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Volume 40 Issue 4
Dec.  2023
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Article Navigation >  Nuclear Physics Review  > 2023  >  40(4): 636-642

Yijun WANG, Ying ZHANG, Xiaoan ZHANG, Xianming ZHOU, Cexiang MEI, Changhui LIANG, Lixia ZENG, Yaozong LI, Yu LIU, Qianlan XIANG, Hui MENG, Yanning ZHANG. UV Spectral Lines and X-ray Spectra Induced by 129Xe20+ Impacting on the Ta Surface[J]. Nuclear Physics Review, 2023, 40(4): 636-642. doi: 10.11804/NuclPhysRev.40.2023037
Citation: Yijun WANG, Ying ZHANG, Xiaoan ZHANG, Xianming ZHOU, Cexiang MEI, Changhui LIANG, Lixia ZENG, Yaozong LI, Yu LIU, Qianlan XIANG, Hui MENG, Yanning ZHANG. UV Spectral Lines and X-ray Spectra Induced by 129Xe20+ Impacting on the Ta Surface[J]. Nuclear Physics Review, 2023, 40(4): 636-642. doi: 10.11804/NuclPhysRev.40.2023037
shu

UV Spectral Lines and X-ray Spectra Induced by 129Xe20+ Impacting on the Ta Surface

doi: 10.11804/NuclPhysRev.40.2023037
  • 1.

    Key Laboratory of Ion Beam and Optical Physical at Xianyang Normal University in Shaanxi Provinc, Xianyang 712000, Shaanxi, China

  • 2.

    Institute of Modern Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China

Funds:  Natural Science Foundation of China (12175174, 12205247); Natural Science Basic Research Plan in Shaanxi Province of China (2020JM-624, 2023-JC-YB-032, 2023-JC-QN-00080); Shaanxi Fundamental Science Research Project for Mathematics and Physics(22JSQ040); Scientific Research Program of Education Department of Shaanxi Province, China(22JK0604) ; Teaching Reform Project of Xianyang Normal University, Xianyang, China(2021Y012, XSYK19028)
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  • Corresponding author: E-mail: zhangxa@xync.edu.cn
  • Received Date: 2023-04-12
  • Rev Recd Date: 2023-05-22
    • Available Online: 2024-02-04
  • Publish Date: 2023-12-20
  • Using 129Xe20+ ions with kinetic energy of 100~500 keV and 1.2~6.0 MeV respectively incident on the Ta target, the spectral lines of transition radiation are measured between complex electronic configurations of excited atoms or ions during the interaction of incident ions at different velocities with the Ta surface. The ultraviolet spectral lines of the deexcitation radiation from multiple high Rydberg states to low energy state 5p5(2P°3/2)6s of Xe atoms are measured as the kinetic energy of Xe20+ranges from 100 to 500 keV, the principal quantum number of valence electrons of Rydberg states is $n = 15 $, 13, 11, and 8, respectively. The results show that as the incident ion velocity increases, the single particle fluorescence yield of the the high Rydberg states spectral line of Xe atoms decreases. During this collision process, the single particle fluorescence yield increases of the spectral lines of the excited target atoms and ions with the increase of the incident ion velocity. When the ion kinetic energy increases to 1.2~6.0 MeV, the single particle yield of the Ta characteristic X-rays (Mα1, Mα2) increases with the velocity of the incident ions. When the kinetic energy of the incident ion is 6 MeV, the L X-ray spectra are measured of the Xe atom during the collision between Xe20+and the target atom.
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  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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UV Spectral Lines and X-ray Spectra Induced by 129Xe20+ Impacting on the Ta Surface

doi: 10.11804/NuclPhysRev.40.2023037
  • 1. Key Laboratory of Ion Beam and Optical Physical at Xianyang Normal University in Shaanxi Provinc, Xianyang 712000, Shaanxi, China
  • 2. Institute of Modern Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China
Funds:  Natural Science Foundation of China (12175174, 12205247); Natural Science Basic Research Plan in Shaanxi Province of China (2020JM-624, 2023-JC-YB-032, 2023-JC-QN-00080); Shaanxi Fundamental Science Research Project for Mathematics and Physics(22JSQ040); Scientific Research Program of Education Department of Shaanxi Province, China(22JK0604) ; Teaching Reform Project of Xianyang Normal University, Xianyang, China(2021Y012, XSYK19028)
  • Received Date: 2023-04-12
  • Rev Recd Date: 2023-05-22
  • Available Online: 2024-02-04
  • Publish Date: 2023-12-20

Abstract: Using 129Xe20+ ions with kinetic energy of 100~500 keV and 1.2~6.0 MeV respectively incident on the Ta target, the spectral lines of transition radiation are measured between complex electronic configurations of excited atoms or ions during the interaction of incident ions at different velocities with the Ta surface. The ultraviolet spectral lines of the deexcitation radiation from multiple high Rydberg states to low energy state 5p5(2P°3/2)6s of Xe atoms are measured as the kinetic energy of Xe20+ranges from 100 to 500 keV, the principal quantum number of valence electrons of Rydberg states is $n = 15 $, 13, 11, and 8, respectively. The results show that as the incident ion velocity increases, the single particle fluorescence yield of the the high Rydberg states spectral line of Xe atoms decreases. During this collision process, the single particle fluorescence yield increases of the spectral lines of the excited target atoms and ions with the increase of the incident ion velocity. When the ion kinetic energy increases to 1.2~6.0 MeV, the single particle yield of the Ta characteristic X-rays (Mα1, Mα2) increases with the velocity of the incident ions. When the kinetic energy of the incident ion is 6 MeV, the L X-ray spectra are measured of the Xe atom during the collision between Xe20+and the target atom.

Yijun WANG, Ying ZHANG, Xiaoan ZHANG, Xianming ZHOU, Cexiang MEI, Changhui LIANG, Lixia ZENG, Yaozong LI, Yu LIU, Qianlan XIANG, Hui MENG, Yanning ZHANG. UV Spectral Lines and X-ray Spectra Induced by 129Xe20+ Impacting on the Ta Surface[J]. Nuclear Physics Review, 2023, 40(4): 636-642. doi: 10.11804/NuclPhysRev.40.2023037
Citation: Yijun WANG, Ying ZHANG, Xiaoan ZHANG, Xianming ZHOU, Cexiang MEI, Changhui LIANG, Lixia ZENG, Yaozong LI, Yu LIU, Qianlan XIANG, Hui MENG, Yanning ZHANG. UV Spectral Lines and X-ray Spectra Induced by 129Xe20+ Impacting on the Ta Surface[J]. Nuclear Physics Review, 2023, 40(4): 636-642. doi: 10.11804/NuclPhysRev.40.2023037
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    0.   引言

    • 随着离子源技术的发展，以及低能电子束离子源(Electron Beam Ion Source, EBIS)和离子储存环平台的建设，为探索极端条件下的物理过程和规律成为可能[1-4]。高电荷离子的电子组态、能级寿命在不同环境下的演化以及退激辐射的谱线位移、线型和线宽都会发生复杂的变化。尽管具有相同电子数的高电荷态离子显示出相似的光谱结构，但随着核电荷数(Z)沿等电子序列增加，许多原子性质的尺度发生了显著变化[5-6]。目前高电荷态离子辐射的光谱线在等离子体诊断、天体物理、量子电动力学效应和下一代高精度光钟等研究中具有重要的参考价值 [7-8]。探索高电荷离子本身的物理性质及其与靶原子相互作用的规律是近年来科学工作者高度关注的课题，也是极具挑战的课题[9-10]。

      1954年Hagstrum[11]开创了重离子束与金属表面相互作用的研究，首次提出了入射离子俘获表面电子中性化发射俄歇电子，称之为俄歇中性化(Auger Neutralization)的概念。Schnopper 等[12]用高电荷态Clq+和Brq+离子分别入射不同的金属表面，通过测量入射离子发射的X射线谱，第一次观测到入射离子俘获靶电子辐射光子的实验证据，即所谓的辐射电子俘获(radiative electron capture, REC)。Briand等[13]利用Ar17+入射Ag靶表面,观测到了中性化后的Ar原子清晰的KLn系列特征X射线谱并首次提出空心原子的概念。基于以上的实验工作，Burgdörfer[14]提出了高电荷态离子与金属固体表面相互作用的经典过垒模型(The classical over-the-barrier model, COB)，Hu等[15] 用高电荷态Ar离子入射Al (111)面, 研究了离子能损、电子发射和X射线， 结果表明COB模型在低能区是正确。Song等[16]用高电荷态Xeq+(q = 25~30)入射Al表面、测量到Xe离子中性化后形成的高里德伯态原子退激辐射的特征X射线，结果进一步证明了COB模型是成立的。

      COB模型的建立是通过求解俄歇电子发射的速率方程得到的，支持它的工作大多都是相互作用过程的俄歇电子发射谱和X射线谱(即内壳层跃迁)，很少有高里德伯态原子退激辐射的紫外光到红外光发射的报道。Morgan等[17]研究表明，高电荷态离子退激辐射的偶极跃迁和偶极禁戒跃迁发射的紫外和可见光谱线，将成为高辐射水平环境中、用光纤进行远距离实时测量装置的诊断依据。另一方面，制备先进功能材料的光刻技术和设备是国际电子产业领域的重大关键问题，而光刻机的光源波长从365 nm紫外发展到目前13.5 nm的深紫外，其中多电荷态离子如Oq+、Snq+和Xeq+，在不同环境(激光等离子体)不同电荷态下的紫外光辐射特性和强度成为研究的热点[18-19]。

      我们在中国科学院近代物理研究所离子源和320 kV原子物理平台，分别用129Xe20+动能(100~500 keV)和动能1.2~6.0 MeV入射金属Ta表面，测量入射离子与靶原子相互作用过程中，激发的离子以及复杂原子如高激发态里德伯原子退激辐射的紫外光谱线和X射线，为相关理论研究和应用研究提供实验数据。

    1.   实验装置和方法

    • 紫外光谱测量实验在离子源室的高电荷态离子与固体表面相互作用研究平台上完成(受该平台引出电压限制 ≤ 50 kV)，束流经过分析磁铁、四极透镜和准直后，束斑小于5 mm，进入超高真空靶室，其真空维持在10−8 Pa 范围。束流与靶表面成45°角入射。探测器选单色仪(ARC, Spectrapro-500i)，光栅为1 200 g/mm，有效扫描范围为185~1 200 nm，分辨率(10 μm, 435.8 nm)0.05 nm, 色散1.7 nm/mm，实验前已经用标准汞灯对光谱仪校准。光入射窗口与束流成90°角，与Ta表面成45°角， 靶材选用纯度为99.99% 且表面经过净化处理，面积为19 mm×24 mm、厚度为50 μm的Ta。X射线测量实验在320 kV平台上完成，探测器为XR-100SDD型Si漂移探测器，在峰化时间为9.6 μs， 增益为100的情况下， 探测能量范围是0.50~14.55 keV，其能量分辨在5.9 keV时为136 eV，实验前利用标准放射源241Am和55Fe对探测器进行了能量刻度。探测器与束流成45°角， 距离靶点80 mm， 几何立体角0.001 1Sr。靶材选用纯度为99.99% 且表面经过净化处理，面积为15 mm×15 mm、厚度为3 mm的Ta。靶室真空维持在10−8 Pa 范围。实验用专门的X射线电子学系统，FC为束流线上可插拔式法拉第筒，穿透式法拉第筒与离子计数记录系统链接。详细的实验装置见文献[20]。

    2.   结果与讨论

      2.1.   实验结果

    • 我们选用的束流为129Xe20+，电子共振回旋离子源的引出流强为15 μA，经过聚焦和准直后，入射到Ta表面的流强为nA量级，选取的引出电压分别为5, 10, 15, 20和25 kV。X射线谱测量选择的129Xe20+离子动能为1.2~6.0 MeV，本实验测到的光谱线的标识和理论值取自文献[21-22]，图1~5给出了实验测量到的部分典型光谱，表1列出了利用文献[21-22]可归属的129Xe20+入射到Ta表面产生的谱线。紫外谱线的能量不确定度主要来源于多次测量所产生的统计误差，详细跃迁见表1。

      离子观测波长/nm参考波长/nm高能级 低能级跃迁类型
      组态态项J组态态项J
      Xe III 294.41±0.02 294.46[21] 5s25p3(2D°)6d 3Do 3 5s25p3(2D°)6p 3D 3 E1
      Xe III 205.22±0.01 205.2166[21] 5s25p3(2D°)4f 3G 4 5s25p3(2D°)5d 3Fo 4 E1
      Xe III 241.67±0.01 241.67[21] 5s25p3(2D°)6p 3F 3 5s25p3(4S°)5d 3Do 3 E1
      Xe III 268.56±0.02 268.55[21] 5s25p3(2P°)6p 3D 1 5s25p3(2P°)5d 3P° 2 E1
      Xe III 299.48±0.02 299.49[21] 5s25p3(2D°)6p 3D 1 5s25p3(4S°)6s 3So 1 E1
      XeIII 304.22±0.01 304.20[21] 5s25p3(2P°)6d 3Do 1 5s25p3(2P°)6p 3D 2 E1
      Xe III 331.49±0.01 331.49[21] 5s25p3(2P°)6p 3D 2 5s25p3(2D°)5d 3S° 1 E1
      Xe III 346.65±0.02 346.72[21] 5s25p3(2D°)6p 1D 2 5s25p3(2D°)5d 3Do 3 E1
      Xe III 354.43±0.01 354.48 [21] 5s25p3(2P°)6p 3D 3 5s25p3(2P°)5d 3Do 3 E1
      Xe II 290.72±0.01 290.72 [21] 5s25p4(3P2)4f 2[1]o 3/2 5s25p4(3P2)5d 2[0] 1/2 E1
      Xe II 339.94±0.01 339.94 [21] 5s25p4(1D2)6p 2[2]° 5/2 5s25p4(3P1)6s 2[1] 3/2 E1
      Xe II 376.51±0.01 376.57[21] 5p4(1D2)7s 2[2] 3/2 5p4(3P1)6p 2[2]o 3/2 E1
      Xe I 334.00±0.01 334.00 [21] 5p5(2P°3/2)15p 2[5/2] 3 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1
      Xe I 334.85±0.01 334.86 [21] 5p5(2P°3/2)11f 2[5/2] 3 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1
      Xe I 338.32±0.01 338.32 [21] 5p5(2P°3/2)13p 2[3/2] 2 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1
      Xe I 396.74±0.01 396.74 [21] 5p5(2P°3/2)8p 2[5/2] 2 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1
      Ta IV 220.74±0.05 220.76[21-22] − − − − − − −
      Ta II 214.66±0.03 214.69[21-22] − 475o 1 5d3(4F)6s a 5F 2 E1
      Ta II 219.66±0.02 219.60[21-22] − 499° 4 5d3(4F)6s a 5F 4 E1
      Ta I 255.94±0.01 255.94[21-22] − 390° 5/2 5d36s2 a 4F 3/2 Ta基态
      Ta I 340.69±0.01 340.69[21-22] − 293° 5/2 5d36s2 a 4F 3/2 E1

      • 2.2.   讨论

    • 图1和图2是Xe20+分别以动能100和500 keV离子(速度0.18~0.39 v0，v0为玻尔速度2.19×106 m/s)入射Ta表面，俘获靶电子完成中性化，形成高里德伯态Xe原子5p5(2P°3/2)15p、5p5(2P°3/2)13p分别向低激发态5p5(2P°3/2)6s退激辐射的光谱线334.00和338.32 nm。

      根据经典过垒模型, 高电荷离子入射金属靶Ta表面时， 当到达表面临界距离[14]

      其中：Rc采用原子单位a.u.；q为入射离子的电荷态；W为金属靶的功函数。 Ta的功函数W = 4.25 eV，开始俘获的靶电子进入炮弹离子壳层的最大主量子数为

      根据式(1)和(2)，当电荷态为q = 20时， 计算出临界距离Rc ≈ 41 (a.u.)，形成瞬态空心原子(Hollow atom)的主量子数为nc ≈ 22。

      按照经典过垒模型，高电荷Xe20+离子中性化后，首先经过自离化、Auger电子发射退激，最后经过辐射光子退激[23]，因此，在紫外光波段，没有测量到价电子处于n > 15以上的高里德伯态Xe原子退激辐射光谱线，仅测到4种芯电子组态为5p5(2P°3/2)15p、5p5(2P°3/2)11f、5p5(2P°3/2)13p、5p5(2P°3/2)8p ，其价电子分别为15p、11f 、13p和8p的高里德伯态[24]，对应能级分别是96 998.7 cm−1、96 921.51 cm−1、96 616.90 cm−1和92 264.95 cm−1的高里德伯态，均向低激发态5p5(2P°3/2) 6s(其能级为67 067.547 cm−1)退激辐射的光谱线，这个结果与文献[25-26]用激光激发下获得的惰性气体原子里德伯态退激辐射的结果符合得较好。就我们所知，这也是高电荷态离子在金属表面中性化过程中，形成的高里德伯态原子退激辐射首次报道紫外光波段的实验证据。

      为了分析获取谱线的相对强度与入射离子动能之间的关系，引入单粒子激发的谱线产额Y[27]：

      其中：R表示谱线的相对强度； N是入射离子总数, I为流强；Δt为积分时间；q为入射离子的电荷态；e为元电荷。

      利用式(3)计算较强谱线的单粒子产额，结果见图4(a)紫外光谱线单粒子产额随入射离子动能的变化曲线。从图4(a)可以看出紫外光谱线单粒子产额随入射离子动能的变化趋势，随着入射离子动能的增加，高里德伯态Xe原子谱线(Xe I 334.00 nm; Xe I 338.32 nm)的单粒子产额随入射离子动能增加而减小。而Xe2+、靶离子Ta3+和Ta1+的光谱线单粒子产额随入射离子动能增加而增加。

      随入射离子动能的增加，完全中性化的高激发态的空心原子在上表面经历的时间越小，导致处于表面上的高里德伯态原子退激到较低能态的数目越少，因此，图4(a)中Xe I 334.00 和338.32 nm的单粒子荧光产额随入射离子的速度增加而变小，未在上表面完成中性化的离子数增多，导致沉积在靶表面的能量增加，引起激发和离化的靶原子数增加，所以，Xe2+、Ta3+和Ta1+的单粒子荧光产额随离子入射动能的增加而增加。

      图3是动能为1.2~4.8 MeV的 Xe20+ 离子(离子速度0.40~1.22 v0)，入射到Ta靶表面发射的X射线谱，Ta原子M壳层电子的束缚能在1.74~2.71 keV之间，入射离子的动能和势能(5.19 keV，Xe20+离化能的总和)瞬时沉积在靶表面，使Ta离化激发，在M壳层的支壳层(M5 3d5/2)上产生空穴，N壳层的支壳层N7(4f7/2)和N6(4f5/2)电子退激填充M壳层空穴辐射，产生靶原子Ta Mα1，Mα2的特征X射线，Mα1和Mα2两条线的能量相差1.9 eV。我们的探测器(分辨5.9 keV，136.0 eV)不能分辨其Mα1和Mα2两条线，因此标记为Ta Mα1、Mα2 [28]。X射线的单离子产额可以表示为

      其中：Y是X射线的单离子产额；Nx是探测器立体角内X射线计数；Np是入射离子计数；Ω为探测器的立体角(本次实验为0.001 1 sr)；η是探测器对应X射线能量的探测效率(当X射线能量分别为0.858 keV 时，η = 0.31；4.112 keV时，η = 0.97；4.473 keV，η = 0.98)。探测器定标后的道宽为0.001 75 keV，A为峰面积，Q为电量值，q为入射离子的电荷态，e为元电荷。分别对测到的X射线谱图3(a)~(d)和图4(a)进行拟合，利用式(4)计算其产额，结果显示在图4(b)中，可以看出单离子X射线产额随入射离子速度增加而增加。实验测量误差主要来源于束流离子数统计误差(10%)、X射线计数统计误差(5%)、靶自吸收与空气的吸收误差(10%)、探测立体角误差(6%)等，经过误差传递处理以后，X射线产额误差小于15%。

      图5是6 MeV 的Xe20+ (离子速度1.37 v0)入射到Ta靶表面发射的X射线谱。图5可见，较大动能的入射离子将能量沉积靶表面，不仅使靶原子的在M壳层的支壳层(M5 3d5/2)上产生空穴，而且在(M4,3d3/2)、(M3,3p3/2)和(M2,3p1/2)支壳层产生空穴。高壳层N电子退激填充空穴，并发射X射线，即：N支壳层电子(N4, 4d3/2)退激填充M支壳层空穴(M3,3p3/2)辐射1.956 keV的 X 射线；N支壳层电子(N4 4d3/2)退激填充M支壳层空穴(M2,3p1/2)辐射2.23 keV的 X 射线；N支壳层电子(N2 4 p1/2)退激填充M支壳层空穴(M4,3d3/2)辐射1.329 keV 的X 射线。

      值得注意的是，图5中Xe原子的L-X特征谱线Lα2和Lβ4，其来源于入射离子在与靶碰撞过程中，入射离子的L壳层的支壳层(L1,2s)和支壳层(L3,2p3/2)的电子激发或离化产生空穴，M壳层的电子填充空穴发射X射线，即M支壳层电子(M5,3d5/2)退激填充L支壳层空穴(L3,2p3/2)发射Xe的Lα2X射线，能量为4.09 keV；M支壳层电子(M2,3p1/2)退激填充L支壳层空穴(L1,2s)发射Xe的Lβ4X射线，能量为4.46 keV。利用式(4)计算XeI 的单离子L‒X射线产额分别为YLα2 = 8.18×10−12和YLβ4 = 6.17×10−12。

      对Xe原子的L-X射线的来源可以用Barat等[29-30]提出的非对称碰撞中扩展的电子提升(extension of the electron-promotion model)模型说明。具有动能为6 MeV(势能为5.19 keV、电子组态为 [Ar]3d104s24p4 、基态 3P2)的129Xe20+离子(L壳层没有空穴)，以速度为2.99 × 106 m/s入射到Ta靶表面过程中，由于Xe的L壳层的电子的束缚能约为4.79~5.45 keV，在与靶原子碰撞过程中，即Xe20+与Ta原子发生碰撞时，Xe和Ta构成联合原子(两个间距R = 0时)和Xe与Ta原子间分别形成瞬态分子轨道，Xe 的L壳层电子通过分子轨道提升，即使其激发，L壳层产生空穴，M壳层电子退激填充发射Xe L-X射线。

    3.   结论

    • 用动能100~500 keV和1.2~6.0 MeV的129Xe20+离子分别入射Ta靶表面，通过测量辐射的光谱线，研究高电荷态离子在金属靶表面碰撞过程中光辐射的机理。就我们所知，以前工作都是利用俄歇电子谱或X射线谱验证这种相互作用过程中形成的高里德伯态原子的退激过程，少有实验测到这种相互作用过程中产生的高里德伯原子态。本实验用离子速度0.18~0.39 v0范围，测量到中性化形成的Xe原子高里德伯态5p5(2P°3/2)15p、5p5(2P°3/2)11f、5p5(2P°3/2)13p、5p5(2P°3/2)8p(即主量子为n = 15,13,11,8)分别向低激发态5p5(2P°3/2)6s退激辐射的紫外谱线，高里德伯态Xe原子谱线的单粒子产额随速度的增加而减小。入射离子与靶原子碰撞形成的激发态Ta1+、Ta3+和Xe2+退激辐射谱线的单粒子产额随入射离子动能的增加而增加，碰撞过程激发的靶原子和靶离子的紫外谱线和X射线的单粒子产额随入射离子动能的增加而增加。当129Xe20+以能量6 MeV入射到靶表面，测量到Xe原子的L-X射线，在此碰撞过程中，入射离子与靶原子通过分子轨道使入射离子的L壳层电子激发形成空穴，M壳层电子填充空穴辐射L-X射线。另一方面，近年来，Xe原子和多电态荷态Xe离子辐射的紫外光谱线在等离子体诊断和半导体光刻蚀方面成为研究的热点，希望本工作能为相关研究提供基础数据。

      致谢 衷心感谢离子源和320 kV原子物理研究平台的老师勤奋工作，为本实验提供了高品质束流。

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