Theoretical Study of the Mechanism of Multinucleon Transfer Reaction ¹³⁶Xe+¹⁹⁸Pt

产生远离β稳定线的丰中子核素，对于拓展现有核素图及发展原子核理论都有着十分重要的意义。此外，这些丰中子核素的结构信息是理解天体物理中快中子俘获过程(r 过程)的重要参量，目前的理论认为宇宙中超过一半的比铁重的元素都是通过r过程形成的。对于双中子星合并这样的天体事件，存在极大的中子通量，该环境下原子核俘获中子的速度比它发生β衰变的速度更快，因此，r过程的路径可以到达极端丰中子的区域。$ N \!=\! 126 $是r过程路径上的最后一个等待点，太阳系r过程的元素丰度在$ A\sim 195 $的峰与$ N \!=\! 126 $满壳存在密切的关联^[1]。但核素图上已知的$ N \!=\! 126 $的核素与中子滴线之间存在大量的空白区域，如何产生这些丰中子核素，对于实验和理论研究来说都是极大的挑战。

通常，人们采用熔合反应、重核裂变以及重核碎裂的方法来产生轻质量及中等质量的丰中子核素。对于$ N \!=\! 126 $的丰中子重核素而言，由于弹靶荷质比的限制，很难通过前两种方法产生；因产物激发能的限制，通过重核碎裂得到的丰中子重核素的截面也极低。近年来的研究结果表明，近垒的多核子转移反应中，由于转移的核子数较多，且初级产物的激发能并不是很高，其通过发射少量中子即可达到基态，因此次级产物仍然存在丰中子的核素。Zagrebaev^[2]采用基于朗之万方程的多维动力学模型预言，¹³⁶Xe+²⁰⁸Pb多核子转移反应可以产生$ N = 126 $的未知丰中子核素。遗憾的是，由于探测技术等原因，相关实验中并未观察到新的丰中子核素^[3]。考虑到壳效应($ N\! =\! 126 $)的作用，人们试图通过以²⁰⁸Pb附近的核作为靶核的多核子转移反应来产生$ N \!=\! 126 $的丰中子核素，但也未探测到新的核素^[4-5]。2015年，Watanabe等^[6]利用~8 AMeV的¹³⁶Xe束流轰击¹⁹⁸Pt靶，次级产物中$ N \!=\! 126 $的新的丰中子核素截面相比于²⁰⁸Pb (1 AGeV)+Be碎裂反应中的结果高出几个数量级，表明重核间多核子转移反应是产生丰中子重核素的一种可行方法。

近年来，人们发展了多种理论模型来研究多核子转移反应的机制，例如GRAZING模型^[7-8]、双核模型^[9-16]、基于朗之万方程的多维动力学模型^{[2, 17-19]}、改进的量子分子动力学模型^[20-23] 等，它们在预言产物截面、角分布等方面都有各自成功的地方^[24-27]。本文将采用时间相关的Hartree-Fock(TDHF)方法，从微观的角度对¹³⁶Xe+¹⁹⁸Pt在质心能量E_c.m.=645 MeV时的多核子转移反应机制进行研究，期望给实验结果的深入理解提供一定的参考。

TDHF方法由Dirac^[28]于1930年提出，其基于独立粒子近似，每个粒子在其他粒子产生的自洽平均场中运动，该方法可以很好地描述低能重离子反应中单体算符的期望值随时间的变化。反应中原子核密度重新分布，原子核动力学形变包括颈部的形成与断裂，核子交换过程等等都可以由TDHF方法自洽地描述。在早期的研究中，由于计算机运算能力的限制，人们利用TDHF方法研究反应动力学时常常采用一些近似，例如，Skyrme能量密度泛函中不考虑自旋-轨道耦合项，用平面对称的形式描述原子核，数值计算采用低阶离散化等等。近年来，随着计算机计算能力的大幅提升，不加对称性限制的三维TDHF方法被广泛应用于低能重离子反应的研究中^[29-41]。同时，模型中所采用的Skyrme能量密度泛函包含了更多的项，更多的自由度因此被包含进来。此外，数值离散化时也采用更高阶的形式，以提高计算精度。近来，TDHF方法也被用来研究多核子转移反应^{[20, 42-48]}。本文将在TDHF的框架下，从微观的角度研究多核子转移反应中弹靶形变效应、核子转移等机制对丰中子核素产额的影响。

本文的安排如下：第二部分介绍本文所使用的理论方法及数值计算的细节；第三部分给出理论计算的结果，并与实验值进行对比；最后是本工作的总结。

TDHF方法是Hartree-Fock(HF)方法的含时拓展，TDHF方程可以由以下作用量求变分得到：

其中$ \hat{H} $为体系的总哈密顿量；$ | \varPsi(t) \rangle $是系统的总波函数，它是所有$ N $个单粒子波函数$ |\varphi_\alpha(t) \rangle $构成的Slater行列式：

若采用Skyrme能量密度泛函，则单粒子波函数随时间演化的方程为

其中$ \hat{h} $是单粒子哈密顿量，它是一系列局域密度和流密度等的泛函，这些变量的定义可参考文献[49]。

在进行反应的动力学计算之前，弹靶的基态由HF方法通过迭代得到。本工作中采用SLy5^[50]这一Skyrme参数进行计算，得到¹³⁶Xe和¹⁹⁸Pt的基态均具有三轴形变，描述它们形变的Bohr-Mottelson参数$ \beta $和$ \gamma $(其定义可参考文献[49])的值分别为0.063，28.8°以及0.123，33°。一般地，需要同时考虑弹靶的不同朝向组合对反应的影响，但这会带来非常庞大的计算量，因此在实际的动力学计算中我们只考虑两种特殊的构型：¹⁹⁸Pt的长轴与入射方向平行(tip collision)，¹⁹⁸Pt的长轴与入射方向垂直(side collision)。注意，两种构型下，¹³⁶Xe的长轴始终与入射方向垂直，且弹靶的最短轴垂直于反应平面(x-z平面)。HF迭代计算时，三维空间的格子大小取为$ N_x\times N_y \times N_z \!=\! 36\times 36\times 36 $，$ N_x,\; N_y,\; $$ N_z $分别为$ x,\; y,\; z $三个方向的空间格点数，每个方向的格点间隔均为1.0 fm。在TDHF的计算中，弹靶被放置在x-z平面内，入射方向为$ z $方向，该方向上弹靶质心的初始距离$ R_0 $设为24 fm。每种构型下的碰撞参数$ b $均为0~13 fm，间隔取为1.0 fm。动力学计算的时间步长为0.2 fm/c。

由于该反应中弹靶的电荷数很大($ Z_{\rm{P}} Z_{\rm{T}} \!=\! 4\,212 $，$ Z_{\rm{P}},\; Z_{\rm{T}} $分别为弹核和靶核的质子数)，它们在该能量下不会发生熔合，碰撞之后将会形成两个初级碎块。当初级碎片的质心间距大于28 fm时，动力学计算结束，此时TDHF方法可以给出这两个初级碎块质量、电荷以及集体动能等物理量的期望值。由于弹靶在碰撞的过程中，一方的单粒子波函数会部分地转移到另一方中，所以TDHF给出的初级碎块的波函数并不是粒子数算符的本征波函数，而是不同粒子数算符对应的本征波函数所构成的叠加态。因此，需要将TDHF波函数进行投影，从而得到不同粒子数出现的概率，进而得到初级碎块的质量、电荷分布。粒子数投影算符如下^[51-52]：

其中$ V $表示类弹核或类靶核所处的坐标空间，$ \hat{N}_V = \sum\nolimits_{\alpha = 1}^{N^{\rm n,p}} \varTheta_V({{r}}) $，$ N^{\rm n},\; N^{\rm p} $分别为中子和质子的总个数(如果格点坐标$ {{r}} $属于空间$ V $，则 $ \varTheta_V({{r}}) = 1 $，否则为0)。

弹靶碰撞过程中，集体运动的动能会转换成系统内部的激发能。初级碎片要经过退激发过程才能达到稳定的基态。为了与实验结果进行比较，我们采用统计衰变模型GEMINI++来处理初级碎块的退激发过程。关于统计衰变模型以及关于产物生成截面的计算细节，请参考文献 [46, 48]。

首先，我们给出该反应在不同的初始构型、不同碰撞参数下的动力学特征，包括产物的出射角度、总动能损失、核子交换信息等等。然后给出类弹核的同位素分布，并与实验结果进行对比。最后对可能的误差原因进行分析。

图1给出了两种不同初始构型下质心系散射角$ \theta_{\rm{c.m.}} $与碰撞参数$ b $的关系。作为参考，图中还给出了库仑散射角(卢瑟福散射角)，如蓝色点线所示。本工作中$ \theta_{\rm{c.m.}} $由三部分构成：(1)弹靶从无穷远运动至$ R_0 $的过程中，近似认为弹靶只受到库仑排斥的作用，从而得到该过程中的库仑散射角$ \theta_1 $；(2)在TDHF计算过程中，可以得到末时刻类靶核与类弹核质心连线方向与初始时刻弹靶质心连线方向之间的夹角$ \theta_2 $；(3)动力学计算结束以后，近似认为类弹核与类靶核仅在库仑排斥的作用下运动至无穷远，从而得到此过程中的库仑散射角$ \theta_3 $。从图中可以看出，在中心碰撞以及极度边缘碰撞中，散射角与库仑散射角一致。当$b\leqslant 9$ fm，尤其在5 fm左右时，散射角与库仑散射角出现明显的偏离，这是强相互作用、库仑排斥作用与离心势共同作用所导致的。表明该碰撞参数区域内，弹靶之间反应激烈。此外，在整个碰撞参数范围内，散射角并不十分依赖于反应体系的初始构型。

碰撞过程中相对运动集体动能会转换成体系内部的激发能，我们计算了TDHF动力学计算的末时刻不同碰撞参数下出射道的总动能(total kinetic energy-TKE)，它是类弹核与类靶核的相对运动动能以及该距离下两核之间的库仑能之和。进而可以得到总动能损失(total kinetic energy loss-TKEL)为$ E_{\rm{c.m.}} $与TKE之差，结果如图2所示。在$b\leqslant 5$ fm的区域内，两种不同初始构型下的总动能损失几乎都在较小的范围内波动。同时，还可以观察到，在此碰撞参数范围内，当Pt的长轴与入射方向平行时的总动能损失更大。这种依赖关系在其他系统中也有被观察到^[42]。可能的原因是tip collision的构型下反应体系的库仑位垒更低，更利于反应朝更深的程度发展。当$ b>6 $ fm时，随着碰撞参数的增加，总动能损失都迅速下降。这是因为在较大的碰撞参数下，弹靶接触时间变短，核子交换变少。

在图3中我们给出了体系的TKE与初级产物质量之间的关系，图中绿色点划线表示入射道的质量。需要说明的是，图中各数据点均有碰撞参数$ b $与之对应，可结合图2判断对应关系。几个特殊数据点对应的碰撞参数$ b $已由箭头标出，图中蓝色点线是Viola系统学给出的结果^[53]：$ {\rm{TKE}}_{\rm{Viola}} \!=\! \frac{0.755Z_{\rm{PLF}}Z_{\rm{TLF}}}{A_{\rm{PLF}}^{1/3}+A_{\rm{TLF}}^{1/3}}+7.3\;{\rm{MeV}} $，它反映出产物来自于达到完全平衡状态的复合体系。从图中可以看出，当¹⁹⁸Pt的长轴方向平行于入射方向时，在小碰撞参数下体系更接近平衡；在另一朝向下，尽管体系的总动能也有较大的损失，但复合体系还未达到平衡状态。此外，在$ b \!=\! 5 $ fm时，可以观察到复合体系更趋近于对称裂开。

为了进一步研究核子的转移情况，我们研究了TDHF动力学计算的末时刻，弹核(P)和靶核(T)之间交换的核子数以及净转移的核子数。从弹核转移至靶核的核子数如下：

式中$ {\rm{n}},\; {\rm{p}} $分别表示中子和质子；$ \rho_{\rm{n}}({{r}}),\; \rho_{\rm{p}}({{r}}) $分别表示中子和质子的密度；$ V^{\rm{TLF}} $表示类靶核所在的空间。从靶核转移至弹核的核子数以此类推。

核子交换的结果如图4所示。从图4(a)可以看出，在$ b<7 $ fm的区间内，弹核与靶核之间存在大量的核子交换，对于¹³⁶Xe来说，有超过半数的核子都参与了交换。随着碰撞参数的增大，转移的核子数迅速下降。对于该反应而言，通过经典的唯象公式可以计算出虹散射对应的碰撞参数$ b_g\approx 9.6 $ fm。当$ b>b_g $时，核力的作用十分微弱。从图中也可以看出，当$b\geqslant 10$ fm时，弹靶之间几乎没有核子交换。对于平均场而言，只存在单体耗散机制，即通过核子与平均场“墙”的作用来耗散能量，因此耗散的能量多少与交换的核子数成正相关。对比图2可以看到，总动能损失与核子交换的结果确实存在一定的相似性。但是，由于TDHF中初级碎块形成之前，复合体系会经历多次振荡，该过程伴随着核子在类弹核与类靶核之间来回转移，由于这些过程中单体耗散的强度不尽相同，因此无法统计整个过程中耗散的能量与交换核子数之间的准确关系。此外，还可以观察到tip collision构型下交换的核子数更多，这可能也与该构型下的库仑位垒更低有关。图4(b)给出的是弹靶之间净转移的核子数，可以看到，当$ b<7 $ fm时，两种不同朝向下都观察到了核子从靶核净转移到弹核的现象。当¹⁹⁸Pt的长轴方向与入射方向垂直时，小碰撞参数下尽管弹靶之间存在大量的核子交换，但是净转移的核子并不多：当$b\leqslant3$ fm时，弹靶之间交换的核子数相当；当$ b \!=\! 4,\; 5 $ fm时，中子的净转移数大于质子的净转移数。而当¹⁹⁸Pt的长轴方向与入射方向平行时，在$b\leqslant 6$ fm的区域内，中子的净转移数均大于质子的净转移数，并且这些数值都比另一朝向下的结果更大。需要说明的是，$ b \!=\! 5 $ fm附近观察到，明显的核子净转移现象是由于类弹核和类靶核分开时复合体系的颈部断裂点更靠近类靶核，使得大部分的颈部被类弹核所吸收。其他反应系统中也发现了类似的现象^[43]。关于颈部断裂的内在机制，我们还在进一步研究中。此外值得注意的是，由于平均场模型的限制，TDHF方法给出核子数交换较多但净转移较少的结果，这种影响也会体现在同位素分布的结果上面。

为了与实验上产物的截面进行对比，我们采用GEMINI++处理了初级碎块的退激发过程。图5给出的是考虑了退激发之后的两种不同构型下类弹核的同位素产生截面，作为对比，图中还给出了相应的实验数据以及GRAZING模型的计算结果。首先可以看到，对于丰中子或者丰质子同位素而言，两种构型给出了相近的结果。而在稳定核素附近，¹⁹⁸Pt的长轴平行于入射方向时反应得到的截面更小。由图4可知，该构型下，弹核理应得到更多的中子，我们对初级碎片的分析也印证了这一点。但是，结合图2可知，该构型下体系的激发能也更高，导致初级碎块在退激发过程中发射的中子数也更多。其次，对于弹核丢失质子的反应道而言，TDHF给出的结果与实验值更为接近；对于弹核获得质子的反应道而言，TDHF给出的截面的最大值与实验值相近，但是峰值的位置比实验值偏小了5个质子左右。出现这种偏差的一个可能原因在于退激发过程中出现了大量的带电粒子发射，这可能与激发能的计算不够精确有关，因为在TDHF动力学计算的末时刻，初级碎块具有较大的形变，使得其激发能偏高。此外，从图3的讨论可知，复合体系实际上并没有达到完全的平衡，在边缘碰撞远没有达到平衡的情况下，类弹核和类靶核更倾向于平均分配总激发能^[42]，因此按照初级碎块的质量来分配总激发能在大碰撞参数下并不准确。另外，由于平均场中缺少核子-核子的剩余相互作用，且因为泡利不相容原理的限制，平均场中也缺少两体碰撞。这就导致观测量的涨落偏小，同位素分布的宽度偏窄。

对比GRAZING模型的结果可知，对于该系统而言，少数核子的转移可以由GRAZING模型很好地给出，而对于大量核子转移的反应道，GRAZING模型给出的结果偏小。这是因为大量核子转移的过程均出现在相对偏小的碰撞参数区域，而GRAZING模型只考虑了更边缘的碰撞区域。

我们采用TDHF方法研究了¹³⁶Xe+¹⁹⁸Pt在E_c.m.=645 MeV的多核子转移反应，计算了两种不同初始构型下质心系散射角、总动能损失、核子交换等物理量与碰撞参数之间的关系，结果表明，当¹⁹⁸Pt的长轴与入射方向相互平行时，总动能损失更大，核子从靶核净转移至弹核的数量也更多。在得到初级碎块信息的基础上，我们利用统计衰变模型GEMINI++处理初级碎块的退激发过程，进而得到次级产物的同位素截面。结果表明，对于弹核失去质子的反应道而言，TDHF的结果与实验值接近；对于弹核得到质子的反应道而言，偏离较大。这可能与TDHF方法缺少核子-核子剩余相互作用以及两体碰撞有关。