Evaluations of Gamma Induced ^50,52,53,54Cr Reactions

光核反应数据是核反应堆设计、加速器、放射性治疗以及核天体物理研究中的重要输入参数。1996至1999年，国际原子能机构(IAEA)组织第一次光核数据国际合作研究项目^[1]，建立了国际通用光核反应评价数据库(IAEA-PD库第一版)。近年来，随着国际激光康普顿背散射光源(LCS)等新型实验装置^[2-3]的发展，对相关光核反应物理问题的进一步深入研究，并且积累了更多的光核反应测量，为进一步提升光核反应数据库质量提供了条件保障。从2016年开始，国际原子能机构重新发起了新一期国际合作^[4]，旨在新的测量数据基础上，发展光核反应与光子强度函数的评价方法，更新光核反应数据库，并且要求将光核反应能量提高至200 MeV。中国核数据重点实验室参加了上述两期国际合作，开展对光核反应数据的实验评价与理论计算研究工作，建立了我国自主的光核反应程序体系(GUNF^[5]与MEND-G^[6-8])，可应用于解决光子诱发轻核与中重核反应计算问题，并参与国际比对。

铬(Cr)是核工程应用中常见的结构材料核素，天然Cr有4个稳定同位素^50,52,53,54Cr，其丰度分别为4.345%，83.789%，9.501%和2.365%。在第一版IAEA-PD库中，Cr同位素的光核数据由核数据重点实验室于保生等完成，但光子能量仍局限在30 MeV内。为了满足核医疗、加速器驱动次临界系统(ADS)等研究对高能区数据的需求，需要将Cr的光核数据能量提升至200 MeV，并进一步提升已有数据质量。

本工作对光子诱发Cr同位素核反应的实验数据进行系统分析和评价，澄清了吸收截面与中子和质子出射截面之间的分歧，并采用多种类基于洛伦兹形式的唯像光子强度函数描述吸收截面，在此基础上采用核数据重点实验室与南开大学联合研制的中高能光核反应计算程序MEND-G^[6-8]，对$ {{\gamma }}+^{50,52,53,54} $Cr反应开展计算研究，研究4个同位素核的$ ({{\gamma }} $, n)、$ ({\rm{\gamma }} $, 2n)、$ ({\rm{\gamma }} $, p)等核反应截面的系统规律，间接评价缺少实验测量的光核反应数据结果。所有数据已经按照国际标准ENDF/B-6库格式^[9]输出。

光核反应实验测量是数据评价的基础，是约束核反应理论模型参数的重要依据。受限于国内外光源与测量技术发展水平等因素，光子诱发核反应测量数据与中子核反应相比较少，并且测量数据可靠性较低，因此，实验数据分析是光核反应数据评价中的首要任务。

本工作系统调研并分析了国际实验核反应数据库(EXFOR)^[10]收录的光核反应测量，对Cr同位素光核反应实验数据进行分析，表1为现有实验测量列表。^50,52Cr有光核实验测量结果，⁵⁰Cr包含光中子反应截面，⁵²Cr包括了光子吸收，中子、质子出射截面的测量数据，其中2002年Ishkhanov等^[11]报道的数据为光子诱发⁵²Cr的吸收截面评价结果。

从二十世纪六、七十年代开始，法国Saclay实验室和美国Lawrence Livemore实验室均围绕光中子产生、分光子-中子出射等反应截面进行测量，受到实验分析技术的限制，两家测量的分光子-中子产生截面的数值存在较多问题，在数据评价过程中需要注意^[18-19]。

为了分析光核反应数据，Varlamov等^[18-19]提出采用“F因子”来系统评估$ ({\rm{\gamma }},\,S $n)、$ ({\rm{\gamma }},\,x $n)、$ ({\rm{\gamma }} $, n)、$ ({\rm{\gamma }} $, $ {\rm{2n}} $)和$ ({\rm{\gamma }} $, 3n)等实验数据间的分歧。“F因子”是指某个反应截面在与之相关的所有反应截面中所占比率，公式表示如下：

光子吸收截面$ \sigma({\rm{\gamma }} $, abs)由光子诱发靶核的各个核反应截面之和组成，

引入各个反应道的F因子后，$ \sigma({\rm{\gamma }},\,{\rm{n}}) $、$ \sigma({\rm{\gamma }},\,{\rm{p}}) $、$ \sigma({\rm{\gamma }},\,{\rm{n+p}}) $和$ \sigma({\rm{\gamma }},\,{{\rm{2n}}}) $可以由式(7~10)计算得到

上述式子中$ \sigma _{\exp}({\rm{\gamma }},\,x{\rm{n}}) $是实验测量总出射中子截面，$ \sigma _{\exp}[({\rm{\gamma }},\,{\rm{p}})+({\rm{\gamma }},\,{\rm{n+p}})] $代表实验测量的出射质子截面，不同的F因子由式(1~5)计算得到。式中$ \sigma_{\rm{the}} $是利用MEND-G程序理论计算得到，其核反应理论输入参数采用文献[6-8]中的标准输入。

Cr同位素的评价工作中，我们采用“F因子”方法分析已有实验测量，澄清数据之间的分歧。

1969年Goryachev等^[17]测量了光子诱发⁵²Cr的中子出射截面，1970年Ishkhanov等^[16]测量了$ ({\rm{\gamma }},\,{\rm{p}}) $+$ ({\rm{\gamma }},\,{\rm{n+p}}) $反应的截面，这两家实验数据来自莫斯科国立大学同一个实验室。使用F因子方法将两家实验数据合成吸收截面，合成的吸收截面明显大于2002年Ishkhanov等^[11]给出的评价，由于光子入射能量在20 MeV范围内，二次粒子发射反应道尚未开放，吸收截面应等于一次粒子发射反应截面的和，如图1所示，分反应道的测量结果与吸收截面之间存在分歧。

为了寻找⁵²Cr分反应道实验数据与吸收截面之间分歧产生的原因，本工作对Ishkhanov等^[20]采用相同设备与方法测量过的⁸⁹Y实验测量数据与评价数据进行了分析。⁸⁹Y的光中子出射截面的实验测量结果与评价数据对比如图2所示，图中蓝色点是1970年俄罗斯Ishkhanov等^[20]的测量数据，绿色点是1971年法国CEA/Saclay实验室的Lepretre等^[21]给出的实验测量，红色的点则是1967年美国Livermore实验室的Berman等^[22]的测量。任何确定一个核反应截面的物理实验都需要给出束流的绝对定量，对于上述光核反应实验而言，三家测量分别采用韧致辐射(Ishkhanov等^[20])和正电子湮灭辐射(Lepretre等^[21]和Berman等^[22])来提供光源束流，其中韧致辐射光源的需要涉及连续韧致辐射谱，光核反应截面不是直接得到的，而是通过间接的产额曲线分析方法得到。因此，当多类光源的实验同时存在时，光核反应国际比对评价中一般认为正电子湮灭光源所得测量数据更加准确^[1]。图2中紫色线是2003年Varlamov等^[23]评价的⁸⁹Y光中子截面，采用了正电子湮灭光源的实验数据，与Lepretre等^[21]的测量一致。

由图2可知，⁸⁹Y的中子出射截面测量中，Ishkhanov等^[20]的数值偏高，因此我们评估在⁵²Cr测量中也可能存在同样的系统偏差。依据⁵²Cr吸收截面归一，给出⁵²Cr$ ({\rm{\gamma }},\,{\rm{n}}) $截面的修正系数为0.81，结果如图3所示，解决了⁵²Cr吸收截面与中子、质子出射截面存在分歧的问题。

光子入射能量在200 MeV范围内，吸收截面$ \sigma_{\rm{abs}} $($ E_{\rm{\gamma }} $)主要由两部分贡献表示：

其中：$ E_{\rm{\gamma }} $是入射光子的能量；$ \sigma_{\rm{GDR}} $是巨偶极共振的贡献；$ \sigma_{\rm{QD}} $是准氘贡献^[24]。为了开展该反应的计算，核数据重点实验室研制了光子强度函数程序(CPSF)，通过系统研究8种基于洛伦兹函数的GDR模型和1种微观理论RQRPA方法，从而确定各种核素的光子吸收截面^[25]。图4给出了9种方法确定的⁵²Cr光子吸收截面计算结果，从阈能到40 MeV曲线整体趋势以及与实验数据符合程度来看，Enhanced generalized lorentzian model (EGLO)模型对Cr同位素光子吸收截面描述更为合理。准氘模型的贡献采用Chadwick等^[24]的模型参数。

MEND程序^[6-8]包含基于球形光学势、预平衡和Hauser-Feshbach统计理论等，可应用于入射粒子在200 MeV范围内的中重核反应计算。为了满足光核反应的需求，核数据重点实验室与南开大学共同在MEND基础上添加了光子入射的计算功能，简称为MEND-G，用于光子入射能量在200 MeV的核反应计算。对于出射粒子$ {\rm{\alpha }} $、d、t和³He，程序中考虑了18重粒子发射、蒸发模型、2p-2h粒子空穴对的预平衡粒子发射模型等，为各类核反应物理过程提供描述。

结合实验数据分析与理论计算，本工作给出了Cr同位素的光核反应评价数据，下面章节将对所得评价数据进行系统介绍。

⁵⁰Cr缺乏吸收截面的实验测量，利用EGLO方法^[25]拟合⁵²Cr的吸收截面得到GDR的系统学参数，参数见表2。计算出⁵⁰Cr吸收截面，作为MEND-G程序的输入，调节能级密度和对修正参数，给出理论计算结果。1962年Bianco等^[13]测量了$ {\rm{\gamma }} $入射能量为20.48 MeV的⁵⁰Cr$ ({\rm{\gamma }},\,{\rm{n}}) $反应，1973年Bianco等^[12]在更大的能区范围测量了该反应，见图5。本工作的理论计算与实验数据符合。

在评价中子出射和质子出射的实验数据基础上，考虑其它带电粒子的贡献(主要是$ {\rm{\alpha }} $出射)，给出一套⁵²Cr$ ({\rm{\gamma }},\,{\rm{abs}}) $截面评价数据用于理论计算，如图6红色实线所示。由于高能区无实验数据，且理论计算截面较小，因此画图比对的能量上限到60 MeV。

将吸收截面作为MEND-G程序的输入量，调节能级密度和对修正参数，符合实验测量。计算过程中，主要考虑到了3次粒子发射，表3、表4分别给出了优化后的能级密度和对修正参数。

图7给出了$ {\rm{\gamma }}+^{52} $Cr反应主要反应道贡献的比对情况。从图中可看出，小于23 MeV能区主要是一次粒子发射的贡献，高于23 MeV能区主要是二次粒子发射的贡献。

图8中红色实线是理论计算的1次中子出射截面，蓝色线是考虑了$ ({\rm{\gamma }},\,{{\rm{2n}}}) $和$ ({\rm{\gamma }},\,{\rm{np}}) $贡献的总中子出射截面，理论计算结果与1969年Goryachev等^[17]测量在23 MeV以下能区相符。在23~30 MeV能区，实验采用的轫致辐射光源，实验数据存在波动，$ ({\rm{\gamma }},\,{{\rm{2n}}}) $道开放，数据测量存在较大不确定度，统计理论计算都是连续变化的，理论计算结果与TENDL-2017和JENDL/PD-2016在此能量范围均与实验数据存在一定偏差。

理论计算的质子出射截面与实验数据的比对情况见图9。Ishkhanov等^[16]测量采用的轫致辐射光源，实验数据存在波动，三家评价库的结果都未能很好符合实验数据，本工作的理论计算结果与JENDL/PD-2016的接近。

Cr的其它同位素缺乏实验数据，以⁵²Cr吸收截面为基础，利用EGLO方法^[25]拟合得到GDR的系统学参数，计算给出^50,53,54Cr的吸收截面，见图10，计算吸收截面用到的$ E_{\rm{\gamma }} $、$ \varGamma_{\rm{\gamma }} $和$ \sigma_{\rm{\gamma }} $见表2。吸收截面作为MEND-G程序的输入，计算给出⁵⁰Cr、⁵³Cr和⁵⁴Cr的全套数据文档。理论计算的到的$ ({\rm{\gamma }},\,{\rm{1n}}) $、$ ({\rm{\gamma }},\,{{\rm{2n}}}) $、$ ({\rm{\gamma }},\,{\rm{3n}}) $和$ ({\rm{\gamma }},\,{\rm{p}}) $截面见图11~14，重点关注的这4个出射道的截面峰值大小与靶核原子序数A变化一致。

本工作在核数据重点实验室与南开大学共同研制的最新MEND-G核反应计算程序基础上，结合实验数据分析，在200 MeV能量范围内，系统评价给出了 ^50,52,53,54Cr同位素的光核反应数据结果。工作中，分析$ {\rm{\gamma }}+^{50,52} $Cr反应的测量数据约束理论计算，并优化模型参数较好地描述实验数据。同时，考虑同位素核反应模型的参数系统性，得到^50,53,54Cr的理论计算结果，经过对各主要粒子出射截面的多核比对，初步验证了理论结果的可靠性。本工作所得数据结果将被CENDL库^[26]收录，将在我国下一版本CENDL-3.2光核子库中正式释放。

致谢　感谢南开大学蔡崇海老师在程序开发方面的大力支持，感谢中国原子能科学研究院于保生、张竞上、申庆彪和韩银录老师在数据评价和理论计算方面对本工作给与的帮助。