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探测效率的模拟计算采用无源效率刻度软件LabSOCS,该软件是由法国Canberra公司与美国Los Alamos国家实验室共同开发的产品,国内外学者或机构将该软件与传统的有源效率刻度技术进行对比研究,结论表明与传统方法的分析结果一致[20],LabSOCS主要原理是通过建立MCNP模型,用一系列可溯源的多能量点源在多个位置对探测器进行验证以及仿真模型的优化[21]。考虑到测量工作中的实际需求,本工作分别模拟了四种同轴型探测器,晶体直径分别为Coaxial-1: Φ50.00 mm×48.05 mm、Coaxial-2: Φ60.06 mm×45.28 mm、Coaxial-3: Φ70.00 mm×60.00 mm、Coaxial-4: Φ81.06 mm×65.94 mm;三种平面型HPGe探测器,晶体直径分别为Planar-1: Φ59.94 mm×19.58 mm、Planar-2: Φ69.98 mm×25.18 mm、Planar-3: Φ78.44 mm×30.66 mm,然后分别模拟探测器轴线上方不同位置处241Am(59 keV)、137Cs(661.66 keV)、60Co(1 332.49 keV)点源的探测效率。LabSOCS软件对点源仿真模型如图2所示,吸收介质层厚度d4.1=0,d5.1=0,源到探测器表面距离d6.1=5, 15, ..., 65 mm,模拟计算过程中统计误差小于2%。
结合多种尺寸及类型的无源表征文件,我们模拟计算了点源在不同位置处(点源与探测器端面中心处距离为XP,单位为mm)探测器对241Am、137 Cs、60Co的探测效率,结果图3所示。
通过图3可以看出,点源探测效率随着轴向位置变化呈现明显的指数变化规律,同时结合文献[11],本实验选取式(1)对241Am、137Cs、60Co点源探测效率进行拟合,拟合的详细参数a、b、c0以及拟合优度R2如表1所列。
核素 探测器编号 c0 α b R2 241Am(59.54 keV) Coaxial-1 3.41×10−3 4.57×10−2 −4.10×10−2 1.00 Coaxial-2 6.46×10−4 9.31×10−2 −3.11×10−2 1.00 Coaxial-3 −9.58×10−3 8.97×10−2 −2.02×10−2 0.99 Coaxial-4 8.02 −7.97 7.09×10−5 0.98 Planar-1 2.08×10−2 3.24×10−1 −4.81×10−2 1.00 Planar-2 1.82×10−2 3.65×10−1 −3.94×10−2 1.00 Planar-3 2.36×10−2 3.51×10−1 −3.73×10−2 1.00 137Cs(661.66 keV) Coaxial-1 4.65×10−3 1.65×10−2 −3.22×10−2 1.00 Coaxial-2 8.21×10−3 2.79×10−2 −3.30×10−2 1.00 Coaxial-3 1.29×10−2 4.26×10−2 −3.17×10−2 1.00 Coaxial-4 1.71×10−2 5.66×10−2 −3.04×10−2 1.00 Planar-1 5.09×10−3 1.89×10−2 −3.51×10−2 1.00 Planar-2 9.73×10−3 3.47×10−2 −3.50×10−2 1.00 Planar-3 1.27×10−2 4.30×10−2 −3.28×10−2 1.00 60Co(1 332.49 keV) Coaxial-1 2.12×10−3 1.90×10−2 −6.24×10−2 1.00 Coaxial-2 2.89×10−3 3.02×10−2 −5.44×10−2 1.00 Coaxial-3 4.75×10−3 4.64×10−2 −4.84×10−2 1.00 Coaxial-4 5.03×10−3 5.99×10−2 −3.98×10−2 1.00 Planar-1 1.39×10−3 1.83×10−2 −6.00×10−2 1.00 Planar-2 2.64×10−3 3.37×10−2 −5.44×10−2 1.00 Planar-3 3.82×10−3 3.94×10−2 −4.82×10−2 1.00 -
体源仿真模型采用实验室常见的核素均匀分布的固体样品,体源介质为标准土壤,元素占比分别为Si: 32.7 %、Al: 13.2 %、Fe: 3.4 %、O: 50.6 %,密度1.43 g/cm3。根据应急监测标准中对环境样品
$\gamma $ 核素测量的要求[22],建议样品尺寸为Ф70 mm×65 mm,因此实验研究的固体放射性体源直径D=70 mm;样品盒材质为聚乙烯,厚度2.5 mm,密度0.91 g/cm3。计算样品探测效率时,体源直径不变,改变体源高度,高度调整范围为5~65 mm,变化梯度10 mm,样品贴近探测器表面,与探测器同轴放置,通过LabSOCS软件计算上述样品源的探测效率,分别得到不同体源高度下$\gamma $ 核素241Am、137Cs、60Co的探测效率值。LabSOCS软件对圆柱体源的几何配置图如图4,吸收介质层厚度d4.1=0,d5.1=0,d1.1=2.5 mm,d2.1=2.5 mm,材质为聚乙烯,d1.2=70 mm,d3.1=5, 15…, 65 mm,放置于探测器表面(d6.1=0),样品材质为上述描述的标准土壤,模拟计算过程中统计误差小于2%。通过上述参数设置,结合四种同轴型探测器、三种平面探测器的仿真计算模型,通过LabSOCS模拟计算得到体源样品中241Am、137Cs、60Co的探测效率[
$ {\varepsilon }_{\rm V}(H,R) $ ],体源高度区间为5~65 mm,直径D=70 mm。具体计算数据如表2所列。核素 探测器编号 H / mm 5 15 25 35 45 55 65 241Am(59.54 keV) Coaxial-1 1.63×10−2 1.22×10−2 9.43×10−3 7.55×10−3 6.22×10−3 5.24×10−3 4.51×10−3 Coaxial-2 4.23×10−2 3.11×10−2 2.39×10−2 1.90×10−2 1.56×10−2 1.32×10−2 1.13×10−2 Coaxial-3 4.42×10−2 3.27×10−2 2.53×10−2 2.02×10−2 1.66×10−2 1.40×10−2 1.21×10−2 Coaxial-4 3.52×10−2 2.66×10−2 2.08×10−2 1.68×10−2 1.39×10−2 1.17×10−2 1.01×10−2 Planar-1 1.52×10−1 1.05×10−1 7.83×10−2 6.14×10−2 4.99×10−2 4.19×10−2 3.59×10−2 Planar-2 2.02×10−1 1.39×10−1 1.04×10−1 8.13×10−2 6.61×10−2 5.54×10−2 4.74×10−2 Planar-3 2.17×10−1 1.51×10−1 1.13×10−1 8.91×10−2 7.27×10−2 6.11×10−2 5.23×10−2 137Cs(661.66 keV) Coaxial-1 1.87×10−2 1.47×10−2 1.20×10−2 1.00×10−2 8.59×10−3 7.48×10−3 6.60×10−3 Coaxial-2 3.20×10−2 2.50×10−2 2.04×10−2 1.71×10−2 1.47×10−2 1.28×10−2 1.13×10−2 Coaxial-3 4.94×10−2 3.91×10−2 3.21×10−2 2.71×10−2 2.33×10−2 2.04×10−2 1.81×10−2 Coaxial-4 6.59×10−2 5.26×10−2 4.35×10−2 3.68×10−2 3.18×10−2 2.78×10−2 2.47×10−2 Planar-1 2.10×10−2 1.61×10−2 1.29×10−2 1.07×10−2 9.07×10−3 7.86×10−3 6.90×10−3 Planar-2 3.90×10−2 3.00×10−2 2.41×10−2 2.01×10−2 1.71×10−2 1.48×10−2 1.31×10−2 Planar-3 4.94×10−2 3.87×10−2 3.16×10−2 2.66×10−2 2.28×10−2 1.99×10−2 1.76×10−2 60Co(1 332.49 keV) Coaxial-1 1.04×10−2 8.26×10−3 6.81×10−3 5.76×10−3 4.98×10−3 4.79×10−3 3.87×10−3 Coaxial-2 1.82×10−2 1.45×10−2 1.19×10−2 1.01×10−2 8.69×10−3 7.63×10−3 6.77×10−3 Coaxial-3 3.07×10−2 2.47×10−2 2.05×10−2 1.74×10−2 1.51×10−2 1.33×10−2 1.19×10−2 Coaxial-4 4.29×10−2 3.47×10−2 2.89×10−2 2.47×10−2 2.15×10−2 1.90×10−2 1.69×10−2 Planar-1 1.01×10−2 7.82×10−3 6.33×10−3 5.29×10−3 4.53×10−3 3.94×10−3 3.48×10−3 Planar-2 2.05×10−2 1.59×10−2 1.29×10−2 1.09×10−2 9.31×10−3 8.12×10−3 7.18×10−3 Planar-3 2.73×10−2 2.17×10−2 1.79×10−2 1.51×10−2 1.31×10−2 1.15×10−2 1.02×10−2 -
将表1中点源位置效率函数关系的拟合参数代入式(1),结合表2中标准土壤体源的探测效率模拟计算值,可以联立求解该类体源的虚拟点源位置,具体过程由式(2)分析得到。最后针对上述常见晶体类型及尺寸的探测器,绘制其体源高度与虚拟点源位置的关系图,结果如图5所示。
从图5可以看出,对241Am、137Cs、60Co
$\gamma $ 射线进行虚拟点位置计算,对于低能$\gamma $ 射线,241Am(59.54 keV)的虚拟点位置与探测器尺寸、类型相关性最大,且随体源深度的延长,探测器表征的虚拟点位置差异逐渐增加,具体表现为Hv=5 mm时,标准偏差σ=6.16;Hv=65 mm时,σ=11.43。对于中高能$\gamma $ 射线,137Cs(661.66 keV)、60Co(1 332.49 keV)的虚拟点位置则与探测器相关性不大,且随着深度的变化,其位置表征结果在各探测器上仍趋于一致,具体表现为Hv=5 mm时,标准偏差$\sigma $ =0.97, 0.82;Hv=65 mm时,$\sigma $ =1.50, 1.45。这一差异,主要是由于低能区射线线衰减系数较大,受射线在探测晶体中衰减距离的影响明显,若适当增加样品距离会降低这种差异性。而对于实验室日常测量工作,环境样品一般贴近于探测器表面的情况,低能射线使用虚拟刻度原理需要根据探测器的类型、尺寸进行再次表征,而对于中高能射线是不再需要的。最后对图5中不同能量、晶体尺寸、体源高度得到的虚拟点源计算结果取平均值,拟合得到体源高度与虚拟点源位置(XVPS-H)的半经验公式,如图6所示,图中误差棒为上述谱仪系统对体源的虚拟点源位置计算结果的均值与各探测器上的计算结果之间的均方差。 -
为了验证上述方法得到的经验公式在快速效率刻度中的可行性,我们通过两套Canberra公司生产的HPGe谱仪测量系统开展实验验证工作,一套为同轴P型HPGe探测器系统,型号GC4019,对60Co的1 332.49 keV的能量分辨率为1.78 keV,相对探测效率为41.80%;另一套为低本底(Ultra-Low Background)宽能型HPGe探测器系统,型号BE5030,能量分辨率为1.619 keV,相对探测效率为47.3%。模拟计算中选取上述两套测量系统配套的蒙特卡罗方法表征过的探头文件,将表征探头导入商用无源效率刻度软件LabSOCS中构建仿真计算模型。实验测量以及模拟计算均采用国标规定尺寸Ф70 mm×65 mm[22](活度信息:49K 1 681.9 Bq、232Th 641.0 Bq、238U 978.8 Bq、226Ra 961.5 Bq)的标准源,标准源介质为模拟土壤,为CuO(150 g)、SiO2(110 g)混合搅拌制备,密度为1.74 g/cm3。在300~1 000 keV区间内采用图6中的公式(a)标定,对1 000~2 000 keV区间采用图6中的公式(b)标定。模拟及实验过程中的分析核素为:228Ac(338.32 keV)、214Bi(609.32 keV)、228Ac(911.20 keV)、234mPa(1 001.10 keV)、40K(1 460.75 keV)、214Bi(1 764.49 keV)。图7为Ф70 mm×65 mm在两套HPGe谱仪系统(GC4019、BE5030)上的测试能谱。
通过图7的谱图分析计算,得到了Ф70 mm×65 mm标准体源在探测器GC4019、BE5030上的效率实验值,探测效率实验值的计算方法为
$\varepsilon $ =n/(ηAk),n该$\gamma $ 特征能量计数率,η为射线发射强度,k为衰变修正因子,A为点源活度,$\varepsilon $ 为探测效率实验计算值。同时采用模拟方法,获得上述体源的效率计算值,模型建构方法参照图4所示。虚拟刻度方法中虚拟源位置结合图6可以给出:300 ~1 000 keV区间内,尺寸Ф70 mm×65 mm的虚拟源位置为40.9 mm,1 000 ~2 000 keV区间内虚拟源位置为37.8 mm,将实验与模拟计算的结果整理如图8所示。从图8可以看出,采用137Cs、60Co点源分别标定300~1 000 keV、1 000~2 000 keV能区的虚拟点源位置,VPS刻度方法得到的探测效率与体源模拟效率和实验值基本一致。同时,图8中对228Ac的338.32 keV实验结果偏差较大,BE5030探测器上,体源实验计算结果与虚拟源计算值在338 keV偏差达到11.2%;GC4019探测器上,在338 keV两者偏差达到18.4%。低能区出现较大偏差的原因主要有如下两个方面:(1) 选取137Cs作为300~1 000 keV能区定标源对于低能段效果稍差,今后可对该能段再进行细分,将有利于改善效率刻度精度;(2) 虚拟点源位置的点源效率由模拟计算得到,然后对多套系统上的计算结果进行均值化处理,而该方法的前提是仿真计算模型的准确性,但实际情况是探测器内部死层等参数未知(值得注意的是,型号GC4019探测器购置于2005年3月,型号BE5030探测器购置于2020年1月,表征文件探头与GC4019的差异性会更大)。在利用VPS刻度方法对效率计算的过程中,分别采用137Cs(661.66 keV)、60Co(1 332.49 keV)标定300 ~1 000 keV、1 000 ~2 000 keV能区的虚拟点源,这从理论上来说是存在误差的,但图8中VPS结果与LabSOCS模拟和实验结果的一致性也说明该误差是比较小的。综上所述,通过对虚拟点源位置的比较、对能区的效率刻度等研究,表明虚拟源的位置具有不依赖于特定的探测器进行重复表征的优势,选取合适的点源用于表征一定能区范围的探测效率也是可行的,可以适用于放射性监测中的放射源测量工作。由于本文着重论述实验室测量工作,样品一般均是贴合探测器表面测量,今后如果能通过实际混合点源对源项虚拟点源位置进行表征效果将更好,有利于提高虚拟源原理对源项效率刻度的精确度。
Development of Efficiency Calibration Method for Radioactive Volume Sources Based on Virtual Calibration Principle
doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021087
- Received Date: 2021-11-25
- Rev Recd Date: 2022-01-25
- Publish Date: 2022-09-20
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Key words:
- virtual point source /
- efficiency calibration /
- LabSOCS /
- volume source
Abstract: Using the Monte Carlo simulation method, the virtual point source position of the volume source for different HPGe detectors can be quickly obtained. In the calculation, it is necessary to simulate the detection efficiency of the point source and the volume source. The effects of the size and type of HPGe crystals on their virtual point source positions were investigated through 241Am, 137Cs, 60Co point sources and volume sources. The simulation results show that the virtual point position of the 241Am source presents obvious differences. In the low energy range, the VPS calibration method is not valid in the measurement of small-volume samples of the surface of the detector. Finally, the semi-empirical formula for the height of the volume source and the position of the virtual point source is obtained by using the 137Cs and 60Co sources. In the test measurement, the detection efficiency of two types of HPGe detectors was calibrated using the standard soil source of the size of 70 mm×65 mm. Compared with the simulated detection efficiency curve and the calculation results of virtual point source efficiency, the validity of the semi-empirical formula was verified. In the gamma energy range of 300~2 000 keV, the relationship between the position of the volume source and the virtual point source can be established through a suitable radioactive source. This study provides a new approach in the radiation measurement to avoid the repeated detection efficiency calibration in detectors.
Citation: | Feng XU, Jianyou GUO, Guobing YU, Ping XU, Jian Zhang. Development of Efficiency Calibration Method for Radioactive Volume Sources Based on Virtual Calibration Principle[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(3): 352-358. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021087 |