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Volume 38 Issue 1
Mar.  2021
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Cong NIE, Xiaoshuang LIU, Peng ZHANG, Guizhong LIU, Xingzhong CAO, Baoyi WANG, Runsheng YU. Study on Positron Annihilation Parameters of Low Temperature Segregation of Ag Atoms in Al-4%Ag Alloy[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(1): 102-106. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2020002
Citation: Cong NIE, Xiaoshuang LIU, Peng ZHANG, Guizhong LIU, Xingzhong CAO, Baoyi WANG, Runsheng YU. Study on Positron Annihilation Parameters of Low Temperature Segregation of Ag Atoms in Al-4%Ag Alloy[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(1): 102-106. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2020002

Study on Positron Annihilation Parameters of Low Temperature Segregation of Ag Atoms in Al-4%Ag Alloy

doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2020002
Funds:  National Natural Science Foundation of China(11675188, 11875055)
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  • Corresponding author: E-mail: yursh@ihep.ac.cn.
  • Received Date: 2020-01-06
  • Rev Recd Date: 2020-05-26
  • Publish Date: 2021-03-20
  • The positron trapping behavior of Ag precipitates at 823 K quenched and 20% deformation Al-4%Ag alloy at low temperature was studied respectively. It was characterized by positron annihilation lifetime spectroscopy (PALS) technology and coincident Doppler broadening spectroscopy (CDBS) in the temperature range of 10~293 K. The positions of the Ag precipitate peak in the Doppler broadening spectrum shows that there are Ag precipitates in both samples. The components of the lifetime spectrum analysis results show that the change of Ag precipitates with the measurement temperature has a strong temperature dependence at the range of 170~273 K. However, for two specimens with different types of defects, in the measurement data below 170 K, a difference in the positron trapping ability of the Ag precipitates in the sample was observed. With the decrease of the measurement temperature, both the positron lifetime and it’s intensity of the Ag precipitates in the quenched specimens begin to stabilize and lose their dependence on temperature. In the measurement below 170 K, the precipitating ability of the Ag precipitates in the deformed sample still has a strong temperature dependence, but the change amplitude is gradually weakening. In the end, when the measurement temperature increased to around room temperature (273~293 K), more and more positrons escaped from the Ag precipitate, gradually transitioned back to the free state or trapping by other deep traps, and lost the temperature dependence.
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通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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Study on Positron Annihilation Parameters of Low Temperature Segregation of Ag Atoms in Al-4%Ag Alloy

doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2020002
Funds:  National Natural Science Foundation of China(11675188, 11875055)

Abstract: The positron trapping behavior of Ag precipitates at 823 K quenched and 20% deformation Al-4%Ag alloy at low temperature was studied respectively. It was characterized by positron annihilation lifetime spectroscopy (PALS) technology and coincident Doppler broadening spectroscopy (CDBS) in the temperature range of 10~293 K. The positions of the Ag precipitate peak in the Doppler broadening spectrum shows that there are Ag precipitates in both samples. The components of the lifetime spectrum analysis results show that the change of Ag precipitates with the measurement temperature has a strong temperature dependence at the range of 170~273 K. However, for two specimens with different types of defects, in the measurement data below 170 K, a difference in the positron trapping ability of the Ag precipitates in the sample was observed. With the decrease of the measurement temperature, both the positron lifetime and it’s intensity of the Ag precipitates in the quenched specimens begin to stabilize and lose their dependence on temperature. In the measurement below 170 K, the precipitating ability of the Ag precipitates in the deformed sample still has a strong temperature dependence, but the change amplitude is gradually weakening. In the end, when the measurement temperature increased to around room temperature (273~293 K), more and more positrons escaped from the Ag precipitate, gradually transitioned back to the free state or trapping by other deep traps, and lost the temperature dependence.

Cong NIE, Xiaoshuang LIU, Peng ZHANG, Guizhong LIU, Xingzhong CAO, Baoyi WANG, Runsheng YU. Study on Positron Annihilation Parameters of Low Temperature Segregation of Ag Atoms in Al-4%Ag Alloy[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(1): 102-106. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2020002
Citation: Cong NIE, Xiaoshuang LIU, Peng ZHANG, Guizhong LIU, Xingzhong CAO, Baoyi WANG, Runsheng YU. Study on Positron Annihilation Parameters of Low Temperature Segregation of Ag Atoms in Al-4%Ag Alloy[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(1): 102-106. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2020002
    • Al合金中添加一些其他的微量元素,通过微量元素和空位有选择的相互影响可以改变其合金的微观结构。这样不但保持了纯Al质轻、抗腐蚀性能好等优点,而且使Al合金的各项机械性能得到显著的提高。Al-Ag合金作为一种经典的二元时效硬化合金,在固-固相变模型系统中具有较高的理论研究价值[1]。首先,Al 原子和 Ag 原子之间的原子尺寸差异可以忽略不计,这使得晶格畸变对析出过程影响小。其次,Al原子(13)和Ag原子(47)的原子序数之间的差异相对较大,对元素成分的鉴别比较有利。最后,Al-Ag合金作为二元模型合金成分简单,可以有效地研究微观结构的演化、掺杂微量元素的析出机理[2]

      多年以来,实验中常采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜等技术直接观察Al-Ag合金中Ag析出物的形貌,也常采用扫描量热法(DSC)和电阻率测量(ER)等间接技术研究Al-Ag合金中微观结构的演化。但是,由于Al-Ag合金中的空位、溶质原子以及基体中的微小析出物的尺寸均为亚纳米尺寸,常规的实验表征手段很难有效的表征。因此,为了全面了解Al-Ag合金中微观结构及其演化过程,需要其他的补充实验测量手段。正电子湮没技术作为一种近年来新兴起的测量手段,已被广泛应用于研究轻质合金中的溶质沉淀物和微观结构演变的研究[3]。正电子湮没技术具有探测灵敏度高、“自寻找”缺陷等技术优点,对研究10–5~10–6量级浓度的缺陷表征方面具有独特优势。

      对于Al-Ag合金,由于溶质Ag原子的正电子亲和势(–5.36 eV)比基体Al(–4.41 eV)强,因此,Ag析出物有望捕获正电子[4]。并且Ag溶质析出物与正电子的结合能取决于其尺寸的大小,尺寸越小,结合能越低。随着正电子物理研究领域的拓展,发现在低温下正电子湮没参数会展现出对温度的依赖性。Al-Ag合金中细小的Ag析出物很可能是一种正电子的浅捕获态[5]。本文主要在低温测量环境下(10~293 K),利用正电子湮没技术研究Al-Ag合金中Ag原子析出物对正电子的捕获增强效应和湮没参数的变化,为正电子湮没技术在金属材料领域中微量元素和小尺寸缺陷的表征方面提供一条全新思路。

    • 实验所用样品为Al-4%Ag合金,采用高纯度的Al(99.995%)和Ag(99.999%)通过真空电弧熔炼获得。首先经线切割得到大小为$ 10\;\mathrm{m}\mathrm{m}\times 10\;\mathrm{m}\mathrm{m}\times 1\;{\rm{mm}}$的片状样品,利用金相砂纸对样品进行物理抛光。然后利用酒精和高氯酸体积比为5:1配置的抛光液对样品进行电化学抛光处理,去除其表面的氧化物和油污。最后将样品放入真空(10–5 Pa)石英管中,在823 K的温度下保温40 h消除样品在熔炼切割过程中所产生的加工硬化和残余应力达到均质化的效果。

    • 正电子湮没寿命测量采用22Na源强度大约为1.0 MBq,将源放入两片相同的样品中间。采用快-慢正电子湮没寿命谱符合系统,半高宽时间分辨率(FWHM)为196 ps,寿命谱总计数为$ 2.0\times {10}^{6} $。通过ProgramLT_9软件对测量得到的正电子寿命谱数据进行两组分解谱。扣除源成分(382 ps,20%)之后,将淬火样品的长寿命组分$ {\tau }_{2} $锁定在240 ps(Al基体中单空位的寿命),将形变样品的长寿命组分$ {\tau }_{2} $锁定在235 ps(Al基体中位错的寿命),短寿命组分$ {\tau }_{1} $设为自由拟合状态。

      平均正电子湮没寿命可以表示为

      其中短组分寿命$ {\tau }_{1} $主要是正电子在自由态湮没的寿命,长组分寿命$ {\tau }_{2} $主要是正电子在Al基体中单空位湮没的寿命。$ {I}_{1} $$ {I}_{2} $分别对应的是短寿命组分和长寿命组分的强度。平均正电子湮没寿命可以表示为$ {\mathrm{\tau }}_{\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{a}\mathrm{n}}={\tau }_{1}{I}_{1}+ {\tau }_{2}{I}_{2} $

    • 准备淬火和形变样品。淬火样品,首先将均质化处理好的样品在真空状态下加热到823 K,保温30 min,随后将样品快速淬入冰水混合物中。然后等待样品完全冷却之后将样品取出擦干备用。形变样品,在室温下按照一个固定的方向轧制,每次轧辊下压量不超过0.02 mm,往复轧制10次以上方可继续下压,尽可能保证形变量一致。形变实验的样品所需的形变量为20%。由于在冷轧过程中样品内部会产生比较复杂的缺陷。因此样品达到20%形变量之后,需要在393 K的温度下退火1 h用以去除多余的空位型缺陷。分别对淬火和形变样品进行低温正电子湮没实验。低温实验过程在高真空(10–5 Pa)环境下进行,从10 K开始平均每间隔40 K收集一张正电子寿命谱(PALS)和符合多普勒展宽能谱(CDBS),测量温度点分别为10,50,90,130,170,210,250,273和293 K。

    • 图1~3分别显示的是经过823 K淬火和20%形变之后393 K退火的Al-4%Ag合金在低温下的正电子寿命谱结果。为了减少统计误差,在解谱过程中已将淬火样品的长寿命组分设置为240 ps,将形变样品的长寿命组分设置为235 ps。关于解谱结果,图1~3中的数据结果大致可以分成3个不同的区域分别为:A区域,温度在10~170 K之间,数据结果的变化相对平缓。B区域,温度在170~273 K之间,数据结果开始快速变化。C区域,温度在273~293 K之间,数据结果基本已经接近室温下的稳定状态。

      形变样品在退火之前的正电子寿命数据结果为: $ {I}_{1} $为44.6%,$ {I}_{2} $为55.0%,$ {\tau }_{1} $为151.5 ps,$ {\tau }_{2} $为235.0 ps,$ {\tau }_{\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{a}\mathrm{n}} $为204.1 ps。参考图12中形变样品室温(293 K)的结果,$ {\tau }_{\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{a}\mathrm{n}} $$ {I}_{2} $的值都出现小幅度的下降。这表明,在高温退火的过程中,样品中的一些不稳定的缺陷(如空位等)被消除,但仍旧保存了大部分的位错型缺陷。对比图3可以看到$ {I}_{1} $的数据有所升高,这说明在高温状态下Ag原子析出物加速地聚集生成尺寸更大的Ag析出物。

      在Al-Ag合金中,Ag原子和空位通过形成Ag-空位复合体的方式迁移,聚集成Ag析出物。Ag的正电子亲和性比Al强,当Ag析出物达到临界尺寸时,预计$ {\tau }_{1} $的主要贡献来源是正电子在Ag析出物中的湮没事件。从$ {\tau }_{\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{a}\mathrm{n}}{\text{、}}{I}_{1} $$ {I}_{2} $的变化趋势可以看出,随着测量温度的逐渐升高,$ {\tau }_{\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{a}\mathrm{n}} $的增加主要是由于$ {I}_{1} $的减少和$ {I}_{2} $的增加。通过A,B和C三个区域的比较可以发现,测量温度在A区域时,相较于其它2个测量区域,$ {I}_{1} $的强度最大,这表明Ag析出物在低温下更容易捕获正电子。而且温度越低,Ag析出物捕获正电子的能力越强,这一现象充分说明某些细小的溶质析出物很可能是一种正电子的浅捕获态,与文献中记述的在低温下溶质析出物对正电子捕获增强效应的猜测相契合[6-7]。根据Saarinen等[8]关于低温正电子浅捕获效应的相关研究,在低温下正电子的波函数发生弱局域化是有效捕获正电子的主要原因。

      对于淬火样品来说测量温度低于130 K时,Ag析出物捕获行为对于温度的依赖性似乎变得不是那么重要。随着测量温度的降低,Ag析出物对正电子捕获基本保持在一个相对稳定的阶段,Ag析出物对正电子的捕获率不会再随着温度的降低而增加,Ag析出物的低温浅捕获效应失去了对温度的依赖,达到了对正电子捕获的饱和状态。

      形变样品与淬火样品在A区域的稳定略有不同,随着测量温度的升高,形变样品的$ {I}_{1} $有一个小范围的下降。同时形变样品的$ {I}_{1} $在A区域从62.04%下降到56.41%,在B区域从56.4%下降到49.6%,A与B区域关于$ {I}_{1} $的变化幅度是大致相同约为6%。形变样品在冷轧之后,经过退火处理,Al基体中的空位已基本去除,但同时Ag析出物会在退火过程中持续生长聚集。根据图3中的结果可知,形变样品中Ag析出物对正电子的捕获能力始终随着温度降低而增强,而其对于正电子的捕获强度始终小于淬火样品中的Ag析出物。这很可能有两种原因:一是正电子即使在低温下依旧可以沿着位错线迁移最终被位错附近的Ag析出物捕获。二是位错很可能本身也是一种浅捕获态,在低温下持续与位错线附近的其他浅捕获态竞争捕获正电子[9]。根据Doyama和Cotterill提出了一种描述正电子与位错相互作用的替代模型,他们指出位错线本身可能由于太窄而无法捕获正电子,只能通过位错线附近的点缺陷或者析出物来提供空间[10]。随后Smedskjaer等[11]详尽地完善了这一理论,并且得出了一套关于位错线、点缺陷与析出物之间竞争捕获正电子的理论。

      在淬火样品的B区域中,可以明显观察到,随着温度的升高$ {I}_{1} $开始快速下降,而$ {I}_{2} $$ {\tau }_{\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{a}\mathrm{n}} $则同时开始升高。在温度的影响下,淬火样品中Ag析出物的浅捕获效应会在B区域(170~273 K)时出现对温度较强的依赖性。形变样品中的Ag析出物也会出现比在A区域时更加明显的温度的依赖性。据此推测在B区间内,测量温度的变化对于样品正电子寿命结果的影响是最大的。

      采用符合多普勒展宽能谱技术(CDBS)可以准确获取有关材料中电子动量分布的数据,从而可以完整提供有关在正电子湮没点附近的化学环境的信息。图45分别显示的是Al-4%Ag合金的CDBS数据结果。横坐标表示电子的动量分布的范围,纵坐标表示Al-4%Ag合金低温下各温度点的数据结果与均质化纯Al样品的比率。

      图中结果显示淬火和形变的Al-4%Ag合金在低动量区域(0至3×10–3 m0c之间)的变化趋势基本一致,接近1,略高于均质化纯Ag的结果。这说明淬火和形变样品中都含有一定量的缺陷。在高动量区域(6×10–3至20×10–3 m0c之间)对比纯Ag样品的峰值,Ag原子的特征峰大致出现在了11×10–3 至13×10–3 m0c之间的位置。这表明2种样品中都生成了一定量的Ag析出物。淬火样品的Ag特征峰随测量温度的变化幅度的要大于形变样品的。

      图4中的结果显示淬火样品的Ag特征峰在测量温度10~130 K之间时,始终保持在最大值1.8左右。Ag析出物在低温下捕获正电子的能力达到饱和状态,不受温度的影响。随着测量温度的上升,Ag特征峰开始出现缓慢下降的趋势。Ag析出物对正电子的捕获能力开始减弱,正电子逐渐转为在空位附近湮没。图5中的形变样品也出现了类似的变化趋势,但是由于形变样品中存在着大量的位错抑制了Ag析出物的尺寸,使得其最大的Ag特征峰(1.78左右)没有达到淬火样品的状态。此外,空位和错位都能捕获正电子。但是由于位错的开空间体积较小,因此其捕获正电子的能力比空位弱。在低温下Ag析出物与空位都会捕获正电子,由于空位捕获正电子的能力更强,所以淬火样品中的Ag析出物捕获正电子的能力对于温度的变化更为敏感,因此图4中整体的Ag特征峰的变化较大。而在形变样品中,Ag析出物可以更好地从位错附近吸引正电子并始终保持较大的优势,造成图5中Ag特征峰的变化较小的结果。

    • 本文利用低温正电子湮没技术对含有不同缺陷的类型的样品进行了正电子测量。实验结果表明,在不同缺陷类型的样品中都观测到了Ag析出物在低温下的浅捕获增强效应。同时,在不同类型的缺陷的样品中,Ag析出物与正电子所表现出的湮没参数也不同。通过对实验结果的分析,最终得出以下结论:

      (1)淬火样品中的Ag析出物在温度范围10~90 K之间时其对正电子的浅捕获效应受温度的影响最小,达到了捕获正电子的饱和状态。当温度范围在170~273 K之间时,淬火样品中的Ag析出物捕获正电子的能力受温度变化的影响较为敏感,表现出较强的温度依赖性。

      (2)形变后经过退火处理的Al-4%Ag样品中,Ag析出物在低温下同样表现出了对正电子的浅捕获效应。此外位错型缺陷也是一种有较强温度依赖性的浅捕获态,并且在低温下Ag析出物可能比位错更容易捕获正电子。

Reference (11)

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