details of the measurements and data analysis are described. The IMS with two Time-Of-Flight (TOF) detectors is mainly introduced. In order to improve the mass resolving power while preserving the acceptance of the storage ring, additional velocity information beside the revolution time in the ring is obtained for each of the stored ions by using the double TOF detector system. The IMS with two TOF detectors is a brand new concept, and relevant experimental techniques need to be developed. We have established a simulation platform based on CSRe, developed high-performance TOF detectors and installed them in a straight section of the CSRe, performed online beam testing, developed new ion optics and optimized them, and developed data analysis methods and optimized them. Furthermore, planned technical developments are outlined in this contribution.

Hanyu DENG, Meng WANG, Yuhu ZHANG, Chaoyi FU, Xu ZHOU, Mingze SUN, Yuanming XING, Min ZHANG. Progress of Isochronous Mass Spectrometry at HIRFL-CSR[J]. Nuclear Physics Review, 2020, 37(3): 301-308. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC40
Citation: Hanyu DENG, Meng WANG, Yuhu ZHANG, Chaoyi FU, Xu ZHOU, Mingze SUN, Yuanming XING, Min ZHANG. Progress of Isochronous Mass Spectrometry at HIRFL-CSR[J]. Nuclear Physics Review, 2020, 37(3): 301-308. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC40
    • 原子核的质量是原子核的基本属性之一,反映了原子核内部所有相互作用的总和。核物理、核天体等许多研究领域都把原子核质量作为重要的参数,对质量精度的要求也有所差别[1]

      理论上预言的核素种类有7 000~9 000种[2-3],目前已经发现的核素只有约3 400种,质量已知的核素只有约2 500种,其中误差小于100 keV的核素只有约2 300种[4],原子核的质量测量还有很大的发展空间。

      目前未知质量的核素主要位于远离稳定线的核区,这些核素产额低、寿命短,其质量测量面临很大的困难。针对这些核素,国际上发展的质量测量方法主要有飞行时间质谱仪、离子阱和储存环等[5-6]。其中,基于储存环的等时性质谱仪(Isochronous Mass Spectrometry,IMS)是高精度测量短寿命原子核质量的有力手段。目前,世界上正在运行的储存环等时性质谱仪有德国重离子研究中心(GSI)的实验储存环(ESR)[7-11],中国科学院近代物理研究所(IMP)的重离子冷却储存环实验环(CSRe)[12-24],以及日本理化学研究所(RIKEN)的稀有放射性同位素储存环(Rare-RI ring,R3)[25-30]

      目前,中国科学院近代物理研究所的科研人员在CSRe上已经测量了一批原子核的质量,但是储存环中离子的动量分散影响了质量精度。一种解决方案是,在测量离子循环周期的基础上,额外测量离子的速度,从而在较大动量接收度下消除动量分散的影响,这可以通过在储存环的直线段安装两个飞行时间探测器(TOF探测器)来实现。我们建造了两台TOF探测器并安装在CSRe的直线段,几次测试性实验的结果表明,基于双TOF的等时性质谱术优于传统的单TOF等时性质谱术。本文简要介绍传统单TOF等时性质谱术的相关原理以及基于双TOF等时性质谱术的相关工作进展。

    • 等时性质量测量方法通过测量离子在储存环中的回旋周期得到其质量。在储存环中循环的离子,其循环周期$ T $与质荷比$ m/q $满足:

      其中:$C$是离子循环时的轨道周长;$ c $是光速;$ B\rho $是离子的磁刚度(其中$ B $是磁场;$ \rho $是储存环二极磁铁的偏转半径)。在等时性模式下,所有核素的平均磁刚度近似相同,由于磁刚度相同的离子轨道长度也相同,那么所有核素的平均轨道周长也近似相同的,因此可以通过测量循环周期$ T $来刻度离子的质量$ m $

      对于同种离子,周期的统计误差$\delta T $与速度的分散$\delta v $有关:

      其中:$ v $是离子的速度;$ \gamma $是离子的相对论洛伦兹因子;$ \gamma _{\rm t} $是储存环的转变能因子;反映了储存环中离子轨道$C$变化导致磁钢度$ B\rho $变化的比例大小。如果储存环的动量接受度约为$ 10^{-3} $,目标核满足$ \gamma\! =\! \gamma _{\rm t} $的等时性条件,那么除目标核之外的其他核素的循环周期$ T $的相对误差约为$ 10^{-5}\sim 10^{-6} $

    • 中国科学院近代物理研究所的兰州重离子研究装置冷却储存环(HIRFL-CSR)由冷却储存环主环(CSRm)、放射性束流线(RIBLL2)和冷却储存环实验环(CSRe)组成[31]。在等时性质量测量实验中,主束在CSRm中累积和加速,然后引出到RIBLL2,轰击RIBLL2入口处的实验靶,产生目标核。目标核经过分离提纯注入CSRe中存储起来,并由安装在CSRe的TOF探测器测量并记录数据,图1为RIBLL2和CSRe的布局图。经过一系列数据处理,如周期的提取、离子的鉴别、周期的磁场修正、质量的刻度等,可以得到核素的质量。以下是简要介绍。

      (1) 目标核的产生、分离与储存

      目前HIRFL-CSR上的质量测量实验的目标核都由碎裂反应[32]产生,未来也可以采用238U裂变反应来产生丰中子核素。如图1所示,CSRe直接连接在RIBLL2后面,产生目标核并立刻进行测量,因此可以测量远离$ \beta $稳定线、产额低、寿命短的核素。目标核的能量和产额与初级束种类、初级束能量及靶核种类等有关,这些设置需要在实验进行之前确定,目前我们使用LISE++程序[33]进行模拟实验,并选择合适的参数。实验进行的时候,稳定核素作为初级束,在CSRm中累积和加速,快引出到RIBLL2,轰击RIBLL2入口处的固定靶(目前实验中选择9Be作为靶核),进而产生目标核。目前CSRm一次引出需要约25 s。

      碎裂反应不仅产生目标核,还会产生大量其它的核素离子。这些离子会干扰我们对目标核的探测,需要将目标核从中分离出来。在HIRFL-CSR上所有的等时性质量测量实验中,分离采用磁刚度选择的方法。RIBLL2的磁刚度设置为目标核的磁刚度,只有磁刚度接近RIBLL2设置的离子才能通过RIBLL2并注入CSRe中,从而实现目标核的分离。

      CSRe的设置由$ \gamma _{\rm t} $$ B \rho $两个参数确定。一方面,CSRe的$ B \rho $值应当等于RIBLL2的$ B \rho $值,使目标核能在CSRe中储存。另一方面,CSRe的$ \gamma _{\rm t} $值应当使目标核满足等时性条件$ \gamma \!=\! \gamma _{\rm t} $

      (2) 目标核的测量与数据的存储

      图1,一台TOF探测器[34]被安装在CSRe上,时间分辨率约为50 ps。每当有离子经过探测器,探测器便产生一个信号,与探测器相连的示波器将模拟信号转化为数字信号存储以供离线分析。一次注入信号的典型示例如图2所示,示波器对本次实验的每次注入采样时间为200 μs,采样频率是40 GHz(有的实验的采样时间是400 μs,大多数实验的采样率是50 GHz)。

      (3) 数据的后续处理

      离子循环周期的提取。在提取离子周期之前,需要对原始信号进行初步处理,如平滑降噪、去除基线、信号定时等。信号降噪[35]有邻域平均法、小波变换法等,现在在CSRe上常用的是邻域平均法,这种方法对于幅度较小的信号的信噪比提高较大,对幅度较大的信号的影响很小,会丢失一些原始数据,但是造成的定时误差与飞行时间探测器的时间分辨相比可以忽略。信号定时有前沿定时、幅度和上升时间补偿定时[36]、延拓至零域定时[37]等。前沿定时受信号幅度和上升时间的影响;幅度和上升时间补偿定时消除了信号幅度和上升时间的影响,但是要求信号前沿近似为直线;延拓至零域定时消除了信号幅度和上升时间的影响,但是要求信号前沿近似为直线且会引入外推误差。现在在CSRe上常用的是幅度和上升时间补偿定时。一个离子在CSRe中循环,反映在信号谱上就是一串有周期规律的信号。根据信号的周期性,我们将属于同一个离子的信号序列辨别并提取出来,拟合得到该离子的循环周期[38]

      离子的鉴别。采用离子模拟谱和实验谱匹配的方法[13],就能鉴别出大部分离子。然而对于部分质荷比接近的离子,如51Co和34Ar,上面的方法并不能分辨。此时,可以使用另一种基于信号幅度的方法鉴别离子[17, 39]

      磁场晃动的修正。实验过程中,CSRe的磁场会随环境产生变化。对于任意离子,磁场漂移ΔB会导致其循环周期T产生漂移ΔT[40]

      根据测量,磁场晃动的幅度约为$ 10^{-4}\sim 10^{-5} $。目前,在数据处理中修正磁场的方法有相对循环周期法[13]、分组匹配法[15]和加权平移法[41]。当然,提高磁铁磁场稳定性是更根本的方法。图3给出一个典型的经过离子鉴别和磁场修正的循环周期谱。

      目标核质量的计算。首先用质量已知核刻度质荷比与循环周期的关系,再根据目标核的循环周期计算质量[13]

    • 在HIRFL上,我们已经进行了多次等时性质量测量实验,得到了50多个核素的质量[19-24],其中既有以前没有测量过的核,也有虽有质量但精度不高的核,对于44V,65As,101In等丰质子核素,分别选择58Ni,78Kr,112Sn作为主束,对于52Sc等丰中子核素,选择86Kr作为主束,如图4。经过不断发展,CSR质量测量实验水平持续提高,图5显示了测量精度的进步。我们早期工作的精度为约$ 10^{-6} $[12-13],和德国GSI研究所同类技术水平相当。目前的典型测量精度为$ 10^{-7} $[24],最高精度达到$ 8\times 10^{-8} $[19],代表着国际上同类方法的最好水平。测量精度的提高,使我们可以深入研究更加精细的物理问题。这些数据对核天体[21]、核结构[22-24]等领域作出了贡献。

      近年来,除了远离$ \beta $稳定线的质量未知核素外,我们对有质量数据但精度不高的核素也加强了关注,这要求我们对质量测量方法做进一步改进。

    • 为了进一步提高质量测量的分辨能力和准确度,基于单TOF的等时性质谱术需要改进。单TOF质量测量实验中,最多只有一种核素严格满足等时性条件$ \gamma \!=\! \gamma _{\rm t} $,其他核素或多或少都偏离了等时性条件,图6是一个偏离等时性条件且$ \gamma < \gamma_t $的核素。如图6(a)所示,该核素轨道越长,回旋周期越小。在单TOF情况下,我们仅能测量离子的回旋周期,即散点图在y方向的投影,投影结果如图6(b)黑色线条所示。可以看出,当远离等时性条件时,测量回旋周期的误差非常大。

      其次,基于单TOF的等时性质谱术有一个基本前提假设,即不同离子在储存环中的平均轨道近似一致。而不同核素在CSRe中的动量分布存在差别,相应的平均轨道也不相同,这可能带来测量的系统偏差。

      如果能够同时测量离子的循环周期和速度(轨道),就可以得到如图6(a)所示的双维散点图,这样通过速度(轨道)信息修正循环周期,可以在很宽的动量接收度内实现高质量分辨,并消除离子动量分散带来的系统偏差。

      这个思路是由GSI的研究人员首先提出的[43-44]。他们建议,可以在储存环前面的束流线上、储存环某处或者储存环后面连接的装置中测量离子的速度。但在HIRFL-CSR上,需要束流的快引出,即在几百ns时间范围内把所有离子从同步加速器引出,打靶后反应产物经束流线注入到实验环中,无法在束流线上进行速度测量。储存环后引出也非常复杂,难以实现。在储存环上的直线段安装两台TOF探测器,是实现速度测量的最优方式。

      如果在CSRe直线段有两台TOF探测器TOF1和TOF2,如图7所示,知道离子飞过两个探测器之间的距离L,以及离子在某一圈分别通过TOF1和TOF2的时刻$ t_{i,{\rm{TOF1}}} $$ t_{i,{\rm{TOF2}}} $,那么我们可以计算离子当前的速度$ v_{i} $

      我们建立了基于CSRe的模拟平台进行研究[45],针对模拟数据详细讨论了双TOF谱仪数据处理方法[42]。通过模拟发现,TOF探测器的时间分辨对双TOF质量谱仪的性能有很大影响。为此,我们研制了新的高性能TOF探测器,综合采用多个技术手段提高其时间性能,离线测量显示其时间分辨好于20 ps[46]

      我们将新研制的两台TOF探测器TOF1和TOF2安装在CSRe的直线段上,如图7所示。在此基础上,我们进行了几次测试性实验和几次正式实验,以下是简要介绍。

    • 我们在HIRFL的CSR上进行了双TOF的可行性测试。实验选择78Kr28+作为初级束,快引出轰击RIBLL2入口处的Be靶,次级产物经过RIBLL2分离注入CSRe,CSRe的等时性中心设置在52Fe26+附近。

      实验中探测器运行正常,性能符合预期[46]。两台TOF探测器相距约18 m,较长的信号传输线会引起高频段信号的损失,影响定时准确性。实验中采用两台示波器,分别靠近两台TOF探测器采集数据,两台示波器由同一触发信号分成两路触发。两路数据采集不会完全同步,我们希望通过离线数据分析进行校正。但实验结果发现[47],不同次注入,两台示波器的触发时间差存在很大的随机性,为数据处理带来很大困难。

      另外,本次实验中CSRe的束流光学设置仍然是以前单TOF时的设置,束流在TOF1和TOF2位置色散非常大,束流包络远大于探测器的孔径,传输效率非常低。我们需要针对双TOF模式重新设计束流光学。

    • 为了解决上次实验中遇到的两个问题,我们设计了新的束流光学并进行了测试。首先使用一台示波器代替上次的两台来采集信号。实验采用两条高带宽数据线将两个探测器的信号传输到中间的一台示波器上,虽然信号线很长,信号有延迟的问题,但两路信号在不同次注入时的时间差别问题得到很大改善。其次,针对双TOF实验专门设计了新的束流光学设置[48-49],在两个TOF探测器处的色散接近为零,束流包络更小,提高了传输效率。

      这次实验,选择36Ar15+作为初级束,CSRe的等时性中心设置在15O8+,转变能$ \gamma _{\rm t} \!=\! 1.359 $

      这次实验表明,基于双TOF等时性质量测量方法相对于单TOF,一方面能降低离子因为远离$ \gamma _{\rm t} $而产生的误差[50],另一方面也能够减小系统性偏差。

      在这次实验中发现,储存环的$ \gamma _{\rm t} $曲线,即$ \gamma _{\rm t} $值随轨道长度的变化,对测量结果的准确性有非常大的影响。理想情况下,$ \gamma _{\rm t} $在不同轨道上为一个常数。双TOF实验有了离子的速度信息,从而能够比较精确地计算不同轨道上的$ \gamma _{\rm t} $[51]。实验中的$ \gamma _{\rm t} $曲线如图8所示,$ \gamma _{\rm t} $值在某些轨道有比较剧烈的变化,为数据分析带来很大难度。因此,一个新的问题是如何优化设置储存环的$ \gamma _{\rm t} $曲线,$ \gamma _{\rm t} $的值与什么因素相关,能否使得更多离子的$ \gamma $值接近$ \gamma _{\rm t} $的值?

    • 我们进行了束流光学设置的优化实验。这次实验的主要目的是,研究二极磁铁、四极磁铁和六极磁铁对于$ \gamma _{\rm t} $值的影响。选择能量为407.63 MeV/u的40Ar15+作为初级束,CSRe的等时性中心设置在34Al13+,转变能$ \gamma _{\rm t} \!=\! 1.359 $。改变CSRe磁铁的电流值,观察$ \gamma _{\rm t} $随轨道周长$ C $的变化规律。

      实验发现[48-49],二极磁铁磁场的增减使得$ \gamma _{\rm t} $曲线分别向左或向右平移,四极磁铁磁场的增减使得$ \gamma _{\rm t} $曲线分别向上或向下平移,六极磁铁磁场的增减使得$ \gamma _{\rm t} $曲线分别逆时针或顺时针转动。本次实验使我们在双TOF实验过程中能在线监测实验环设置并针对目标核进行相应调整,如图9所示。但是,$ \gamma _{\rm t} $曲线在远离中心轨道处仍有较大变化,这需要更高阶磁场,如八极磁铁,进行校正,这项工作在讨论中。本次实验发现,双TOF束流光学设置下,储存环的动量接收度和单TOF设置下相当。因此,双TOF模式可以完全替代单TOF模式,用来测量远离稳定线的短寿命原子核的质量。

    • 在前几次双TOF测试实验的基础上,我们进行了两次双TOF正式实验,在这两次实验的过程中,我们利用了之前束流光学优化实验得到的结果,通过调节磁场来优化$ \gamma _{\rm t} $曲线。

      第1次正式实验选择58Ni19+作为主束,目标核是44V23+,希望测量44V23+的同质异能态。在这次实验中,我们还进行了离线激光刻度实验[52]。通过离线激光刻度,我们不仅可以测量两路信号间的延迟,还可以精确测量两个TOF探测器之间的纵向距离、横向错位距离、夹角、碳膜的平整度等,对于实验前的装置校准和实验后的数据处理都有作用。不过,离线激光刻度将来可以进一步改进为在线激光刻度,以更准确地测量离子速度。

      第2次正式实验选择86Kr30+作为主束,目标核在53Sc21+附近,希望测量52-54Sc、55, 56Ti原子核质量,来研究N=32新中子亚壳的演化。

      由于双TOF实验与传统单TOF实验的差别,需要开发新的数据处理方法。例如,在双TOF实验测量离子速度时,需要测量离子在某一圈通过TOF1和TOF2的时刻$ t_{i,{\rm{TOF1}}} $$ t_{i,{\rm{TOF2}}} $,从而利用式4计算离子当前的速度$ v_{i} $。然而,TOF探测器探测离子的效率并不是100%,尤其对于某些轻核,探测效率小于20%。这样一来,两个TOF探测器在某一圈同时探测到这些轻核的概率不到4%,不利于速度测量。因此,需要寻找更合适的方法。这两次实验数据仍在分析中。

    • 在HIRFL上基于CSRe的等时性质量测量实验已经进行了数十次,在此期间,我们不断改进质量测量的方法,测量了一批以前没有测量过质量的原子核,提高了一批原子核的质量精度,研究了核天体、核结构领域的几个重要问题。

      目前,CSR单TOF质量测量精度已经接近该方法的极限,我们适时发展了双TOF的方法。经过一系列测试实验,初步建立了双TOF质量测量方法,有效降低了单TOF方法中的系统性偏差和非等时性误差。

      测量精度的提高,对实验方法提出了更高的要求。我们下一步计划建立基于激光的在线刻度系统,以更准确地测量离子速度。两个TOF探测器的数据获取不完全同步,存在延迟误差。为了确保速度信息的准确性,需要测量两个探测器之间的信号延迟时间。虽然第1次双TOF正式实验中的离线激光刻度实验能提供两路信号的延迟时间,但我们希望将来能够在实验中,每次注入都进行一次刻度,使得速度信息更精确。另外,模拟结果表明,探测器的时间分辨制约着双TOF实验精度的进一步提升,因此持续改进TOF探测器的时间分辨也在考虑中。双TOF实验的数据处理方法也在进一步发展中。

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