Effect of Introduced Indents by Micro-indentation Tests on Small Punch Tests

反应堆压力容器(RPV)作为反应堆堆芯和外部环境之间的重要屏障，同时也是反应堆服役期间不可更换的部件，其在服役过程中的力学性能变化以及失效是反应堆安全运行以及反应堆延寿必须考虑的问题^[1]。RPV在服役过程中会受到中子辐照以及高温高压等恶劣环境。辐照硬化和脆化是RPV钢力学性能失效的主要形式之一；另一方面，辐照硬化和辐照脆化具有重要联系^[2-3]。因此，RPV的辐照硬化脆化评估以及相应的微观机理研究成为有关RPV服役性能评估的核心问题。目前除了堆内的中子辐照实验外，还有使用离子加速器的重离子模拟中子辐照、散裂中子源辐照等等^[4-5]。这些辐照源辐照体积有限，费用昂贵，不适合采用标准试验尺寸的样品。因此，小试样测试技术(Small-Scale Test Technique, SSTT)的发展对核材料的辐照损伤评估具有十分重要的意义，可以加速其研究进展^[6-8]。目前常用的小试样测试技术包括：纳米压痕、显微维氏硬度、小尺寸拉伸、小尺寸夏比冲击实验、小尺寸三点弯曲技术、小冲杆测试(Small Punch Test, SPT)等等。其中，小尺寸拉伸，小尺寸夏比冲击实验，小尺寸三点弯曲需要特殊的样品尺寸，并且其需要的样品尺寸较大，一般用于中子辐照损伤的评估。压入实验对样品的损伤有限，经常被用来测试辐照硬化。小冲杆技术，尤其是φ3小冲杆测试，虽然会破坏测试样品，但所需样品的尺寸小，经常被用来测试样品的辐照后延性损失以及韧脆转变温度(Ductile Brittle Transition Temperature, DBTT)^[9-10]。另一方面，在压痕实验中，虽然纳米压痕技术由于有限的压入深度和压痕尺寸，经常用于研究浅层离子辐照损伤研究^[11]，但根据连续介质原理，当变形区超过多层晶粒时，才可以较为准确地反映材料的宏观力学性能^[12]。并且由于维氏硬度可以直接和材料的屈服强度、DBTT之间进行关联性分析，显微维氏硬度经常被用来研究辐照层较深(大于几十μm)样品的辐照硬化^[13-14]。当用高能重离子或者中子辐照的样品进行辐照损伤研究时，采用显微维氏硬度和小冲杆试验结合的方式可以在尽量小的辐照样品尺寸内综合研究材料的辐照硬化和脆化，加速核材料的辐照损伤研究。

离子辐照实验受限于有限的辐照面积，在对多种样品进行同种辐照试验条件评估时，每种样品辐照面积十分有限。小冲杆实验属于破坏性测试，测试过程中会破坏样品。由于材料本身不可避免的各向异性，材料的辐照性能评估最好在同一块样品上完成。因此对辐照样品同时进行硬化和延展性评估时，φ3样品上不可避免地会存在引入的压痕。所以压痕对小冲杆实验结果的影响必须进行评估，来衡量其数据的可靠性。目前为止，没有这方面的研究报道。根据以前的研究，当微硬度的压入载荷达到1 kgf(1 kgf=9.8 N)时，其压入深度在10~20 μm之间。根据前人的研究^[15]，压痕造成的塑性变形区为压痕压入深度的5~7倍，因此相对应的塑性变形区为50~140 μm，这一深度足以评估大部分材料的辐照层硬度。针对上述内容，本工作采用1 kgf的载荷随机在材料表面引入压痕，研究压痕对小冲杆试验实验结果的影响。

本实验所采用的的材料为国产反应堆压力容器钢A508-3及其模型合金，两种材料的成分详见表1。A508-3的制备工艺经过了如下步骤：正火+回火+调制+回火，详细的制备参数详见文献[16]。模型合金在1 150 ºC进行热锻。实验样品是从快材切下面积为10 mm×10 mm，厚度为0.5 mm的正方形薄片。样品两面首先依次使用600~2 400目的碳化硅砂纸进行抛磨，然后对测试一面用SiO₂悬浮液进行抛光，直至用显微镜观察无划痕为止。

本实验采用维氏硬度计(Innovatest Falocon608)来引入压痕。维氏硬度所用压头为正四棱锥金刚石压头，每个面之间的夹角为136°。实验所用载荷为1 kgf，测试过程中保压时间为10 s。测试过程中在面积为10 mm×10 mm样品表面随机引入压痕。维氏硬度的硬度值(HV)和相应的压痕深度(h)由式(1)和(2)得到

其中：F为施加载荷；d为所测量压痕对角线的算术平均值。

微硬度引入压痕以后，用砂纸从样品背面将样品磨至150 μm以下，然后采用φ3样品冲孔机冲下若干φ3小圆片(直径3 mm)，然后用砂纸从背面将小圆片精准磨至(110±1) μm(采用螺旋测微器多次测量厚度)。小冲杆测试设备依靠万能试验机MTS-E43设计搭建，其图片和示意图详见图1。样品放置在夹具内，防止样品在测试过程中的滑动，夹具由上下夹具两部分构成，上夹具的直径为1.05 mm, 下夹具的直径为1.5 mm。载荷由一根高碳钢棒驱动放置在样品上面的氧化铝小球(直径1 mm)来施加到样品，同时位移由位移传感器实时监测。测试过程中样品的抛光面，即引入压痕面与下夹具紧贴。装置设定位移速率为0.12 mm/min。

本实验采用电子背散射衍射技术(EBSD)来表征样品的晶粒信息，EBSD所采用样品经过振动抛光处理，处理过程详见文献[17]。EBSD测试通过识别材料中的晶界来区分不同的晶粒。在区分晶粒时，需要定义临界取向差角，将超过这个临界角的区域定义为晶界。一般使用15°来区分大小晶界。本工作使用取向成像显微分析(Orientation Imaging Microscopy, OIM)，对错配角大于15°的晶粒进行晶粒尺寸统计，通过统计大角晶界来评价两种材料的晶粒尺寸。

在两种材料里面引入的典型压痕如图2(c)~(d)所示。由图2可以看出，模型合金的硬度值明显低于A508-3，相对应的模型合金中的压痕具有更大的对角直径和压入深度。模型合金中压痕的直径达到了0.140 mm，深度达到了20.0 μm，而A508-3中压痕的直径达到了0.103 mm，深度达到了14.7 μm，在φ3样品表面可以肉眼可见。每一个φ3样品中随机引入的压痕数在0~10个之间，其中0压痕的φ3样品作为空白样品用于对比分析。由微硬度测得两种材料的平均硬度分别为(95.3±2.49) 和(176.11±1.76) kgf/mm²。

对多个引入压痕的φ3样品进行小冲杆测试，其测试结果如图3所示。其中空白样为未引入压痕的样品，压痕样为一系列引入压痕的φ3样品，对应的压痕数见表2和表3。其中压痕位置分为内环和外环，内环为直径2 mm的圆内，外环为直径2~3 mm区域，详见图2(a)。P_max为载荷的最大值，在此时的位移定义为D。由图3和表2~3可以看出，在模型合金中，P_max在引入压痕的样品中明显增加，并伴随位移减小。尤其是在内环引入较多压痕时，即Indents-2样品中，出现了最明显的D减小现象。而在A508-3样品中压痕的引入并未对P_max以及D产生较大的影响，同时未观察到压痕位置对小冲杆结果的明显影响。因此，在用SPT评估实际应用材料的力学性能变化时可以忽略压痕压入位置的影响。

为了进一步阐明压痕数量对P_max和D的影响，将P_max和D随压痕数的变化趋势用图4表示。图中的虚线框为基于空白样的数值变化而做出的误差框，在引入压痕以后，P_max基本位于误差框之外，而D基本位于误差框之内。同时P_max在两种材料中的差值明显高于D在两种材料的差值。上述结果表明，在小冲杆测试中，P_max对材料以及材料中引入的压痕的敏感性要明显高于D。从图4(a)可以看出，引入压痕以后，对于A508-3，P_max的平均值基本可以认为依旧处于误差框内，而模型合金的P_max均明显高于误差框。从图4(b)可以看出，在模型合金中出现了D略微低于误差框的情况，即压痕样−2点(2外2内)，这表明，压痕的引入一定程度造成了位移值减小。在A508-3中，除两个点高于误差框外，其他数据点位于误差框内。但从整体来看，引入压痕以后样品和空白样之间的歧离，并没有大于空白样和空白样之间的歧离。

由EBSD得到的两种材料的晶粒尺寸数据见图5。由图5可以看出，两种材料的晶粒分布比较均匀，基本以等轴晶为主，并未出现特殊的长条状晶粒，即组织结构均匀。相较于A508-3而言，模型合金的晶粒明显粗化。由图6可以看出，A508-3的晶粒主要分布在5~30 μm之间，模型合金的晶粒主要分布在5~80 μm之间。模型合金的晶粒分布更加宽泛，没有出现像A508-3钢一样的窄峰。两种材料的晶粒分布都出现单峰分布，组织结构基本均匀，不会因为结构的各项异性对宏观力学性能，尤其是材料的延展性造成影响。相对而言，A508-3的组织结构相较于模型合金更加均匀，并且平均晶粒尺寸明显小于模型合金，为模型合金的1/3。这一结果可能是由于A508-3经过了更加完整的金属热处理工艺，而模型合金只是经过热锻制备。

关于不同材料之间的硬度和延展性讨论如下。从EBSD的结果看出，模型合金的晶粒尺寸明显大于A508-3。根据细晶强化理论以及Hall-Petch关系式，$ {\sigma }_{y}={\sigma }_{0}+{k}_{y}{d}^{-\frac{1}{2}} $，材料的硬度和晶粒尺寸负相关，即晶粒尺寸越小，材料的硬度更大。EBSD的结果和Hall-Petch公式相吻合。另一方面，根据固溶强化理论，固溶原子掺杂会增加晶格畸变，增加位错滑移的阻碍，增加材料的硬度。根据表1，相较于A580-3，模型合金的其他元素很少，很大程度上降低了固溶原子对晶格畸变的影响。综上，A508-3的硬度更大主要是由于细晶和固溶原子掺杂。和硬度相对的另一个量为延展性损失，在本论文中体现为D的降低。从上述结果可以看出，随着硬度的增加，材料的延展性并未出现损失，而是出现了延展性增强，这一结果和细晶强化理论相吻合。根据传统理论，在四种主要强化机制中，细晶强化能在增加材料硬度的同时增加材料的延展性。这一现象主要是由于增加晶界密度，在很大程度上弱化了位错在单个晶粒内部的塞积(Pile-up)。从空白样中可以看出，两种材料中HV和P_max之间的比值分别为0.54和0.58。这表明由小冲杆的P_max可以很大程度上反映材料的硬化。

根据前人的研究结果表明，小冲杆测试中P_max和对应的D可以近似的认为与拉伸实验中的最大应力σ_UTS以及伸长量对应，即表征材料的硬度和延展性。压痕引入对模型合金的P_max有明显增大讨论如下。材料的硬度可以在一定程度上理解为材料抗塑性变形的能力，材料的硬度越大，其抵抗塑性变形的能力越大，即抵抗压头压入的阻力越大，相应的引入的压痕越小。这一现象可以用图2验证。当压头卸载以后，材料中会由于变形(引入压痕)引入额外的应变能，即应变能以形变的形式储存在材料内部。由于微硬度以固定载荷压入压头，模型合金中压痕的深度明显大于A508-3，说明压头对模型合金所做的功大于A508-3。尽管卸载过程中，压痕会出现一定程度上的弹性恢复，一部分能量会弛豫，但大部分能量会保存下来。因此，压痕会在模型合金中引入更大的应变能。在0.3 T_m(T_m为材料的熔点)以下时，材料的变形主要是位错的滑移来主导，因此材料的硬度在微结构层面可以理解为材料在塑性变形过程中对位错滑移的阻碍程度。当材料中引入较大的应变能时，位错的滑移会受到明显的阻碍，导致材料硬度的提升。这就解释了压痕引入会明显提升模型合金中的P_max。

在延展性方面，压痕的引入并未对材料的延展性产生明显的影响，尤其是对于较硬的A508-3材料。尽管根据已有的位错理论，材料强度的提升会在一定程度上弱化材料的延展性，但是本实验结果表明，引入少量的压痕，不会在小冲杆测试结果中造成明显的延展性变化。前人研究表明，在材料表面引入高密度的小球，即喷丸处理可以明显提升材料的强度和改变材料的延展性^[18]。压痕的引入在一定程度上可以视为引入小球。在实际测试过程中，尤其是在重离子辐照样品中，由于有限的辐照深度，一般1 kgf的载荷就足以测试样品的辐照硬化。尽管离子辐照样品面积有限，而微硬度测试不需要大量的压痕就可反映出较为准确的材料平均硬度值。一般而言，微硬度测试为了保证数据代表性，不会集中区域打点，会尽量在多个区域取点，反映材料的平均硬度值，避免局部微结构的差异性导致硬度结果的不可代表性。因此，在一块φ3样品上，不会引入过多的压痕。因此，结合本实验结果和实际的微硬度和小冲杆测试情况，可以认为微硬度测试所引入的压痕不会对用小冲杆测试评估实际应用核材料的延性损失造成影响。

针对A508-3和其模型合金的微硬度和小冲杆实验结果表明，A508-3的硬度明显高于其模型合金，并伴随明显的延展性提升。硬度提升主要是由于晶粒细化和固溶强化所导致，而延展性提升是由于细晶强化机制导致。材料表面引入的压痕对小冲杆实验结果的影响和材料相关。在最大载荷P_max方面，压痕会导致模型合金的最大载荷明显提升，而A508-3的数据离散较大，平均值位于差框内。在延展性方面，引入的压痕基本不会导致延展性结果的变化，延展性基本处于误差框附近。总体来说，越硬的材料，在相同载荷下，引入的压痕对小冲杆的实验结果影响越小。

致谢 该工作得到了国家重点研发计划材料基因工程关键技术及支撑平台重点专项(批准号2017YFB0702-200)和国家基金委大科学装置联合基金(批准号U1532-262)的资助。