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我们选用的束流为129Xe20+,电子共振回旋离子源的引出流强为15 μA,经过聚焦和准直后,入射到Ta表面的流强为nA量级,选取的引出电压分别为5, 10, 15, 20和25 kV。X射线谱测量选择的129Xe20+离子动能为1.2~6.0 MeV,本实验测到的光谱线的标识和理论值取自文献[21-22],图1~5给出了实验测量到的部分典型光谱,表1列出了利用文献[21-22]可归属的129Xe20+入射到Ta表面产生的谱线。紫外谱线的能量不确定度主要来源于多次测量所产生的统计误差,详细跃迁见表1。
表 1 129Xeq+入射Ta靶激发的光谱线
离子 观测波长/nm 参考波长/nm 高能级 低能级 跃迁类型 组态 态项 J 组态 态项 J Xe III 294.41±0.02 294.46[21] 5s25p3(2D°)6d 3Do 3 5s25p3(2D°)6p 3D 3 E1 Xe III 205.22±0.01 205.2166[21] 5s25p3(2D°)4f 3G 4 5s25p3(2D°)5d 3Fo 4 E1 Xe III 241.67±0.01 241.67[21] 5s25p3(2D°)6p 3F 3 5s25p3(4S°)5d 3Do 3 E1 Xe III 268.56±0.02 268.55[21] 5s25p3(2P°)6p 3D 1 5s25p3(2P°)5d 3P° 2 E1 Xe III 299.48±0.02 299.49[21] 5s25p3(2D°)6p 3D 1 5s25p3(4S°)6s 3So 1 E1 XeIII 304.22±0.01 304.20[21] 5s25p3(2P°)6d 3Do 1 5s25p3(2P°)6p 3D 2 E1 Xe III 331.49±0.01 331.49[21] 5s25p3(2P°)6p 3D 2 5s25p3(2D°)5d 3S° 1 E1 Xe III 346.65±0.02 346.72[21] 5s25p3(2D°)6p 1D 2 5s25p3(2D°)5d 3Do 3 E1 Xe III 354.43±0.01 354.48 [21] 5s25p3(2P°)6p 3D 3 5s25p3(2P°)5d 3Do 3 E1 Xe II 290.72±0.01 290.72 [21] 5s25p4(3P2)4f 2[1]o 3/2 5s25p4(3P2)5d 2[0] 1/2 E1 Xe II 339.94±0.01 339.94 [21] 5s25p4(1D2)6p 2[2]° 5/2 5s25p4(3P1)6s 2[1] 3/2 E1 Xe II 376.51±0.01 376.57[21] 5p4(1D2)7s 2[2] 3/2 5p4(3P1)6p 2[2]o 3/2 E1 Xe I 334.00±0.01 334.00 [21] 5p5(2P°3/2)15p 2[5/2] 3 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1 Xe I 334.85±0.01 334.86 [21] 5p5(2P°3/2)11f 2[5/2] 3 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1 Xe I 338.32±0.01 338.32 [21] 5p5(2P°3/2)13p 2[3/2] 2 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1 Xe I 396.74±0.01 396.74 [21] 5p5(2P°3/2)8p 2[5/2] 2 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1 Ta IV 220.74±0.05 220.76[21-22] − − − − − − − Ta II 214.66±0.03 214.69[21-22] − 475o 1 5d3(4F)6s a 5F 2 E1 Ta II 219.66±0.02 219.60[21-22] − 499° 4 5d3(4F)6s a 5F 4 E1 Ta I 255.94±0.01 255.94[21-22] − 390° 5/2 5d36s2 a 4F 3/2 Ta基态 Ta I 340.69±0.01 340.69[21-22] − 293° 5/2 5d36s2 a 4F 3/2 E1 -
图1和图2是Xe20+分别以动能100和500 keV离子(速度0.18~0.39 v0,v0为玻尔速度2.19×106 m/s)入射Ta表面,俘获靶电子完成中性化,形成高里德伯态Xe原子5p5(2P°3/2)15p、5p5(2P°3/2)13p分别向低激发态5p5(2P°3/2)6s退激辐射的光谱线334.00和338.32 nm。
根据经典过垒模型, 高电荷离子入射金属靶Ta表面时, 当到达表面临界距离[14]
$$ {R_{\text{c}}} = \frac{{\sqrt {8q + 2} }}{{2W}} \text{,} $$ (1) 其中:Rc采用原子单位a.u.;q为入射离子的电荷态;W为金属靶的功函数。 Ta的功函数W = 4.25 eV,开始俘获的靶电子进入炮弹离子壳层的最大主量子数为
$$ {n_{\text{c}}} = \frac{q}{{\sqrt {2W} }} \boldsymbol\cdot \frac{1}{{\sqrt {1 + \dfrac{{q - 0.5}}{{\sqrt {8q} }}} }} 。 $$ (2) 根据式(1)和(2),当电荷态为q = 20时, 计算出临界距离Rc ≈ 41 (a.u.),形成瞬态空心原子(Hollow atom)的主量子数为nc ≈ 22。
按照经典过垒模型,高电荷Xe20+离子中性化后,首先经过自离化、Auger电子发射退激,最后经过辐射光子退激[23],因此,在紫外光波段,没有测量到价电子处于n > 15以上的高里德伯态Xe原子退激辐射光谱线,仅测到4种芯电子组态为5p5(2P°3/2)15p、5p5(2P°3/2)11f、5p5(2P°3/2)13p、5p5(2P°3/2)8p ,其价电子分别为15p、11f 、13p和8p的高里德伯态[24],对应能级分别是96 998.7 cm−1、96 921.51 cm−1、96 616.90 cm−1和92 264.95 cm−1的高里德伯态,均向低激发态5p5(2P°3/2) 6s(其能级为67 067.547 cm−1)退激辐射的光谱线,这个结果与文献[25-26]用激光激发下获得的惰性气体原子里德伯态退激辐射的结果符合得较好。就我们所知,这也是高电荷态离子在金属表面中性化过程中,形成的高里德伯态原子退激辐射首次报道紫外光波段的实验证据。
为了分析获取谱线的相对强度与入射离子动能之间的关系,引入单粒子激发的谱线产额Y[27]:
$$ Y\approx \frac{R}{N}\text{ }\text{,}\text{ }N = \frac{I}{q\boldsymbol\cdot e}\boldsymbol\cdot \Delta t\text{ } 。 $$ (3) 其中:R表示谱线的相对强度; N是入射离子总数, I为流强;Δt为积分时间;q为入射离子的电荷态;e为元电荷。
利用式(3)计算较强谱线的单粒子产额,结果见图4(a)紫外光谱线单粒子产额随入射离子动能的变化曲线。从图4(a)可以看出紫外光谱线单粒子产额随入射离子动能的变化趋势,随着入射离子动能的增加,高里德伯态Xe原子谱线(Xe I 334.00 nm; Xe I 338.32 nm)的单粒子产额随入射离子动能增加而减小。而Xe2+、靶离子Ta3+和Ta1+的光谱线单粒子产额随入射离子动能增加而增加。
随入射离子动能的增加,完全中性化的高激发态的空心原子在上表面经历的时间越小,导致处于表面上的高里德伯态原子退激到较低能态的数目越少,因此,图4(a)中Xe I 334.00 和338.32 nm的单粒子荧光产额随入射离子的速度增加而变小,未在上表面完成中性化的离子数增多,导致沉积在靶表面的能量增加,引起激发和离化的靶原子数增加,所以,Xe2+、Ta3+和Ta1+的单粒子荧光产额随离子入射动能的增加而增加。
图3是动能为1.2~4.8 MeV的 Xe20+ 离子(离子速度0.40~1.22 v0),入射到Ta靶表面发射的X射线谱,Ta原子M壳层电子的束缚能在1.74~2.71 keV之间,入射离子的动能和势能(5.19 keV,Xe20+离化能的总和)瞬时沉积在靶表面,使Ta离化激发,在M壳层的支壳层(M5 3d5/2)上产生空穴,N壳层的支壳层N7(4f7/2)和N6(4f5/2)电子退激填充M壳层空穴辐射,产生靶原子Ta Mα1,Mα2的特征X射线,Mα1和Mα2两条线的能量相差1.9 eV。我们的探测器(分辨5.9 keV,136.0 eV)不能分辨其Mα1和Mα2两条线,因此标记为Ta Mα1、Mα2 [28]。X射线的单离子产额可以表示为
$$ Y = \frac{{{N_{\text{x}}}}}{{{N_{\text{p}}}{\text{ }}\eta {\text{ }}(\Omega /4\pi )}} = \dfrac{{A/0.00175}}{{\dfrac{Q}{{q{\text{ }}e}}\eta (\Omega /4\pi)}} 。 $$ (4) 其中:Y是X射线的单离子产额;Nx是探测器立体角内X射线计数;Np是入射离子计数;Ω为探测器的立体角(本次实验为0.001 1 sr);η是探测器对应X射线能量的探测效率(当X射线能量分别为0.858 keV 时,η = 0.31;4.112 keV时,η = 0.97;4.473 keV,η = 0.98)。探测器定标后的道宽为0.001 75 keV,A为峰面积,Q为电量值,q为入射离子的电荷态,e为元电荷。分别对测到的X射线谱图3(a)~(d)和图4(a)进行拟合,利用式(4)计算其产额,结果显示在图4(b)中,可以看出单离子X射线产额随入射离子速度增加而增加。实验测量误差主要来源于束流离子数统计误差(10%)、X射线计数统计误差(5%)、靶自吸收与空气的吸收误差(10%)、探测立体角误差(6%)等,经过误差传递处理以后,X射线产额误差小于15%。
图5是6 MeV 的Xe20+ (离子速度1.37 v0)入射到Ta靶表面发射的X射线谱。图5可见,较大动能的入射离子将能量沉积靶表面,不仅使靶原子的在M壳层的支壳层(M5 3d5/2)上产生空穴,而且在(M4,3d3/2)、(M3,3p3/2)和(M2,3p1/2)支壳层产生空穴。高壳层N电子退激填充空穴,并发射X射线,即:N支壳层电子(N4, 4d3/2)退激填充M支壳层空穴(M3,3p3/2)辐射1.956 keV的 X 射线;N支壳层电子(N4 4d3/2)退激填充M支壳层空穴(M2,3p1/2)辐射2.23 keV的 X 射线;N支壳层电子(N2 4 p1/2)退激填充M支壳层空穴(M4,3d3/2)辐射1.329 keV 的X 射线。
值得注意的是,图5中Xe原子的L-X特征谱线Lα2和Lβ4,其来源于入射离子在与靶碰撞过程中,入射离子的L壳层的支壳层(L1,2s)和支壳层(L3,2p3/2)的电子激发或离化产生空穴,M壳层的电子填充空穴发射X射线,即M支壳层电子(M5,3d5/2)退激填充L支壳层空穴(L3,2p3/2)发射Xe的Lα2X射线,能量为4.09 keV;M支壳层电子(M2,3p1/2)退激填充L支壳层空穴(L1,2s)发射Xe的Lβ4X射线,能量为4.46 keV。利用式(4)计算XeI 的单离子L‒X射线产额分别为YLα2 = 8.18×10−12和YLβ4 = 6.17×10−12。
对Xe原子的L-X射线的来源可以用Barat等[29-30]提出的非对称碰撞中扩展的电子提升(extension of the electron-promotion model)模型说明。具有动能为6 MeV(势能为5.19 keV、电子组态为 [Ar]3d104s24p4 、基态 3P2)的129Xe20+离子(L壳层没有空穴),以速度为2.99 × 106 m/s入射到Ta靶表面过程中,由于Xe的L壳层的电子的束缚能约为4.79~5.45 keV,在与靶原子碰撞过程中,即Xe20+与Ta原子发生碰撞时,Xe和Ta构成联合原子(两个间距R = 0时)和Xe与Ta原子间分别形成瞬态分子轨道,Xe 的L壳层电子通过分子轨道提升,即使其激发,L壳层产生空穴,M壳层电子退激填充发射Xe L-X射线。
UV Spectral Lines and X-ray Spectra Induced by 129Xe20+ Impacting on the Ta Surface
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摘要: 利用动能100~500 keV和1.2~6.0 MeV的129Xe20+离子分别入射Ta靶表面, 测量不同速度的入射离子与Ta表面相互作用过程中,激发原子或离子的复杂电子组态间跃迁辐射的光谱线。入射离子动能在100~500 keV范围,测量到Xe原子的多个高里德伯态(其价电子的主量子数分别为
$n = 15 $ , 13, 11, 8)分别向低激发态5p5(2P°3/2)6s退激辐射的紫外谱线。分析结果显示,随着入射离子动能的增加,高里德伯态Xe原子谱线的单粒子产额减小。在此碰撞过程中,激发的靶离子光谱线的单粒子产额随入射离子动能的增加而增加。在离子动能增加到1.2~6.0 MeV时,激发的Ta原子Mα1, Mα2特征X射线的单粒子产额随入射离子的动能增加而增加。当入射离子动能为6 MeV时,测量到Xe20+与靶原子Ta碰撞过程中Xe原子的L-X射线谱。Abstract: Using 129Xe20+ ions with kinetic energy of 100~500 keV and 1.2~6.0 MeV respectively incident on the Ta target, the spectral lines of transition radiation are measured between complex electronic configurations of excited atoms or ions during the interaction of incident ions at different velocities with the Ta surface. The ultraviolet spectral lines of the deexcitation radiation from multiple high Rydberg states to low energy state 5p5(2P°3/2)6s of Xe atoms are measured as the kinetic energy of Xe20+ranges from 100 to 500 keV, the principal quantum number of valence electrons of Rydberg states is$n = 15 $ , 13, 11, and 8, respectively. The results show that as the incident ion velocity increases, the single particle fluorescence yield of the the high Rydberg states spectral line of Xe atoms decreases. During this collision process, the single particle fluorescence yield increases of the spectral lines of the excited target atoms and ions with the increase of the incident ion velocity. When the ion kinetic energy increases to 1.2~6.0 MeV, the single particle yield of the Ta characteristic X-rays (Mα1, Mα2) increases with the velocity of the incident ions. When the kinetic energy of the incident ion is 6 MeV, the L X-ray spectra are measured of the Xe atom during the collision between Xe20+and the target atom.-
Key words:
- highly charged ion /
- hollow atom /
- UV spectral lines /
- X-ray
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表 1 129Xeq+入射Ta靶激发的光谱线
离子 观测波长/nm 参考波长/nm 高能级 低能级 跃迁类型 组态 态项 J 组态 态项 J Xe III 294.41±0.02 294.46[21] 5s25p3(2D°)6d 3Do 3 5s25p3(2D°)6p 3D 3 E1 Xe III 205.22±0.01 205.2166[21] 5s25p3(2D°)4f 3G 4 5s25p3(2D°)5d 3Fo 4 E1 Xe III 241.67±0.01 241.67[21] 5s25p3(2D°)6p 3F 3 5s25p3(4S°)5d 3Do 3 E1 Xe III 268.56±0.02 268.55[21] 5s25p3(2P°)6p 3D 1 5s25p3(2P°)5d 3P° 2 E1 Xe III 299.48±0.02 299.49[21] 5s25p3(2D°)6p 3D 1 5s25p3(4S°)6s 3So 1 E1 XeIII 304.22±0.01 304.20[21] 5s25p3(2P°)6d 3Do 1 5s25p3(2P°)6p 3D 2 E1 Xe III 331.49±0.01 331.49[21] 5s25p3(2P°)6p 3D 2 5s25p3(2D°)5d 3S° 1 E1 Xe III 346.65±0.02 346.72[21] 5s25p3(2D°)6p 1D 2 5s25p3(2D°)5d 3Do 3 E1 Xe III 354.43±0.01 354.48 [21] 5s25p3(2P°)6p 3D 3 5s25p3(2P°)5d 3Do 3 E1 Xe II 290.72±0.01 290.72 [21] 5s25p4(3P2)4f 2[1]o 3/2 5s25p4(3P2)5d 2[0] 1/2 E1 Xe II 339.94±0.01 339.94 [21] 5s25p4(1D2)6p 2[2]° 5/2 5s25p4(3P1)6s 2[1] 3/2 E1 Xe II 376.51±0.01 376.57[21] 5p4(1D2)7s 2[2] 3/2 5p4(3P1)6p 2[2]o 3/2 E1 Xe I 334.00±0.01 334.00 [21] 5p5(2P°3/2)15p 2[5/2] 3 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1 Xe I 334.85±0.01 334.86 [21] 5p5(2P°3/2)11f 2[5/2] 3 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1 Xe I 338.32±0.01 338.32 [21] 5p5(2P°3/2)13p 2[3/2] 2 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1 Xe I 396.74±0.01 396.74 [21] 5p5(2P°3/2)8p 2[5/2] 2 5p5(2P°3/2)6s 2[3/2]o 2 E1 Ta IV 220.74±0.05 220.76[21-22] − − − − − − − Ta II 214.66±0.03 214.69[21-22] − 475o 1 5d3(4F)6s a 5F 2 E1 Ta II 219.66±0.02 219.60[21-22] − 499° 4 5d3(4F)6s a 5F 4 E1 Ta I 255.94±0.01 255.94[21-22] − 390° 5/2 5d36s2 a 4F 3/2 Ta基态 Ta I 340.69±0.01 340.69[21-22] − 293° 5/2 5d36s2 a 4F 3/2 E1 -
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