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中国原子能科学研究院(CIAE)最新研制成功的紧凑型AMS的结构如图1所示,它主要包括离子源、低能静电分析器、注入磁铁、加速器、气体剥离器、分析磁铁、高能静电分析器、测量磁铁和探测器。此外本装置还有束流传输系统,以实现束流的高效传输。束流传输系统主要由X-Y导向器和静电四级透镜组成,这些器件结合离子加速、双聚焦磁铁和球面静电分析器等实现离子在整个加速器质谱系统的高效传输,具体参数见表1。
表 1 紧凑型加速器质谱仪参数列表
序号 名称 型号(参数) 作用 1 离子源 NS1·1 将样品进行离子化,形成负离子 2 低能端静电分析器 偏转半径为65 cm,偏转角度为90° 对负离子进行能量选择 3 注入磁铁 偏转半径为65 cm,偏转角度为90° 对负离子进行动量选择 4 加速器 紧凑型串列加速器 将负离子剥离为正离子,并瓦解分子离子 5 分析磁铁 偏转半径为65 cm,偏转角度为90° 对正离子进行动量选择 6 高能端静电分析器 偏转半径为65 cm,偏转角度为90° 对正离子进行能量选择 7 测量磁铁 偏转半径为70 cm,偏转角度为110° 对正离子进一步进行动量选择,提高质量分辨率 8 探测器 入射窗为30 nm的 Si3N4膜的类布拉格型 对低能量重离子进行有效探测 其中,加速器是本装置的重要部件,采用无加速管、间隙加速的方式,使得加速器缩短至近1 m,减少占地面积。加速器中的剥离系统如图2所示,剥离气体从剥离管中部进入,剥离管和流导管内径根据束流接收度和发散度设计成阶梯形状,这不仅使得剥离管中心具有较高的气压,而且提高了束流的传输效率,还能降低氦气对加速区域真空的影响(详细介绍见文献[13])。加之对AMS分析系统(包括分析磁铁、静电分析器和测量磁铁等)进行了紧凑化处理,这样既满足了重核素质量分辨,又达到了紧凑化的目标。
图 2 气体剥离器结构示意图[13]
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一般来讲,测量灵敏度需要利用空白样品进行AMS系统测试,然而目前由于人工释放了大量的129I,且129I的半衰期非常长使得目前碘的所谓“空白”样品中的129I/127I比值一般都在10-13左右,因此对于129I的测量灵敏度无法直接利用空白样品进行测量。故本实验也采用国际上通用的间接测量方法[18]来获得AMS系统的129I测量丰度灵敏度。
在AMS测量时,影响测量核素灵敏度的来源有三个:一是被测核素的同量异位素,二是质量数相同的分子本底,三是同位素本底。由于129I的唯一稳定同量异位素129Xe不能形成负离子,因此在负离子源引出阶段就完全排除,从而使得129I测量时不存在原子同量异位素的干扰。那么能对129I测量产生本底干扰的只有两个来源,一是分子同量异位素干扰(如127IHH),二是129I的同位素或临近质量数核素的本底。因此只要实验测定了分子本底和同位素本底贡献,即可得到129I的测量灵敏度。
1) 分子本底的测定
AMS排除分子本底的方法是气体剥离手段,通过调节剥离气体的气压,利用公式(1)即可实现分子本底的排除:
$$ N = {N_0}{{\text{e}}^{ - \sigma d}} \text{,} $$ (1) 其中:N为剩余分子离子数;N0为初始分子离子数;σ为分子离子解离截面;d为剥离气体的气压。由此可见,通过设定合适的剥离气体气压即可有效排除分子本底。
本文利用129I/127I = (2.28 ± 0.20)×10−13的标准样品,将AMS系统设置到129I测量状态,并实现129I的优化传输和测量。从输入气压为0.69 Pa逐步增加剥离气体的气压,测量质量数为129的计数率和127I−的束流,得到质量数为129与127I比值随剥离气压增加的关系,测量结果如图6所示。结果显示,随着剥离气压的升高,分子本底的计数指数减小,与理论完全符合。在剥离气压达到1.6 Pa后,129I/127I比值不随气压的升高而降低,而是进入一个平台区,129I/127I在误差范围内相同,平均值为129I/127I = 2.30×10−13,与标称值相符。根据分子离子瓦解的趋势,在将剥离气压设定在2.1 Pa的情况下,分子本底的贡献应该在129I/127I~1.0×10−14。
2) 同位素本底测量
AMS装置的高能分析系统,由分析磁铁、高能端静电分析器和测量磁铁组成。这种组合能更加有效地排除同位素本底干扰。因为磁铁是对离子的动量进行分析,静电分析器是对离子能量进行分析,只有和129I相同动量的127I才能通过磁铁的选择,那么这些127I离子的能量必然比129I高1.5%,因此利用静电分析器的能量选择就可以将同位素本底排除。
采用129I/127I = (4.32 ± 0.10)×10−11的样品,将AMS系统设置到129I测量状态,并实现129I的优化传输和测量。保持整个AMS系统测量参数不变,只改变高能静电分析器的电压,扫描质量数为129、127的计数率随静电分析器电压的变化并同时测量127I的低能端偏置束流,测量结果如图7所示。
测量结果显示,静电分析器电压为20.07 kV时是129I的最佳电压,静电分析器电压为20.38 kV时是127I的最佳电压,此电压正好比129I的电压高1.5%,和理论预期符合。由测量结果可以看出,理论上静电分析器可以将同位素127I的本底完全排除。测量结果也显示有128Te的本底,可以看出,在设定到最佳128Te的静电分析电压时其本底贡献只有3×10−4,其拖尾影响到129I测量电压时的本底贡献远小于5×10−15。
综合129I测量时分子本底的贡献为129I/127I~1.0×10−14和同位素本底的贡献小于1×10−14,可以得到本装置对129I的测量灵敏度为129I/127I ≈ 1.5×10−14。
3) 标准样品测量
基于以上讨论,对3个129I/127I含量已知的样品进行了比对测量,测量结果如图8所示。可以看出,3个标准样品的测量结果和标称值在误差范围内符合得很好,表明该装置的129I测量方法成功建立。
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为了得到129I的测量精度,实验采用129I/127I = (4.32 ± 0.10)×10−11的样品进行测定。首先调节AMS系统(包括注入磁铁、分析磁铁、静电分析器、测量磁铁、聚焦系统等)让129I2+离子进入探测器,并进行系统优化使得129I的计数率达到最大,然后将AMS系统设置到129I测量参数,同时测量129I的计数和127I的偏置束流,利用129I计数与127I束流计数比值,通过K次测量平均值的不确定度(σ
$\bar{N}$ )与其测量结果平均值($\bar{X}$ )的比值得到测量精度(ν$\bar{N}$ )(Xi为第i次的测量值):$$ \nu \bar{N} = \sigma \bar{N} / \bar{X} \times 100 {\text{%}} = \sqrt{\frac{\displaystyle\sum _{i=1}^{K}({X{{\rm{i}}}-\bar{X)}}^{2}}{K(K-1)}} / \bar{X} \times 100 {\text{%}} 。 $$ (2) 实验数据如表2所列,结果显示,重复9次测量平均值的精度为0.81%,表明本系统具有很好的稳定性。
表 2 精度测量数据
实验次数 127I(10−8C) 129I计数 129I/127I
(个/10−8C)129I/127I
(归一值)1 2955 2009 0.68 4.26×10−11 2 2921 2040 0.70 4.38×10−11 3 2876 1972 0.69 4.32×10−11 4 2860 2036 0.71 4.45×10−11 5 2843 2035 0.72 4.51×10−11 6 2832 1906 0.67 4.19×10−11 7 2848 1906 0.67 4.19×10−11 8 2833 2003 0.71 4.45×10−11 9 2815 1956 0.69 4.32×10−11 平均值 / / / 4.34×10−11 平均不确定度 / / / 3.53×10−13 测量精度/% / / / 0.81%
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摘要: 中国原子能科学研究院(CIAE)最新研制成功的紧凑型加速器质谱(AMS)装置,可用于14C、129I、239Pu等多种核素测量。129I是环境示踪常用的核素,129I的测量对于该装置的推广应用至关重要。经过系统实验研究,建立了基于紧凑型AMS的129I测量技术。129I/127I的测量灵敏度和精度分别达到1.5×10−14与0.81%。结果表明:该紧凑型AMS装置对于129I的测量已经达到国际先进水平,这也为129I在核环境监测、海洋污染示踪等领域的应用研究奠定了坚实的基础。Abstract: A new compact accelerator mass spectrometer(AMS) facility, used for 14C, 129I, 239Pu, etc. measurement, has been successfully established by China Institute of Atomic Energy(CIAE) recently. As 129I is a commonly used nuclide for environmental tracing, the performance of 129I measurement is crucial for the applications of the facility. After systematic research, 129I measurement technologies of the compact AMS has been established. The measurement sensitivity and the measurement accuracy of 129I/127I reached to 1.5×10-14 and 0.81%, respectively. The measurement results show that the compact AMS has reached the international advanced level and can lay the solid foundation for the application of 129I in fields like nuclear environmental monitoring and marine pollution tracing.
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Key words:
- 129I /
- compact AMS /
- measurement technology
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图 2 气体剥离器结构示意图[13]
表 1 紧凑型加速器质谱仪参数列表
序号 名称 型号(参数) 作用 1 离子源 NS1·1 将样品进行离子化,形成负离子 2 低能端静电分析器 偏转半径为65 cm,偏转角度为90° 对负离子进行能量选择 3 注入磁铁 偏转半径为65 cm,偏转角度为90° 对负离子进行动量选择 4 加速器 紧凑型串列加速器 将负离子剥离为正离子,并瓦解分子离子 5 分析磁铁 偏转半径为65 cm,偏转角度为90° 对正离子进行动量选择 6 高能端静电分析器 偏转半径为65 cm,偏转角度为90° 对正离子进行能量选择 7 测量磁铁 偏转半径为70 cm,偏转角度为110° 对正离子进一步进行动量选择,提高质量分辨率 8 探测器 入射窗为30 nm的 Si3N4膜的类布拉格型 对低能量重离子进行有效探测 表 2 精度测量数据
实验次数 127I(10−8C) 129I计数 129I/127I
(个/10−8C)129I/127I
(归一值)1 2955 2009 0.68 4.26×10−11 2 2921 2040 0.70 4.38×10−11 3 2876 1972 0.69 4.32×10−11 4 2860 2036 0.71 4.45×10−11 5 2843 2035 0.72 4.51×10−11 6 2832 1906 0.67 4.19×10−11 7 2848 1906 0.67 4.19×10−11 8 2833 2003 0.71 4.45×10−11 9 2815 1956 0.69 4.32×10−11 平均值 / / / 4.34×10−11 平均不确定度 / / / 3.53×10−13 测量精度/% / / / 0.81% -
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