α Decay Studies on New Neutron-deficient Np Isotopes

$ \alpha $衰变是重核区原子核的重要衰变模式，对原子核$ \alpha $衰变谱学的研究，不仅是用于鉴别超重新元素的 主要实验依据^[1-3]，而且是研究远离稳定线原子核结构、探索奇特核衰变性质、获得原子核质量信息的重要实验 手段^[4-5]。中子数N=126是原子核中目前已知的最重的中子幻数，在N=126幻数附近，$ \alpha $衰变系统性规律 是反映原子核壳结构的重要标志。由于受壳效应的影响，原子核的$ \alpha $衰变能、半衰期等系统性在N=126的位置 均会出现突变的现象^[6]。目前，在原子序数$ 82<Z\leqslant92 $的缺中子核区，围绕$ N $=126 幻数附近，人们已经建立了系统的$ \alpha $衰变规律，发现直到Z=92的U同位素中，仍然存在N=126的中子壳效应^[5]，但是对于$ Z\geqslant93 $的核区，N=126中子壳效应是否依然存在还缺乏相应的实验证据。

壳结构的演化一直是核物理研究中的热点问题，近四十多年以来，人们对原子核的许多基本问题的研究都是通过对远离 稳定线核的壳结构演化来实现的^[7]，比如“反转岛”核素的研究^[8]等。在$ 82\leqslant Z\leqslant92 $、$ N $=126的中子壳附近，Sorlin等^[7]已经利用偶$ Z $核的单中子分离能信息，观察到了中子壳N=126的壳隙随原子序数的增加而减小的现象。也就是说，随着质子数的增加，N=126壳效应的强度已经变得越来越弱，到$ Z $=92的U同位素中，壳隙仅有~2 MeV，约为N=82核区壳隙的一半，因此在$ Z\!>\!92 $，$ N\!\approx\!126 $的同中子素中，很有可能存在原子核基态发生形变的现象^[7]。在最近由Khuyagbaatar等^[9]在GSI 的TASCA充气反冲核谱仪上开展的实验中，通过对U附近核素$ \alpha $衰变约化宽度的系统性分析，也发现了N=126闭壳 效应存在明显弱化的现象。然而，在宏观-微观模型(有限力程液滴模型FRDM)的理论预言中，Möller等^[10]却认为那些实验上尚未合成的N=126的同中子素²¹⁹Np (Z=93)和²²⁰Pu (Z=94)，其基态并不会发生形变，仍然存在N=126的壳效应。因此，在$ Z\! \geqslant\! 93 $的核区研究N=126壳效应是非常有意义的。

探索极丰质子或丰中子核素的性质对理解核力、核天体过程以及元素的起源和形成具有重要意义，因此合成远离稳定线的新核素、探索原子核存在的极限是原子核物理的重点研究课题。在核素图的丰质子一侧，目前已知的最重的质子滴线位于Z=91的Pa核素中，由Ninov等^[11]于1995年通过发现新核素^213,214Pa而确定。近二十多年来，虽然在重核和超重核区的新核素研究取得了很大进步，但是对于进一步拓展质子滴线的研究在本工作之前还没有相应的进展。

基于对以上物理问题的考虑，近年来，中国科学院近代物理研究所的新核素研究团队在兰州重离子加速器装置上开展了对极缺中子Np新核素的实验研究工作，并首次在中子壳N=126附近合成了缺中子新核素^{219,220,223,224}Np^[12-15]。本文将对该工作的实验方法进行介绍，对主要实验结果进行汇总和讨论，同时讨论针对Np同位素的其它新核素合成实验的可行性。

该实验工作是在兰州重离子研究装置(HIRFL)上完成的。我们利用电子回旋共振(ECR)离子源产生的强流重离子束流^36,40Ar，经扇聚焦回旋加速器(SFC)加速后，轰击^185,187Re 的同位素靶材料，进而发生熔合蒸发反应。目标反应产物经薄靶反冲出后，被充气反冲核谱仪(SHANS)装置^[16]进行快速分离，最终注入谱仪焦平面探测系统中，进行核素的鉴别和衰变性质的测量。表1列出了在合成新核素^{219,220,223,224}Np^[12-15]的实验中使用的反应道、束流能量、流强以及靶厚等信息。

充气反冲核谱仪(SHANS, Spectrometer for Heavy Atoms and Nuclear Structure)^[16] 是将合成的目标新核素在飞行中进行快速分离的实验装置。它主要由一台差分抽气系统、三个四极聚焦磁铁和一个二极偏转磁铁组成，工作时在磁场中充入稀薄的氦气作为工作气体，示意图如图1所示。差分抽气系统用于隔离高真空度的加速器束流线和谱仪充气靶室，使得它们之间的真空度相差约7个量级，同时避免了使用隔离窗带来的束损和能损。利用反冲余核在稀薄氦气中具有平衡电荷态的优点，充气反冲核谱仪可以将目标核素依据$ A/Z^{1/3} $值进行快速 分离^[17](这里A为核素质量数，Z为核电荷数)。实验中，我们在谱仪中充入气压为60 Pa的氦气，以使反冲余核的电荷态在进入四极磁铁之前达到平衡值，以利于聚焦和分离，并同时保证比较弱的气体 散射的影响。由于熔合反应的反冲余核的$ A/Z^{1/3} $值相对于其它产物较高，因此具有最大的磁刚度$ B \rho $^[17]，可以被谱仪传输到焦平面用于进一步测量，而其它类弹或类靶产物的$ Z $值比较低，被阻挡在束流阻止装置附近，从而很大程度上降低了焦平面区域的本底粒子。

在SHANS谱仪的焦平面位置，我们安装了如图2所示的焦平面探测阵列。该探测阵列主要由一套飞行时间探测器(TOF)和盒型硅探测阵列(Si-box)组成。TOF探测器采用多丝正比室气体探测器(MWPC)，其灵敏面积为180 cm×80 cm，充入气压约为350 Pa的异丁烷气体作为工作气体，同时采用厚度为0.7 μm的Mylar膜作为隔离窗。该TOF探测器对注入核的探测效率达到99%，因此可以用于区分在硅探测阵列中的注入核信号和$ \alpha $衰变信号。Si-box 探测器的注入面采用三块位置灵敏型的硅条探测器(PSD)，信号由每条硅条的双端引出，通过两端信号的加和来提取能 量信息，通过两端信号的相对比值来提取着火点的位置信息。依赖于该PSD探测器，我们发展了基于能量-位置-时间关联测量的反冲余核$ \alpha $衰变链鉴别方法。为了探测从PSD探测器中逃逸出的$ \alpha $衰变粒子，我们在PSD探测器的四周安装了八块非位置灵敏型的周边硅探测器(SSD)，使得该探测阵列对反冲余核放出的$ \alpha $衰变粒子的全能量探测效率达到72%，其在开口方向逃逸的概率只有约28%。在PSD探测器的背面，我们安装了另外三块反符合方硅探测器(VETO)，目的是用于剔除那些能够穿透PSD探测器，但在TOF探测器中没有信号的高能轻粒子(比如束流和氦气反应产生的高能质子、氘、氚、$ \alpha $等粒子)。所有硅探测器的灵敏面积为50 cm×50 cm，灵敏层厚度为300 μm。需要指出的是，在合成^223,224Np的实验中，我们仅使用了一块灵敏面积为128 cm×48 cm的双面硅条探测器(DSSD)和三块VETO探测器来代替Si-box探测阵列，但用于鉴别目标核素的实验方法与之前是一致的。关于探测系统的详细内容见文献[12-15, 18]。

为了对寿命在微秒量级的核素的$ \alpha $衰变进行测量并进行准确指认，我们在SHANS装置上建立了一套以脉冲波形 采样为特色的数字化电子学系统。该系统主要由意大利CAEN公司生产的V1724型号的数字化仪组成，利用Flash ADC技术对探测器前放输出的所有波形信息进行无死时间的采样和记录，同时利用FPGA模块对信号波形进行实时分析，提取能量、时间以及计数率等信息。该系统的波形采样频率为100 MHz，采样精度为14 bit，每通道具有512 kS/ch的缓存，数据传输速率可以达到80 MB/s。实验中，我们记录了所有PSD硅探测器和SIDE硅探测器测量的信号波形信息，每秒计数率不大于300 pps。对来自MWPC探测器和VETO 探测器的信号，仅记录由插件的FPGA模块提取的能量和时间信息。

对记录波形信息的离线处理分为两个分支，一个分支用于提取触发时间信息，采用RC-CR²的滤波 方法^[19]，时间精度可以达到小于10 ns；另一个分支用于提取波形的能量信息，梯形滤波算法^[20]和指数波形拟合算法^[21]被分别使用在长寿命核($ \tau \!> \!2 $ ms)和短寿命核($ \tau\! < \!2 $ ms)的$ \alpha $ 衰变能量提取。对于PSD 探测器，典型的探测器能量分辨为45 keV(FWHM)，位置分辨为1.5 mm。对于DSSD探测器，最佳能量分辨为22 keV(FWHM)，位置信息由每条硅的宽度(1 mm)决定。对于逃逸出PSD探测器而被SSD探测器探测到的$ \alpha $衰变粒子，可以利用能量加和来重建全能 的$ \alpha $衰变信息，重建信号的能量分辨为100~180 keV(FWHM)。

对于重核区丰质子的核素，$ \alpha $衰变是其主要的衰变模式，实验上一般利用能量-位置-时间关联测量方法，以测量$ \alpha $衰变链的方式来鉴别目标新核素^[22]。我们利用该实验测量方法已经在缺中子的锕系核区发现了7种新核素。作为举例，图3展示了实验测量的新核素²²⁰Np的$ \alpha $衰变链信息，由于与母核的$ \alpha $衰变相关联的其它三个$ \alpha $衰变信息都与已知核素²¹⁶Pa、²¹²Ac和²⁰⁸Fr的 衰变性质相吻合，因此我们指认母核的$ \alpha $衰变来自于新核素²²⁰Np的衰变。其它几种Np的新核素也都采用 这种方法对其进行指认。

实验测量的新核素^{219,220,223,224}Np的衰变性质如表2所列，其中包括$ \alpha $衰变粒子能量、半衰期以及对 衰变能级的指认。对于^219,220,223Np核素，我们指认其$ \alpha $衰变均是从母核基态到子核基态的衰变，其衰变规律也满足系统性的趋势^[13]。而对于²²⁴Np核素，由于其子核²²⁰Pa的衰变能量与 已知实验测量值^[24]具有一定偏差，因此我们指认²²⁴Np的$ \alpha $衰变是从母核的某一个能级 到子核的两个激发态的衰变，具体论述可以参考文献[15]。

基于对以上新核素衰变性质的测量结果，我们对Np及其附近同位素的$ \alpha $衰变系统性进行了研究。图4和图5展示了$ 89\!\leqslant\!Z\!\leqslant\!93 $同位素链的基态到基态$ \alpha $衰变$ Q_{\alpha} $值和部分半衰期$ T^{\alpha}_{1/2} $随质子数Z和中子数N变化的系统性规律。图中的的球形标记代表实验测量值。对于本工作中的新核素数据，由于²²⁴Np 核素没有观测到其基态到基态的$ \alpha $衰变，因此我们仅标记了^219,220,223Np核素的衰变信息，数据来自文献[12-14]，其它已知核素的数据来自文献[23]。为了揭示壳效应的规律，图中标记了中子数N=126的同中子素的位置。

从图4和图5中可以看到，对于质子数Z=93的Np同位素链，其$ \alpha $衰变$ Q_{\alpha} $值和$ T^{\alpha}_{1/2} $值随中子数N的变化规律与Ac、Th、Pa、U等核素的变化规律一致。尤其是在N=126附近，各核素均呈现出由壳效应 引起的系统性的突变行为：N=127或128核素的$ Q_{\alpha} $值比N=126核素的值高大约1 MeV，而N=127或128核素的$ T^{\alpha}_{1/2} $值低于N=126核素的值，并且在N=128时呈现出了极小值的 现象(²²⁰U和²²¹Np还没有实验数据)。因此，我们可以得出结论，N=126的中子壳在Np的同位素链中 仍然表现出了显著的壳效应。对于文献[7, 9]提出的N=126壳效应随质子数的增加而不断弱化的现象，一个合理的解释是，虽然N=126壳效应在不断弱化，但是在Z=93的Np同位素链中，并没有表现出几乎消失的迹象，依然显示了明显的壳稳定性。

理论模型的计算可以对实验结果的解释提供相应的支持。作为比较，在图4中，我们用实线标记了文献[25]中预言的$ \alpha $衰变$ Q_{\alpha} $值。在该文献中，Bao等^[25]利用径向的Garvey-Kelson局域质量关系和其奇偶效应，提出了计算邻近核$ Q_{\alpha} $值的公式。从图4中可以看到，其计算值与已知实验数据非常符合，对于^219,220,223Np核素的$ Q_{\alpha} $值的预言也与本工作的实验测量值很好地保持了一致，例如该文献对²²⁰Np核素的$ Q_{\alpha} $预言值为10.162 MeV，而我们的测量值为10.226 MeV (=10.040 MeV×220/216)，仅有约60 keV的偏差，属于理论预言的合理偏差范围。

对于实验测量的$ T^{\alpha}_{1/2} $值与理论预言值的比较，我们采用了文献[26-27]提出的新的Geiger-Nuttall公式对该核区核素的半衰期进行了计算，该计算可以在不调整任何参数的情况下，有效地应用于中子壳$ N\!\!=\!\!126 $附近核素，图5中的实线展示了计算结果。从图中可以看到，对于$ Z\! \leqslant\! 92 $的核素，计算值与实验测量值保持了很好的一致。对于Np的同位素链，虽然^221,222,224Np还没有相应的实验数据，但计算值与已有的实验值很好地符合。因此，通过这样的比较我们发现，理论计算也支持N=126壳效应在Np同位素 链中依然存在的结论。

探索原子核存在的极限、扩展核素图的版图是核物理研究的重要问题，在丰质子一侧，质子滴线反映了丰质子核素能够到达的最远位置。在本工作之前，人们已知的最重的质子滴线在Z = 91的Pa同位素链中， ^212-214Pa是 最重的质子滴线外核素^[11,28]。在本工作中，我们测量了新核素^219,220,223Np的基态$ \alpha $ 衰变性质，利用其子核的结合能信息，很容易得到这些新核素的质量信息，进而计算其单质子分离能$ S_{\rm p} $。图6展示了$ 89\!\leqslant\ \!Z\! \leqslant\!93 $奇Z同位素链的单质子分离能$ S_{\rm p} $ 的系统性。可以看到，对于Np同位素链，质子滴线($ S_{\rm p} $ = 0的线)正好处于我们新合成的^219,220Np核素之间，其中$ S_{\rm p} (^{219}{\rm{Np}}) $ =–301(83) keV，$ S_{\rm p} (^{220}{\rm{Np}}) $=124(19) keV ²¹⁹Np作为已知最重的半幻数核素，也成为了目前已知的最重的质子滴线以外的核素^[13]。为了和理论计算相对比，我们利用文献[29, 30]中WS4(Weizsäcker-Skyrme)全局质量模型给出的原子核质量，计算了Ac、Pa和Np同位素 链的$ S_{\rm p} $值(如图6中点线所示)。结果显示，理论预言的Np同位素链的质子滴线重现了实验测量的结果，体现了该理论模型计算的可靠性。

熔合蒸发反应是目前合成质子滴线附近超铀核素的最有效方法，但是，随着产生的目标核素越重或者越靠近滴线，复合核的裂变位垒也就变得越低，反应截面也相应地急剧变小，给实验测量带来不小的挑战。因此，研究这些新核素的产生截面，可以为进一步的实验计划提供帮助。

表3列出了本工作中合成^{219,220,223,224}Np新核素的实验反应截面的数据，其中束流在靶中心的能量由SRIM程序^[31]计算得到，复合核激发能由文献[5]提供的原子核质量计算得到，反应截面的误差仅包含实验测量核素数目的统计误差^[32]，没有考虑束流剂量、靶厚、谱仪传输效率等的误差。可以看到，对于合成²¹⁹Np核素的截面最低，仅有19 pb；而对于²²³Np核素，截面接近1 nb，这主要是由反应道和复合核裂变位垒决定的。

为了将实验测量截面与理论模型计算结果相比较，我们利用HIVAP统计蒸发模型^[33]对各弹靶组合的激发函数进行了计算，计算结果展示在图7中。图中(a)、(b)和(c) 分别对应³⁶Ar+¹⁸⁷Re、⁴⁰Ar+¹⁸⁵Re和⁴⁰Ar+¹⁸⁷Re的反应道，同时标记了实验测量 的各核素的反应截面值。计算中，我们对程序的可调参数—液滴模型位垒衰减因子$ B_{\rm f} $进行了调节，以使计算值与实验测量值在数量级上保持一致，但这并不影响激发函数的最佳激发能发生较大变化。在³⁶Ar+¹⁸⁷Re和⁴⁰Ar+¹⁸⁵Re的反应中，取$ B_{\rm f} \!=\! 0.8 $，在⁴⁰Ar+¹⁸⁷Re反应中，取$ B_{\rm f} \!= \!0.85 $。

从图7中可以看到，复合核越接近质子滴线，其反应截面越整体性的偏小。对于³⁶Ar+¹⁸⁷Re的反应(图7(a))，实验采用的束流能量对应于$ 5n $反应道的最佳产额，但由于截面太小，在有限的束流时间内并没有观察到²¹⁸Np核素，幸运的是，我们发现了一条²¹⁹Np核素的$ \alpha $衰变，这为进一步更深入研究²¹⁹Np核素或者合成²¹⁸Np新 核素提供了参考。对于⁴⁰Ar+¹⁸⁵Re反应(图7(b))，利用$ 4n $反应道合成²²¹Np新核素的截面估计为~0.4 nb。但是，考虑到²²¹Np核素的半衰期有可能仅有几十ns的量级，还不足以被充气谱仪进行分离(谱仪对目标核 的分离时间大约为1 μs)，因此目前条件下还不能够利用这样的反应道直接合成²²¹Np。在⁴⁰Ar+¹⁸⁷Re 反应中(图7(c))，我们仅用一种束流能量就同时观测到$ 3n $和$ 4n $道的两种反应产物(²²⁴Np和²²³Np)，并且产生²²³Np 的反应道具有接近1 nb的反应截面，因此，利用相同的弹靶组合通过$ 5n $蒸发道合成²²²Np新核素具有一定的可行性。

近年来，在充气反冲核谱仪SHANS上开展了缺中子Np新核素的合成实验研究，合成了四种最缺中子的Np新核素。本文对实验的束靶条件、充气反冲核谱仪、探测系统和电子学、以及新核素的实验鉴别方法等实验技术进行了总结，然后对实验测量的新核素^{219,220,223,224}Np的$ \alpha $衰变性质进行了汇总，在中子壳N=126附近研究了Np同位素链的$ \alpha $衰变系统性，认识到在Np同位素链中仍然存在明显的壳效应。同时，根据单质子分离能的 系统性分析，确定了Np同位素链中的质子滴线位置，²¹⁹Np也成为目前核素图上已知的最重的质子滴线外核素。

最后，基于实验测量的反应截面，并与理论模型计算相比较，讨论了下一步实验合成新核素^218,221,222Np的可行性。我们认为，利用¹⁸⁷Re(⁴⁰Ar, 5n)²²²Np 反应道来合成²²²Np新核素是可行的，该反应道具有接近1 nb的反应截面，在目前的条件下实验相对容易开展。²²¹Np核素的合成截面虽然也比较大，但是考虑到²²¹Np可 能仅具有几十ns的半衰期，远小于充气反冲核谱仪对目标核的分离时间，因此不太可能利用⁴⁰Ar+¹⁸⁵Re反应 道来合成。对于²¹⁸Np，¹⁸⁷Re(³⁶Ar, 5n)²¹⁸Np反应截面比较低(大约几十pb 的量级)，需要较长的束流时间才可以合成目标核素。