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Volume 39 Issue 4
Dec.  2022
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Yipeng WANG, Hongfei ZHANG, Nana MA, Junqing LI. Theoretical Study on Synthesis of Z = 119, 120 Superheavy Nuclei[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(4): 434-445. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022046
Citation: Yipeng WANG, Hongfei ZHANG, Nana MA, Junqing LI. Theoretical Study on Synthesis of Z = 119, 120 Superheavy Nuclei[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(4): 434-445. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022046

Theoretical Study on Synthesis of Z = 119, 120 Superheavy Nuclei

doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022046
Funds:  2021 National College Student Innovation and Entrepreneurship Training Program Innovation Project(202110730136); National Natural Science Foundation of China(12175170)
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  • Corresponding author: E-mail: zhanghf@xjtu.edu.cn
  • Received Date: 2022-04-04
  • Rev Recd Date: 2022-05-02
  • Publish Date: 2022-12-20
  • Synthesis Z=119, 120 superheavy nuclei is the goal that nuclear physics laboratories are chasing. Theoretically, it is helpful to design experiments and detect newly synthesized superheavy nuclei by giving reliable information such as projectile-target combination, incident energy, etc. Based on dinuclear system model, we explore the reaction mechanism affecting the generation cross section of the heavy ion nuclear reaction and calculate $^{50}{\rm{Ti}}$+$^{249}{\rm{Bk}}$, $^{50}{\rm{Ti}}$+$^{249}{\rm{Cf}}$ projectile-target combination. Among them, we predicted that $^{50}{\rm{Ti}}$+$^{249}{\rm{Bk}}$ generation cross section is 0.021 1 pb. Considering the fusion process and survival process, we focus on the isotopic dependence of the projectile isotopes, such as $^{52-59}{\rm{Cr}}$+$^{243}{\rm{Am}}$, $^{54-62}{\rm{Mn}}$+$^{243}{\rm{Am}}$, $^{56-72}{\rm{Ni}}$+$^{238}{\rm{U}}$. It is shown that the fusion probability is significantly dependent on the projectile nuclear mass number, which directly affects evaporation residual cross section.
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通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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Theoretical Study on Synthesis of Z = 119, 120 Superheavy Nuclei

doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022046
Funds:  2021 National College Student Innovation and Entrepreneurship Training Program Innovation Project(202110730136); National Natural Science Foundation of China(12175170)

Abstract: Synthesis Z=119, 120 superheavy nuclei is the goal that nuclear physics laboratories are chasing. Theoretically, it is helpful to design experiments and detect newly synthesized superheavy nuclei by giving reliable information such as projectile-target combination, incident energy, etc. Based on dinuclear system model, we explore the reaction mechanism affecting the generation cross section of the heavy ion nuclear reaction and calculate $^{50}{\rm{Ti}}$+$^{249}{\rm{Bk}}$, $^{50}{\rm{Ti}}$+$^{249}{\rm{Cf}}$ projectile-target combination. Among them, we predicted that $^{50}{\rm{Ti}}$+$^{249}{\rm{Bk}}$ generation cross section is 0.021 1 pb. Considering the fusion process and survival process, we focus on the isotopic dependence of the projectile isotopes, such as $^{52-59}{\rm{Cr}}$+$^{243}{\rm{Am}}$, $^{54-62}{\rm{Mn}}$+$^{243}{\rm{Am}}$, $^{56-72}{\rm{Ni}}$+$^{238}{\rm{U}}$. It is shown that the fusion probability is significantly dependent on the projectile nuclear mass number, which directly affects evaporation residual cross section.

Yipeng WANG, Hongfei ZHANG, Nana MA, Junqing LI. Theoretical Study on Synthesis of Z = 119, 120 Superheavy Nuclei[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(4): 434-445. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022046
Citation: Yipeng WANG, Hongfei ZHANG, Nana MA, Junqing LI. Theoretical Study on Synthesis of Z = 119, 120 Superheavy Nuclei[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(4): 434-445. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022046
    • 超重核合成与性质的研究是自然科学的重要课题之一,属于核物理研究的前沿领域。合成超重核不仅对探索原子核质量数存在的极限和检验原子核壳模型有重要意义,而且可以提供强库仑条件下核物质性质的最好环境[1]。1965年,以Myers[2]、Nilsson[3]为代表的理论物理学家预言了Z = 114,N = 184的超重核稳定岛,自此引起了超重核稳定岛的国际研究热潮。2016年国际纯粹与应用化学联合会(International Union of Pure and Applied Chemistry)和国际纯粹与应用物理学联合会(International Union of Pure and Applied Physics)确认了所有已合成的118种元素并予以命名[4-5]。合成$ Z> 118 $新元素、新核素,攀登超重岛是国内外大科学装置[6]的实验目标。

      实验室通过低能重离子核反应合成超重核,即P+T$ \rightarrow $C$ \rightarrow $B+n, p, $ \alpha $, $ \gamma $[7]。首先,用加速到一定能量的重离子束流轰击靶核产生复合核,一般束流入射能量约5 MeV/u,复合核激发能约20~50 MeV。其次,复合核通过蒸发粒子退激能量,退激过程需要蒸发3~5个中子,但发射粒子不能带走很多角动量,剩余核通过级联跃迁退激到基态,具有非常高的自旋态。最后,在反冲余核的飞行过程中利用电、磁等相关技术进行分离,例如中国科学院近代物理研究所使用分离效率高的充气反冲核谱仪SHANS(Spectrometer for Heavy Atoms and Nuclear Structure)[8],本底干扰低的速度选择器电磁谱仪。分离后的余核被具有单原子$ \alpha $衰变测量能力的探测系统进行测量与鉴别[9]。目前,Dubna实验室计划用$ ^{48} {\rm{Ca}}$轰击$ ^{249} {\rm{Cf}}$(50.4%)、$ ^{250} {\rm{Cf}}$(13.5%)、$ ^{251} {\rm{Cf}}$(36.1%)合成比294118更重的同位素[10];RIKEN实验室计划用$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{248} {\rm{Cm}}$这组弹靶组合合成298118*[11];中国科学院近代物理研究所[12-13]首次合成缺中子新核素$^{219,\,220,\,222,\,223,\,224}{\rm{Np}}$;在$Z\geqslant$83的奇Z核区,发现了目前已知最重的质子滴线核素。

      随着合成超重核电荷数增加,受库仑力和核力的相互作用,超重核生成截面呈现迅速减小的趋势,使得实验合成超重核耗时耗资,尤为困难。因此通过理论方法计算 $ Z> 118 $ 超重核的生成截面对实验具有重要的指导意义。为了解释超重核的合成机制,理论物理学家建立和发展了宏观动力学模型[14]、涨落–耗散模型[15]、核子集体化模型[16]、双核模型[17]等描述完全熔合过程。其中,双核模型在超重核生成截面的描述上取得了很大的成功。值得一提的是,中国科学院近代物理研究所Li等[18]和Zuo等[19]发展了双核模型,采用数值求解主方程的方法描述双核系统沿集体自由度的输运和扩散过程,避免了模型中对势能面做近似处理,因而使得双核模型保留了更多的动力学效应,并在计算熔合几率考虑了弹、靶核的形变效应和相对取向效应的影响。

      本文基于文献[18-19]发展的双核模型展开研究。首先介绍双核模型的理论框架,并数值验证已发现超重核的生成截面;其次,结合中国科学院近代物理研究所超重核研究组的理论预言,对弹靶组$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$进行计算,从超重核生成的三个阶段的结果分析趋势,寻求更大的生成截面和最佳激发能;进一步,选取三条弹核同位素链$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$$ ^{54-62} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$$ ^{56-72} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$,研究生成截面与弹核同位素链依赖性的关系,重点讨论熔合与存活两个过程。最后,对合成Z =119,120超重核做出合理预言。

    • 根据Bhor等[20]关于复合核的形成和衰变过程相互独立假设与 Weisskopf[21]提出的核合成反应的三阶段模型,理论上通常将超重核合成动力学过程分为俘获阶段、熔合阶段(复合核形成阶段)以及复合核的退激发阶段。于是,目标超重核的生成截面可以表述为不同分波下三个因子乘积再求和,表示为[22]

      其中:$E_{\mathrm{c.m.}}$为质心系下的入射能;$\sigma_\mathrm{c}(E_{\mathrm{c.m.}},J)$为双核系统的俘获截面;$P_{\mathrm{CN}}(E_{\mathrm{c.m.}},J)$为熔合几率;$W_{\mathrm{sur}}(E_{\mathrm{c.m.}},\,J)$为存活几率。$ J $是入射角动量,受存活几率限制,一般最大取值到30[1]

    • 当两原子核从无穷远处相互靠近时,其间包含库仑力和核力相互作用,在以双核质心距离R为函数的有效势能曲线上会形成一个“口袋”和库仑位垒。俘获截面$\sigma_\mathrm{c}(E_{\mathrm{c.m.}},\,J)$[16]表示弹、靶核碰撞过程中克服库仑位垒后形成双核系统的几率:

      其中$ \mu $是折合质量。穿透几率$T(E_{\mathrm{c.m.}},\,J)$受库仑位垒高度及口袋宽度的影响,表示为

      其中$ \omega(J) $是库仑位垒位置$ R_{\mathrm{B}}(J) $对应的曲率刚度,$ f(B) $是非对称高斯分布函数[16]

      考虑了动力学形变的核-核相互作用势为

      其中1和2代表弹核与靶核;$ \beta_1 $$ \beta_2 $是弹靶的动态四级形变参数;$\beta_1^{\,0}$$\beta_2^{\,0}$是弹靶静态四级形变参数。$\theta_{i}$(i = 1, 2)是第$ i $个核的径向矢量和形变核对称轴之间的夹角,硬度参数$C_{i}$(i = 1, 2)由液滴模型[23]给出:$C_{{{{i}}\lambda}}$ = ($\lambda-1)\Big[$$(\lambda$+2)$ R_0^2 $$ \sigma $$ \frac{3}{2\pi} $$\frac{Z_i^2{\rm e}^2}{R_0(2\lambda+1)}\Big]$($\lambda\geqslant$2)。

      库仑相互作用$V_{\rm{C}}(r,\,{\beta_1},\,{\beta_2},\,{\theta_1},\,{\theta_2})$采用Wong势[24]

      对于核势采用Woods-Saxon势[25]

    • 弹、靶核在克服库仑位垒相接触后,两核之间发生核子转移。一个核的核子全部转移给另一个核时形成复合核,这个过程可以用主方程描述[5]

      设反应中始终保持两体过程,碎片1、2的中子质子数分别是($ N_1 $, $ Z_1 $)、($ N_2 $, $ Z_2 $)。设在$ t $时刻,碎片1在激发能$ E_1 $处的分布几率为$ P $($ N_1 $, $ Z_1 $, $ E_1 $, $ t $),各组态分布几率为

      式(7)中,$W_{{N_{1},\,Z_{1}^{};\,N_{1}^{\prime},\,Z_{1}^{}}}$表示碎片1从态 ($ N_1^\prime $,$Z_1^{}$,$ E_1^{\prime} $)向态 ($ N_1 $, $ Z_1 $,$ E_1 $)跃迁的几率,并对碎片1所能取的所有状态进行求和。$d_{\rm{{N_1},\,{Z_1}}}$表示碎片在($ N_1 $, $ Z_1 $)宏观状态时的微观维度,由单粒子哈密顿量通过微观计算[26]得到。准裂变速率$\varLambda {^{\rm qf}_{A_{1},\,E_{1},\,t}}(\varTheta)$与裂变速率$\varLambda {^{\rm fis}_{A_{1},\,E_{1},\,t}}(\varTheta)$由一维的Kramers公式[27]给出:

      其中$ B^{\rm{qf}} $是双核组态的准裂变位垒,核温度为$\varTheta(A_{1},\,E_{1},\,t)$ = $ \sqrt{\epsilon^*/a} $$ \epsilon ^* $为局域激发能,能级密度参数$ a $ = $\frac{A}{12}~{\rm{MeV}}^{-1}$$ \omega^{B^{\rm{qf}}} $$ \omega $分别为在准裂变位垒顶部和底部的曲率刚度相对应的谐振子频率。宽度$\varGamma$[28]常取2.8 MeV。

      相应地,$ {B^{\rm{f}}} $表示裂变位垒高度,$\omega^{B^{\rm{f}}}$$ \omega_0 $分别为在裂变位垒和基态处对应的谐振子频率,宽度$\varGamma_0$[28]= 2 MeV。

      只考虑能量跃迁和核子转移的情况下,质子跃迁几率可以写成如下形式:

      其中$ i $代表所有的剩余量子数。

      在重离子反应过程中,相对运动动能耗散转移为两核子的内部激发能,使得两核在费米面两侧各自产生价空间$ \Delta_{\epsilon K} $,其内的核子会被激发或发生转移,

      式中$ \epsilon_{{\rm{K}}^*} $ = $ \epsilon ^*\frac {A_{\rm{K}}}{A} $$ g{\rm_K} $ = $ \frac{A{\rm_K}}{12} $$ A_{\rm{K}} $ = $ N_{\rm{K}} $+$ Z_{\rm{K}} $。在价空间,价态的个数$ N_{\rm{K}} $ = $ \Delta_{\rm{\epsilon K}} $$ g_{\rm{K}} $,受激的核子数$ m_{\rm{K}} $ = $ N_{\rm{K}} $/2。微观维度数目:

      $ \epsilon^* $是双核系统$ (N_1,Z_1) $的局域激发能,

      其中$ E_{\rm{diss}}(t) $表示耗散到双核系统的能量,随时间的变化而变化。$ J $$ \zeta_{\rm{rel}} $分别为入射道的初始相对运动角动量和转动惯量,$ M $$ \zeta_{\rm{int}} $分别为耗散成双核系统的内禀角动量和转动惯量。$ U(Z_1,N_1 ) $$ U(Z_{\rm{P}},N_{\rm{P}} ) $分别为双核系统中的某一双核组态和入射点对应的势能,因此,双核系统$ (N_1,Z_1) $区域激发能和驱动势直接相关,跃迁几率最终要落到驱动势求解上。如图1所示,双核系统相互作用势随质心距离R存在变化关系。

      驱动势表述为

      其中:$ N $=$ N_1 $+$ N_2 $$Z=Z_1+Z_2$$B(N_1,\,Z_1)$$B(N_2,\,Z_2)$$B(N,\,Z)$分别是两碎片与复合核的结合能,包括了壳修正与对能修正;$ V_{\rm{C}}(R) $$ V_{\rm{N}}(R) $分别是库仑势(式5)与核势;$V_{\rm{rot}}^{}$$ V_{\rm{rot}}^\prime $分别是双核系统与复合核的离心势。

      由于人们对核力的认识还不够清楚以及核多体处理的困难,实际计算核-核相互作用势是按具体情况作一定的近似处理。通常以考虑介质效应的核子-核子有效相互作用并对核子密度分布进行折叠计算得到,而这种相互作用又有零程和有限程的近似处理,故相互作用势的计算具有模型依赖性,且因拟合的实验对象不同,所得到的核子-核子的有效相互作用或密度分布的参数(组)亦有不同的适用范围。目前还没有准确的相互作用势(特别是核相互作用势)的计算公式或方法。尽管不同形式的相互作用势计算或许会有所差别,但这种差别更可能的是系统性的平移,而俘获截面和熔合几率的计算结果也都有系统性的不确定,但它们的趋势没有改变,故最后所得结论也不会有太大影响。

      对于核势$ V_{\rm{N}}(R) $,我们采用Skyrme作用力基础上的双折叠势[30]

      其中:$F_{\rm{in (ex)}}^{} = f_{\rm{in (ex)}}^{} + f_{\rm{in (ex)}}^\prime \boldsymbol\cdot \frac{N_1-Z_1}{A_1} \boldsymbol\cdot \frac{N_2-Z_2}{A_2} $。参数选择为:$ C_0 $ = 300 MeV·fm3$f_{\rm{in}}^{}$ = 0.09,$f_{\rm{ex}}^{}$ = −2.59,$ f_{\rm{in}}^\prime $ = 0.42,$ f_{\rm{ex}}^\prime $ = 0.54。

      通过分步差分的方法数值解主方程,可以得到$ t $时刻,激发能为$ E^* $的碎片1的分布几率$ P(Z_1,N_1,E_1,t) $。如图2所示,在入射道左侧,随着核子质量数不断减小,驱动势在不断增大,在 B.G.点达到最大,即为双核系统势能曲面的鞍点位置。当系统演化到B.G.点左侧时,双核系统发生熔合。于是熔合几率可表示为对B.G.点左边的分布几率求和[31]

      双核系统必须克服内部熔合位垒$ B_{\rm{fus}} $才能发生熔合,这部分能量由局域激发能提供。相应地,对复合核激发能$ E^* $、入射能$E_{\rm{c.m.}}$[29]

      其中$ U(\eta_{\rm{i}}) $为入射点的驱动势,$ Q $为合成复合核的反应能。

    • 重离子熔合形成的复合核需要通过发射中子、带电粒子等方式退激发。对于重核,只有当激发能低于中子分离能时,发射带电粒子作用才比较明显。因此,目前考虑复合核退激发的存活几率时只考虑了中子蒸发与裂变的竞争[26]

      根据复合核的统计蒸发模型,自旋为$ J $、激发能为$ E^* $的超重复合核蒸发$ x $个中子的存活几率表述为

      其中$ P(E^{*}) $是蒸发$ x $个中子退激的实现几率,由Jackson蒸发公式[32]给出:

      $\varGamma_{\rm{n}}(E^{*}_{i},J)$为复合核能级的第$ i$个中子的蒸发宽度,$\varGamma_{\rm{f}}(E^{*}_{i},J)$为蒸发第$ i $个中子的裂变宽度,它们都是$ E{_ i^*} $的函数,由Bohr - Wheeler公式[20]可知:

      式 (21) 中,$ m_{\rm{n}} $$ R $$ s $分别是蒸发第$ i $个中子前的中子质量、复合核半径和自旋量子数;$ \hbar\omega $ = 2.2 MeV。$B{_i^{\rm{n}}}$是第$ i $个中子的分离能;$B{_i^{\rm{f}}}$是蒸发第i个中子前的裂变位垒,能级密度$ \rho $由Fermi-gas模型[33]得到。

    • 我们计算了115-118号元素各反应道的蒸发剩余截面,如图3所示,各反应道除$ ^{48} {\rm{Ca}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$外均在4n蒸发道处有最大值,其中图例用*标注的为相应的实验值[34]。显然,各反应道在4n蒸发道处误差范围更小,在2n、3n蒸发道处误差大致在允许范围内,利用双核模型计算的结果与实验值基本符合。

    • 受入射道质量不对称度依赖性的影响,弹核越靠近$ ^{48} {\rm{Ca}}$$ ^{50} {\rm{Ti}}$,越有希望进一步合成超重核。由此设计了$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ \rightarrow $119、$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$$ \rightarrow $120相关的弹靶组合合成Z = 119,120超重核[35]。相应地,理论工作者基于双核模型[36-38]、FBD(fusion-by-diffusion)模型[39- 40]、DNS-DyPES(Di-Nuclear System model with Dynamical Potential Energy Surface)模型[41]等以$ ^{50} {\rm{Ti}}$进行了广泛研究。我们选用双核模型,从两个弹靶组合$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ \rightarrow $119、$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$$ \rightarrow $120的俘获、熔合、存活三个阶段计算结果进行讨论。

    • 我们使用Wong势和Woods-Saxon势来描述库仑势与核力势,计算了$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$的俘获截面。

      图4所示,在初始阶段,$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$受核电荷数影响,库仑位垒更高,因此在入射能$E_{\rm{c.m.}}$ 一定的情况下,俘获截面较小。随着质心系入射动能的不断增大,两个反应道俘获截面均呈现指数级增加的趋势,且差异性在不断减小,并最后在$E_{\rm{c.m.}}$ = 250 MeV附近区域相同(10 mb量级)。说明此时已经有足够的入射能$E_{\rm{c.m.}}$克服库仑位垒,符合反应的俘获过程。因此,该计算结果是合适的。

    • 动力学形变影响弹靶相互作用的势垒高度,进一步影响耗散到系统中激发能的大小[5]。于是,我们考虑动力学形变效应,计算了$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$的驱动势。

      图5中表示在质量数$ A $(或质量不对称度$ \eta = (A_1-A_2)/ (A_1+A_2) $[42])下所有双核组态中能量最低的组态。横轴为双核系统的质量数$ A $,箭头为入射道位置,B.G.点为双核系统势能的鞍点位置。图中驱动势在$ A $ = 150两侧呈对称分布,在$ A $ = 150时两核为大小相等的两个碎片,在其两侧,两核向全熔合方向靠近。在$ A $ = 0时,两核转化为一个超重复合核。在入射道($ A $ = 50)左侧,驱动势随质量数$ A $的减小而逐渐增大,$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$$ A $ = 19与$ A $ = 21处分别达到B.G.点,内部熔合位垒$ B_{\rm{fus}} $分别为11.63, 12.30 MeV。在质量不对称度相同的情况下,内部熔合位垒越高,越不容易合成超重核。

      $ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$在熔合阶段发生核子转移,双核系统必须克服内部熔合位垒$ B_{\rm{fus}} $才能发生熔合,这部分能量由局域激发能$ \epsilon^* $提供。如图6所示,入射能$E_{\rm{c.m.}}$越高,克服内部熔合位垒$ B_{\rm{fus}} $的几率就越大,因此熔合几率随入射能的增加呈指数级增加的趋势。相应地,$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$需要更高的入射能克服内部熔合位垒,熔合几率相较$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$约低1个量级。

    • 我们计算了$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$在2n-4n蒸发道的存活几率。其中,2n、3n、4n蒸发道分别用黑、红、蓝三种颜色表示,如图7所示。随激发能$ E^* $的逐渐增大,复合核越不稳定,越容易发生裂变。对于2n蒸发道,存活几率大致呈现一个指数下降的趋势。对于3n、4n蒸发道,存活几率$ W_{\rm{sur}} $存在峰值,说明受激发能影响,生成复合核涉及中子蒸发与裂变的竞争关系。由图可见,在$ 3{\rm n} $蒸发道处存活几率最大($ {10}^{-5} $量级),不同蒸发道差2~3个量级,需要重点考虑。

    • 最后,我们计算了$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$的蒸发剩余截面。其中:2n、3n、4n、5n蒸发道分别用黑、红、蓝、绿四种颜色表示。如图8所示,两个系统随质心系能量的增加先呈指数级上升后下降的趋势,均在$ 3{\rm n} $蒸发道处有最大值。其中反应道$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$最大值为0.021 1 pb,$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$为0.001 8 pb。对比不同模型预测合成Z = 119, 120超重核的最大截面[43],核子集体化模型[35, 44]、两步模型[45]等显示出$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ \rightarrow $119的生成截面更大。

    • 研究超重核生成截面的同位素依赖性是为了寻找反应体系的最佳弹靶组合。一般在靶(弹)核确定的情况下,与合成超重核的弹(靶)核同位素组成反应体系,通过对各种体系的生成截面进行研究,可以为合成超重核提供重要信息[46]

      探究影响重离子核反应生成截面大小的反应机制是筛选出最佳弹靶组合的重要理论基础之一。对此,我们根据双核模型的数值计算结果,将重点从熔合阶段、存活阶段讨论影响生成截面同位素依赖性的主要因素,以此说明超重核反应理论机制。

    • 对于合成Z = 119,120超重核,除$ ^{50} {\rm{Ti}}$相关的弹靶组合外,理论工作者[6, 47]$ ^{64} {\rm{Ni}}$$ ^{54} {\rm{Cr}}$等弹核也展开讨论。在本文中,我们选取三条弹核同位素链:$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$$ \rightarrow $119、$ ^{54-62} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$$ \rightarrow $120、$ ^{56-72} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$$ \rightarrow $120,通过其各反应道研究超重核生成截面的同位素依赖性。

      图9给出了各反应道最大生成截面与复合核质量数$ A $的关系。需要说明的是:考虑奇偶效应,$ 3{\rm n} $蒸发道分别用黑、红两种颜色表示,$ 4{\rm n} $蒸发道用蓝色单独表示。$ ^{56-72} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$各反应道的情况相对复杂,其中对四个弹核$^{59,\,60,\,66,\,67} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$过小的计算结果进行舍弃。由图9 (a) (b) (c)大致可以看出,弹核包含中子数越多,蒸发剩余截面越小。

      针对蒸发剩余截面同弹核同位素链的依赖性,我们首先讨论俘获阶段。一般重离子核反应的实验耗时长,在核反应实验中弹(靶)核素大多采用稳定元素。因此,对$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$反应系统,重点关注$ ^{52} {\rm{Cr}}$$ ^{53} {\rm{Cr}}$$ ^{54} {\rm{Cr}}$三个半衰期长的弹核。

      $ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$各反应道的俘获截面按其对应的弹核质量数$ A $进行排序,得到如图9 (d)所呈现的趋势,$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$各反应道最大值对应的俘获截面均在一个数量级上,侧面反映出对$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$系统,俘获截面并不是影响其蒸发剩余截面的重要因素。

      针对$ ^{54-62} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$反应系统,我们重点关注弹核$ ^{54} {\rm{Mn}}$$ ^{55} {\rm{Mn}}$。从图9 (e)也可以得出与$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$反应系统一致的结论。

      相对而言,$ ^{56-72} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$反应系统的情况较为复杂,我们重点考虑$ ^{58} {\rm{Ni}}$$ ^{61} {\rm{Ni}}$$ ^{62} {\rm{Ni}}$$ ^{63} {\rm{Ni}}$$ ^{64} {\rm{Ni}}$五个半衰期长的核素。如图9 (f)所示,对于考虑的五个核素(除$ ^{58} {\rm{Ni}}$外),我们依然得到相似的结果,相较图9 (d) (e),$ ^{56-72} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$整个同位素链,截面结果存在1~2个量级的差异。

      鉴于俘获截面并非是影响生成截面的重要因素,我们重点分析熔合和存活两个过程。

    • $ ^{54-62} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$反应系统,图10 (a)大致显示出最大值条件下,各反应道的熔合几率随弹核质量数的增加呈先指数级下降后趋于平缓的变化关系,最大可相差2个数量级。图10 (b)给出了反应系统各反应道的内部熔合位垒,其中对$ ^{54} {\rm{Mn}}$$ ^{55} {\rm{Mn}}$两个稳定核素用阴影标注,大致可看出内部熔合位垒随弹核质量数先呈现上升趋势,后趋于平缓变化,且在弹核质量数$ A $ = 56之后有1 MeV左右的波动。

      一方面,随着弹核质量数$ A $的增加,反应系统的质量不对称度 $ \eta $ 逐渐减小,势能曲面上超重复合核演化路径更远,降低了熔合几率。另一方面,在$ ^{54} {\rm{Mn}}$$ ^{55} {\rm{Mn}}$弹核附近的结果表明,内部熔合位垒直接影响了熔合几率。当内部熔合位垒越小时,熔合几率越大,越有利于复合核合成,进而说明了熔合几率是弹核同位素依赖性的重要因素。

      同时,我们给出了$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$反应系统的计算结果。由图11 (a)可知,反应系统$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$$ ^{54-62} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$趋势相同,对三个稳定核素$ ^{52} {\rm{Cr}}$$ ^{53} {\rm{Cr}}$$ ^{54} {\rm{Cr}}$,熔合几率呈显著的下降趋势;图11 (b)为内部熔合位垒随弹核质量数的变化关系,考虑到弹核同位素的奇偶效应,对于偶偶核$ ^{52} {\rm{Cr}}$$ ^{54} {\rm{Cr}}$,前面的结论依然适用。

      $ ^{56-72} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$反应系统,由图12 (a)可得相应的熔合几率随弹核质量数增加呈先指数级下降而后趋于平缓的变化趋势,跨越的数量级大,因此进一步印证了熔合几率是同位素依赖性的重要因素。在图12 (b)中内部熔合位垒与弹核质量数呈现出更复杂的变化关系:选取偶偶核$^{56,\,58,\,62} {\rm{Ni}}$可看出其内部熔合位垒逐渐增大,相应的熔合几率呈指数级下降;而对稳定偶偶核$ ^{62} {\rm{Ni}}$$ ^{64} {\rm{Ni}}$,尽管$ ^{64} {\rm{Ni}}$内部熔合位垒相较低2.32 MeV,但熔合几率近似相等,结果表明:一方面,$ ^{64} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$反应道有更低的内部熔合位垒,越容易合成超重复合核,由此成为合成Z = 120超重核的一个重要弹靶组合;另一方面,说明除了考虑内部熔合位垒,其他影响如弹靶取向效应等也需要考虑。

    • 在双核模型中,影响存活几率的因素主要是中子分离能[48]与裂变位垒。其中,中子分离能可表示为

      $ \Delta(n) $表示中子的质量过剩,$\Delta(Z,\,A)$表示质子数为$ Z $、质量数为$ A $的原子核的质量过剩,$\Delta(Z,\,A-1)$同理。中子分离能越小,对相应的中子蒸发道越有利。

      Z = 104左右时,裂变位垒趋近零,自发裂变寿命小于$ {10}^{-14} $s,按照经典液滴模型理论预言,超重核的液滴能为零。壳结构效应[2]使得超重核得以存在,几个MeV的壳修正能,增加了原子核的裂变位垒,延缓其自发裂变[5]。因此,较高的裂变位垒更有利于超重核存活。裂变位垒的大小是存活几率计算非常敏感的一个重要参数,目前它的准确描述还不清楚,只能通过约束以描述其数值大小的趋势。通常,它的经验取值是通过宏观液滴能部分减去微观壳修正部分得到,表示为

      其中:$ B_{\rm{LD}} $表示液滴能;$ \Delta E_{\rm{shell}} $表示壳修正能。

      本文所关注的是超重核的合成,其液滴能部分的势垒高度按零近似,壳修正能量取自质量表FDRM2012[49],即壳修正的绝对值作为裂变位垒大小。尽管不同的模型给出壳修正能量不同,但大体趋势特征近乎一致。而存活几率的大小还有其他不确定参数的影响,比如能级密度参数、裂变粘滞系数、能级密度的集体增强因子等,这些都会影响存活几率的数值计算,但对其趋势的描述几乎不会太大改变,故通过这些参数的合理选取并固定,在能较好地再现实验数据的同时,也能给出相对可靠的理论预言。

      结合图9给出的最大生成截面与弹核质量数的变化关系,我们同样对存活阶段做相关讨论。对$ ^{54-62} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$反应系统,各反应道在不同中子蒸发道取得最大值。其中,$ ^{54-59} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$均在3n蒸发道取得最大值,图中用黑、红两种颜色表示。从图13 (a)中可知,$ ^{54-62} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$各反应道的存活几率相差不大,在一个数量级范围内。图13 (b) (c)给出了该反应系统各反应道对应的中子分离能与裂变位垒,对$ ^{54} {\rm{Mn}}$(奇奇核)、$ ^{55} {\rm{Mn}}$(奇偶核)两个稳定核素,相邻的核素$ ^{56} {\rm{Mn}}$(奇奇核)、$ ^{57} {\rm{Mn}}$(奇偶核)的裂变位垒稍低于$ ^{54} {\rm{Mn}}$$ ^{55} {\rm{Mn}}$,使得$ ^{56} {\rm{Mn}}$$ ^{57} {\rm{Mn}}$在退激发的过程中相较更容易越过裂变位垒,发生裂变,导致存活几率降低;但$ ^{56} {\rm{Mn}}$$ ^{57} {\rm{Mn}}$的中子分离能更小,使得中子蒸发宽度增加,增加了存活几率,进而导致$ ^{56} {\rm{Mn}}$$ ^{57} {\rm{Mn}}$的存活几率分别大于$ ^{54} {\rm{Mn}}$$ ^{55} {\rm{Mn}}$。由此说明:存活过程中子蒸发与裂变存在竞争关系。一般考虑奇偶效应的情况下,当反应道裂变位垒越高,中子分离能越小时,超重核存活几率越大。

      $ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$反应系统均在3n蒸发道处取得最大值,用黑、红两种颜色表示。图14 (a)给出了$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$相应各反应道最大值处存活几率随弹核质量数的变化关系,即$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$反应系统大致呈先呈指数级上升后平缓波动的趋势,且在A = 59处取得极大值。图14 (b) (c)表示$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$各反应道的中子分离能、裂变位垒与复合核质量数的关系,对稳定核素$ ^{52} {\rm{Cr}}$(偶偶核)、$ ^{53} {\rm{Cr}}$(偶奇核)、$ ^{54} {\rm{Cr}}$(偶偶核),$ ^{54} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$的中子分离能在3n处最小,裂变位垒最高,相应的存活几率最大。在A = 58处相应的中子分离能取得极小值,却同$ ^{54} {\rm{Cr}}$$ ^{56} {\rm{Cr}}$处的存活几率相近,原因在于裂变位垒较$ ^{54} {\rm{Cr}}$$ ^{56} {\rm{Cr}}$小,进一步印证了中子蒸发与裂变位的竞争关系。相对而言,稳定核素$ ^{54} {\rm{Cr}}$有较高的裂变位垒,较小的中子分离能,更有利于合成超重复合核。

      $ ^{56-72} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$反应系统,黑、红两种颜色表示反应道在3n蒸发道处取得最大值。以图15 (a)偶奇核为例,各反应道存活几率随弹核质量数增加呈先指数级上升后下降的趋势。图15 (b) (c)给出了各反应道弹核质量数与中子分离能、裂变位垒的关系。选取各反应道在3n蒸发道处的结果讨论,对比稳定核素$ ^{58} {\rm{Ni}}$(偶偶核)、$ ^{62} {\rm{Ni}}$(偶偶核),$ ^{62} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$相较有较小的中子分离能,较高的裂变位垒,因此存活几率相较$ ^{58} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$约高1个量级;对比$ ^{63} {\rm{Ni}}$(偶奇核)、$ ^{65} {\rm{Ni}}$(偶奇核)、$ ^{69} {\rm{Ni}}$(偶奇核)、$ ^{71} {\rm{Ni}}$(偶奇核),随着弹核包含的质量数越多,裂变位垒明显下降,增加了裂变宽度,反应系统越容易发生裂变,相应存活几率降低。由此说明:对于$ ^{56-72} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$反应系统,裂变位垒高度同弹核同位素链具有强烈的依赖性。

    • 通过4.3节的讨论,各反应系统熔合几率随弹核质量数的增加整体呈现先指数级下降后平缓的趋势,且在指数级下降阶段,大致可以得到内部熔合位垒逐步增加的结论。由此可以说明熔合几率(驱动势)直接影响弹核同位素依赖性。通过4.4节的讨论,存活过程涉及中子蒸发与裂变的竞争关系,与之对应的裂变位垒、中子分离能需要重点关注。对照三条弹核同位素链存活几率的计算结果,存活几率具有弹核同位素依赖性。

      由于熔合阶段和存活阶段直接影响最终生成截面,为比较两个阶段的影响大小,我们计算了各同位素链稳定弹核对应的截面,如图16所示。

      $^{54,\,55} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$$^{52,\,53,\,54} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$两个反应系统,在激发能一定的情况下,相邻弹核同位素熔合几率相差1~2个量级,存活几率大致在1个量级范围内,最终生成截面相差1个量级左右,由此可见:熔合过程影响生成截面作用更大,即驱动势(内部熔合势垒)才是决定$^{54,\,55} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$$^{52,\,53,\,54} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$最大生成截面的重要反应机制。

      $^{58,\,61,\,62,\,63,\,64} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$反应系统,结果有些新的变化,如图16 (c) (f),$^{58,\,61,\,62,\,63,\,64} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$随激发能的不断增大,熔合、存活过程对生成截面影响存在一个竞争关系,具体来说:在$ E^* <38$ MeV时,存活过程占主导作用,需要重点考虑中子分离能、裂变位垒等相关物理量;在$ E^* <38$ MeV时,熔合过程则占主导作用。

      对于不同激发能大小,计算结果也会出现大的变化,本文不再讨论。综上,系统激发能大小、驱动势(内部熔合位垒)对于一个反应系统需要重点讨论。

    • 低能重离子核反应是研究超重核合成的一种有效机制,也是揭示完全熔合过程的一种重要方法。

      本文基于双核模型开展计算,验证了115-118号元素生成截面的实验结果,对$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$$ \rightarrow $119、$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$$ \rightarrow $120两个弹靶组合各个阶段进行讨论,预测$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Bk}}$生成截面为0.021 1 pb,$ ^{50} {\rm{Ti}}$+$ ^{249} {\rm{Cf}}$生成截面为0.001 8 pb。我们重点研究了超重核生成截面与弹核同位素链$ ^{52-59} {\rm{Cr}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$$ ^{54-62} {\rm{Mn}}$+$ ^{243} {\rm{Am}}$$ ^{56-72} {\rm{Ni}}$+$ ^{238} {\rm{U}}$的依赖性,对双核系统的熔合、存活两个阶段进行讨论,揭示出熔合阶段(内部熔合位垒)同弹核同位素强烈的依赖性,并最终直接影响生成截面大小。

      因此,关于双核模型描述的熔合机制需做进一步研究,选取不同的宏观自由度描述主方程,选择描述驱动势的不同方程,计算数据参数差异往往结果会出现1~2个数量级的误差。熔合过程中包含与准裂变的竞争关系,测量准裂变碎片的质量、动能、角度分布[27]等信息,更有利于选择弹靶组合。除弹核同位素依赖性外,靶核同位素依赖性、弹靶取向效应[26]、动力学形变效应[50]等还需进一步考虑,为实现Z = 119,120超重核提供可靠的理论预言。

      致谢 感谢甘再国研究员的有益讨论。

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