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核素图常见的排版模式有两种:分别以正方形框或正六边形框代表每种核素。正方形版式的核素按照横向为中子数、轴向为质子数增加依次排列核素,比如图1展示了本文绘制的新版核素图全貌。这种版式的特点是同一元素的同位素并排水平排列,中子数目相同的核素(称为同中子素)垂直排列,便于制作成挂图和图册[17]。六边形版式的核素图如图2(a)所示,这种核素图在核辐射检测分析工业应用中比较常见。因为六边形有三组对边,所以在平面图上可以沿着这3条边的方向分别表示质子数、中子数和质量数(
$ A=N+Z $ )的增加方向。这种版式的特点是同位素排列在对角线上,垂直移动可用于$ \beta $ 衰变链导航,水平移动可用于$ \alpha $ 衰变链导航,而相应的导航在正方形版式的核素图中都是沿对角线移动的。在辐射能谱测量工作中,使用正六边形版式的核素图来指认核素(找到$ \gamma $ 和$ \alpha $ 射线的来源)更加方便[18]。此外,核素图每个框的充填颜色常见有两种含义,即用颜色代表衰变类型(比如:德国卡尔斯鲁厄核素图[19])或寿命长短(比如:日本原子能机构的核素图[20]);颜色的编码则多种多样。目前国际上流行的核素图印刷版本主要有三种,在信息展示方面各有侧重。它们都采用正方形版式,大约
$ 3\sim 4 $ 年更新一次[4]:1) 德国Necleonica公司出版的卡尔斯鲁厄核素图(Karlsruher Nuklidkarte),从1958年开始至今发布了11版,最近一版出版于2022年[19, 22]。此核素图的充填颜色代表核素的衰变类型,其特色是标注的信息非常丰富,包括稳定同位素比例、不稳定核素基态以及同核异能态的寿命、已知衰变类型及主要的衰变能量、中子俘获截面。第1.5节将简述其出版历史;2) 日本原子能机构(JAEA)发表的核素图[23],从1977年起至今发布了11版,最近的一版出版于2018年[20]。此核素图的充填颜色代表核素的半衰期,其局部示例见图2(b);3) 美国能源部下属的诺尔原子能实验室(KAPL)内部印发的核素图,从1956年开始至今发布了17版,最近一版出版于2010年[24]。这个版本的核素图侧重展示核反应堆相关的数据,充填颜色代表半衰期(上半部分)和中子俘获截面(下半部分)。还有一个发行量较小的核素图,来自法国斯特拉斯堡大学。此核素图采用正方形版式,颜色只充填每个方格4/5下半部分。第一版发表于1992年(挂图),最近一版发表于2020年(A4图册)[25]。在国内,正方形和正六边形版式的核素图都出版过。其中正六边形核素图出版了挂图(1976年[26])和图册(1987年第一版[27])。2003年,《核素图册》在中国科学院近代物理研究所的支持下更新为第二版[28],其局部示例如图2(a)所示。自从1984年中国加入国际原子能机构后,中国核数据中心(CNDC)与俄罗斯合作者一起出版了系列正方形版的核素图,其充填颜色代表半衰期,只占据方框的2/3下半部分[29]。自1998年开始到现在一共发布了6版,最近的一次发布于2013年[30]。此版本的核素图特色在于展示CNDC发布的中子反应截面数据。
随着个人电脑、智能手机以及互联网的普及,具有人机交互功能的核素图应用程序大量涌现,使得查询和展示核数据更加方便快捷。比如:国际原子能机构(IAEA)的核素图导览(Isotope browser)程序[31](包括iOS版、安卓版),法国核谱质谱中心(CSNSM-Orsay)的Nucleus程序[32](包括Windows和安卓版),美国ORTEC公司的“核素导航”商业程序(Windows版)[18],美国Hensley博士开发的Nuclide++程序(安卓版)[33],美国能源部的Chart of the Nuclides程序(iOS版[34]) 等。相比于安装在本地设备上的核素图程序,网页版的核素图不依赖操作系统,只要有网络就可以访问,比如:美国布鲁克海文国家实验室国家核数据中心(NNDC)的核素图网站[35],国际原子能机构的核素图网站[36],韩国原子能研究所(KAERI)的核素图网站[37],澳大利亚国立大学Ed Simpson博士开发的网页版3D彩色核素图[38] 等。原来发行纸质印刷核素图的机构,比如:德国Nucleonica公司[39],美国能源部[40],日本JAEA核数据中心[23],中国核数据中心[41],也推出了相应的网页版核素图。
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核素图是用来展示核数据的[19]。核数据来自公开发表的论文,经过整理评估后形成数据库。核数据是基础研究与技术应用之间的桥梁:世界各地数千名科学家在实验室不断确定新的数据、更新原有数据,这些数据经过评价和调整后,用于诸如核医学、环境监测等方面的技术应用[42]。常见的核物理数据库有[43]:新核素发现数据库[44]、原子质量数据库(AME)[45]和原子核基本性质数据库(NUBASE)[7]、核衰变和核结构数据库(ENSDF)[46]、核反应截面数据库[42, 47-48]、热中子俘获截面数据库[49]、自发裂变产额数据库[50]、热中子裂变产额数据库[51-52]、元素的同位素数据库[53-54]、辐射防护数据库[55]等。不同数据库的数据可能互相重叠,一般使用最新的数据。根据不同的需要,可以用核素图展示各种数据,比如偶偶核第一个2+态的激发能数据[56],液滴模型计算得到的原子核的形变
$ \beta $ 参数[57]。山东大学研究生李弘伟在核素图上绘制了原子核已知能级的最高自旋值分布,很有新意[58]。图3是在澳大利亚Ed Simpson博士的网站上定制的3D核素图的示例[59],展示了二阶原子质量差[60]。近年来,随着制图技术的提高,核素图的印刷版形式也越来越多样[15],比如大型海报式核素图[62],折叠式[63]、三维核素图[64]等。3D打印的三维核素图中,第三个维度(高度)可以用来表示单核子束缚能、寿命等,更加直观形象。比如JAEA制作了3D的乐高模型,用来展示核素的寿命、单核子结合能和铀裂变产物分布[65]。澳大利亚国立大学也有类似的3D乐高模型[60]。
我们建立的平面核素图绘制程序可以定制核素图的颜色、版式以及图中的文字标注。接下来展示的核素图,如果没有特别说明,都是作者自行绘制的。
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图1是本文绘制的正方形核素图,正方形充填颜色代表核素衰变类型。原子核的衰变或核反应过程中核素发生转变,在核素图上用图4所示的箭头来指示。
核素图最明显的特征包括:1) 自然界存在的253种稳定核素(NUBASE2020中标注了“stbl”的核素,在核素图中用黑色方块表示)组成了“稳定线(谷)”。稳定线在N、Z较小时,和
$ N = Z $ 线(45度斜线)靠近。当质量数$A = N + Z$ 越来越大时,稳定核素的N逐渐比Z更大,使得稳定线偏离$ N = Z $ 线。这是由于带正电的质子之间有库仑排斥力,原子核每多加一个质子需要增加更多的中子才能保持原子核的稳定。锝($ Z = 43 $ )元素和钷$(Z = 61 )$ 没有稳定的同位素,即稳定线从$Z = 1$ 延伸到$Z = 82$ 过程中在$Z = 43$ 和$ Z = 61 $ 处“断线”。$^{208}{\rm{Pb}} (Z = 82)$ 是最重的稳定核素,$ ^{238}{\rm{U}} $ ($Z = 92$ )是最重的天然存在的核素,具有$ \alpha $ 放射性以及自发裂变放射性(裂变分支比只有$5.44 \times 10^{-5}$ %)。在$^{208}{\rm{Pb}}$ 和$ ^{238}{\rm{U}} $ 之间还有6种核素是天然存在的,其中半衰期超过1亿年有4种:$^{209}{\rm{Bi}}[ T_{1/2}= 1.9(2)\times 10^{19} ~{\text{年}}]$ ,$^{232}{\rm{Th}}$ (${{T}}_{1/2} = 1.4 \times 10^{10}$ 年),$ ^{235}{\rm{U}} $ $(T_{1/2} = 7.04 \times 10^{8}~\text{年})$ ,$ ^{238}{\rm{U}} $ $( T_{1/2} = 4.468 \times 10^{9}~\text{年})$ 。从图1可以看到,$Z = 82$ 和92之间的核素大部分是$ \alpha $ 放射性核素。2) 不同衰变类型的核素聚集在核素图不同的区域。在稳定线左上侧,原子核会发生$ \beta^+ $ 或电子俘获(electron capture, EC)衰变, 使得质子数减一、中子数加一。稳定线右下侧的原子核会发生$ \beta^- $ 衰变, 使得中子数减一、质子数加一。远离稳定线的核素会经历多次的$ \beta $ 衰变,最终产物是稳定的核素。$ \alpha $ 衰变和裂变主要发生于较重的原子核中。核裂变是原子弹或核能发电厂的能量来源。$ \alpha $ 衰变放射出的$ \alpha $ 粒子具有较强的电离能力,可用于放射性治疗。3) 幻数标注线(Z、N=2, 8, 20, 28, 50, 82以及$ N = 126 $ )。当原子核的质子数或中子数为特定数目的时候,原子核特别稳定,对应的稳定同位素或同中子素的种类也比临近的同位素或同中子素更多。这些数目被称为“幻数”。在稳定原子核中,一共有5种核素($^{4}{\rm{He}}$ ,$^{16}{\rm{O}} ,$ $^{40, 48}{\rm{Ca}}$ 和$^{208}{\rm{Pb}}$ ),其质子数和中子数同时为幻数,它们被称为“双幻”核。迈耶和简森等人建立了包含自旋-轨道相互作用的原子核壳模型,成功解释了原子核的幻数[66],并因此获得了诺贝尔奖。$ Z = 114\text{和} N = 184 $ 是理论预言的下一对可能幻数(其附近的核素构成了所谓的“超重核稳定岛”)[67],目前已知的核素距离超重核稳定岛的中心最少还差7个中子数。4) 核素存在的极限。核素存在的极限包括质量$(A=Z+N )$ 上限、中子质子比($ N/Z $ )的极限。原子核内核子-核子间相互作用力决定了核素存在的极限。质量上限(超重核素)到目前是未知的,并且预言很困难[68]。因为库仑力和原子核壳效应互相竞争,使得原子核可能具有不同的拓扑结构。在稳定线两侧,决定原子核存在边界极限的主要因素是粒子分离能。在核素图中将最后1个中子(或质子)的分离能为零的原子核连成的曲线称为“滴线”[69]:越过滴线之后,原子核中过量的中子或质子无法束缚在原子核中,将会通过中子或质子放射性从原子核中“滴”出来。目前已知的核素距离质子滴线较近,距离中子滴线较远,且理论预言的中子滴线位置有很大的不确定性 [70],不同的理论预言给出的滴线位置相差巨大[71]。在本文中,以Wang等[21]的原子质量模型为例,在核素图中标注滴线的位置。图1所示灰色区域是该模型预言的单质子(稳定线左侧)或单中子(稳定线右侧)分离能大于0的区域[21]。灰色区域的边界就是滴线的位置。在第3节将继续讨论探索核素存在的边界与极限。 -
实验测量原子核性质的第一步是发现或生成该原子核,然后利用合适的探测手段进行鉴别和测量[72]。因此核素版图拓展的一个重要方面是新核素的合成与发现。新核素的发现史是核物理发展史的缩影[73]。图5展示了不同时期已知核素版图的范围。可以看到,过去百年以来,人类认识的核素种类大幅度增加。
为了详细地了解新核素发现/合成的方法和国家分布,我们分析了美国密歇根州立大学(MSU)Thoennessen教授的网站(Discovery of Nuclides Project)所公布的数据[44],结果展示于图6~8中。除了天然存在339种核素[8],理论预言可能存在6 000[21, 74] ~ 9 000种核素[71, 75-76],而目前已知的核素种类不到3 500种,在已知核素中有大约800种核素的质量都是未知的[7](详见第3节)。因此,人类在探索核素存在边界、测量和研究核素的基本性质的征程远未结束。
发现核素的历程始于1894年[4],当时人类开始用电磁场来探测并区分微观粒子。最初发现的是稳定核素,但自然界中存在的稳定核素种类十分有限。1896年,法国物理学家亨利·贝克勒尔发现了物质的一种新特性:放射性[1]。贝克勒尔在研究氧化铀时注意到,该物质放射出一种不为人知的射线,能够穿透纸和金属屏蔽。这个射线后来被称为“贝克勒尔射线”,并且贝克勒尔也因此获得了1903年的诺贝尔物理学奖。随着研究的深入,人们开始发现这些射线来自于放射性核素。这些核素在放射性衰变过程中会发射出
$\alpha$ 、$\beta$ 、$\gamma$ 等不同类型的粒子和辐射(统称为放射性“射线”),并伴随着能量的释放和原子核结构的改变。放射性的发现和研究导致新核素和新元素的发现[5],极大地推动了原子核物理和放射化学的发展[79]。天然放射性发现之后,科学家开始利用新发现的放射线轰击已知元素,探索是否能够生成新的元素和核素。最早利用的是$ \alpha $ 射线,其能量足以穿过靶核的库仑位垒并引发核反应。随后,重离子(质量数大于4的核素电离后形成的带电粒子)加速器的出现使射线(又称束流)能量和种类得到增加,新核素不断被人工合成出来。从图6可以看到,已知核素的种类逐年递增(蓝色虚线),每年发现的核素数量统计直方图(红色实线)有几个突出的峰。核素发现的第一个高峰出现在1925年左右,第二个出现在1935年左右。当时发现新核素的方法是质谱术(Mass Spectroscopy, MS)。这种核素发现方式非常有效,平均每年能发现10个左右新核素,总共发现了267种新核素,几乎涵盖了所有稳定核素,还发现了少量长寿命放射性核素。在这个时期内,新核素的质量测量实验还揭示了4个氢核加起来的质量比一个氦核更重的现象(氢聚变,太阳能量来源)。1938年左右,轻粒子核反应(Light Particle reactions, LP)开始成为合成(并发现)新核素的主力方法。1948到1950年这三年每年合成超过50个新核素。这是得益于加速器技术的发展,入射轻离子(质量数小于等于4的核素电离后形成的带电粒子)的能量高于库仑位垒使得核反应能够发生。从图7可以看到,LP方法合成的核素主要分布在稳定线两侧。同一时期,中子束也被用来轰击重核诱发裂变(Neutron-induced Fission, NF)反应,产生了许多丰中子短寿命的核素。图7黄色的区域是通过裂变发现的新核素,主要集中于
${{A}} \approx 100$ 和140两个质量区。除了诱发裂变,一些重核也能发生自发裂变,比如图1和图5绿色方框所表示的核素。在核物理发展的早期,通过重核的自发裂变也发现了不少的新核素[80]。在1968年左右,又出现了新核素合成的高峰,核素合成方法主要是利用重离子束打靶产生核反应从而生成新核素。核反应的类型包括重离子引起的熔合蒸发反应(Fusion Evaporation, FE)和散裂反应(Spallation Reaction, SP)。但是,随着重离子的核电荷数的增加,发生核熔合反应所需要的入射离子的能量也必须提高。比如,利用能量为251 MeV的
$^{48}{\rm{Ca}}$ 束流轰击富集的$ ^{249}{\rm{Cf}} $ 靶发生熔合蒸发反应,从而合成118号元素的$ ^{294}{\rm{Og}} $ 核素,在大约45天的连续实验中只观察到了三个$ ^{294}{\rm{Og}} $ 原子核及其衰变过程[81-82]。图7汇总了3 340种核素首次发现时所使用的方法。截至2022年底,使用熔合蒸发反应生成的新核素总共接近790个,是所有方法中合成新核素最多的。从图7看到,熔合蒸发反应生成的核素绝大部分位于稳定核素的左侧(缺中子侧)。这是由于在越重的稳定核素中,质子数与中子数的比值就越小的缘故。因此,两个较轻的原子核熔合蒸发后产生的核素处于稳定线缺中子一侧。虽然势头渐弱,但是FE方法直到如今依然被用于合成新的核素。特别是在实验室合成比铀重的核素,目前只有这种办法能够产生。1980年开始,重离子加速器的能量逐渐提高到了GeV量级。此时,弹核碎裂反应(Projectile Fragmentation, PF)在新核素合成方面开始崭露头角。仅在2011年一年,采用PF方法一共发现了80多种新核素[79]。从图6可以看到,熔合蒸发反应(FE)和弹核碎裂反应(PF)一并成为当前合成新核素的主要方法。根据理论预言,可能存在但尚未发现的核素(图7中灰色区域) 主要在丰中子一侧,而弹核碎裂反应生成的核素处于丰中子一侧的最前沿(最靠近未知核素)。如果继续沿用弹核碎裂反应来生成新核素,则需要提高束流的流强[83]。
图8统计了新核素发现所在的国家。可以看到:在美国发现了最多数量的新核素,比第二名(德国)数量的两倍还多。截至2022年底,中国一共发现了36 种新核素,主要通过熔合蒸发反应生成重质量核素。
现代核物理研究向着更高激发能量、更高角动量等多个维度拓展[2]。在美国和欧洲,核物理研究都有中长期规划[84-85]。新核素的合成,特别是超重核素的合成是核物理前沿研究规划的一个重要方向。新技术的涌现和前沿核物理科学研究的不断进展,使得已知核素版图得以逐年扩展[73]。当前世界各大核物理实验室都在升级或建造强流重离子加速器[83, 86-89],期待继续推进已知核素的版图[90]。目前已经投入运行的第三代放射性核束装置[83]有美国的FRIB[91-93]、日本的RIKEN[94-95]等,在建的有德国的FAIR[96-97]和中国的HIAF[98-100]等,见表 1。
装置(实验室)名称 所属国家 所在地 状态 TRIUMF[101] 加拿大 Vancouver 运行 FRIB[92] 美国 Michigan 运行 Argonne[88, 102] 美国 Illinois 运行 GSI[103]/FAIR[97] 德国 Darmstadt 运行/在建 CERN[104] 瑞士 Geneva 运行 JFYL[105] 芬兰 Jyvaskyla 运行 HIRFL[106] 中国 甘肃 兰州 运行 HIAF[99] 中国 广东 惠州 在建 RIKEN[95] 日本 Saitama 运行 ROAN[107] 韩国 Daejeon 在建 JINR[108] 俄罗斯 Dubna 运行 -
当已知核素的数量逐渐增加的时候,人们发现有必要从浩瀚的文献中整理已知核素的信息(涉及到数据评估),并按规律简明地展示出来用于研究、教学和生产工作参考(涉及到“核素图”的设计、印刷和出版)。本节以德国卡尔斯鲁厄核素图为例,简述核素图出版过程中其版面特征、版权、出版形式的历史演变。
德国卡尔斯鲁厄核素图(Karlsruhe Nuclidkarte)是目前世界上发行最广的核素图[109],自1958年到2004年期间共发行了超过15万份挂图、20万份图册。在其出现以来的60多年间,它以简洁美观的形式向世人展现了核物理领域所积累的每种已知核素的相关知识,并对未来开展更多的核物理实验提供了启发性的指导。作为实用的教学与科研参考,它在核物理学界一直有着广泛使用和权威地位[110]。卡尔斯鲁厄核素图第一和十一版如图9所示。
卡尔斯鲁厄核素图第一版于1958年问世,由Walter Seelmann-Eggebert教授(1915.4.15—1988.7.19)和Gerda Pfennig夫人(1930.12.8—2017.2.17)共同编辑,有墙上挂图以及桌面使用的A4图册版本,内容包含了从氢元素到锘元素(No,
$ Z = 102 $ )的当时已知的102种元素,涵盖267种天然存在的核素和超过1 030种不稳定核素,以及超过220种同核异能态[113]。当时Walter Seelmann-Eggebert教授在卡尔斯鲁厄技术大学开设了放射性同位素相关的课程,为了教学活动的需要,卡尔斯鲁厄核素图应运而生。在这张图表中核素依照横坐标为中子数、纵坐标为质子数排布,系统化地呈现了当时已知的所有核素的基本性质,包括半衰期、衰变类型、放射粒子能量和是否具有伽马放射性等等。不同的衰变类型用不同的颜色进行区分:黑色对应稳定核素,红色对应$ \beta^ + $ 和电子俘获,蓝色对应$ \beta^ - $ 衰变,黄色对应$ \alpha $ 衰变,白色对应同核异能态跃迁。1961年的第二版扩充到了103个元素,添加了70多种新发现的不稳定核素。1968年第三版时已有了德语、英语、法语和西班牙语的四种语言版本,并从此版开始所有的原子质量以
$ ^{12}{\rm{C}} $ 原子的质量为基准。跟进当时的最新核科学进展,衰变类型新增加了自发裂变一类,用绿色表示。在1974年的第四版中,相关能量单位改为千电子伏(keV)。在1981年的第五版和1995年的第六版中又相继添加了用橙色表示的质子衰变和用紫色表示的集团放射性两种新的衰变类型。第六版是为了纪念Walter Seelmann-Eggebert教授而发行的。在中断了11年后,第七版于2006年发布,包含了超过2 950种实验观测到的核素和690多种同核异能态的信息,并首次增添了中文和俄语版本说明书[114]。从这一版开始,欧盟委员会联合研究中心(JRC)超铀元素研究所(ITU)的Joseph Magill博士加入了核素图的编辑团队并主持核素图的发布。2011年,为了适应更大的市场需求,Joseph Magill博士成立了Nucleonica公司,专门负责卡尔斯鲁厄核素图的出版发行和核科学知识网络化传播工作[115-116],并于2012年发布了第八版核素图。2015年发布第九版时,卡尔斯鲁厄核素图的印刷版本已经发展成以下4种[15]:1) 挂图海报:适合挂在墙上,是最常用的版本之一;2) 巨幅礼堂海报:适合在会议厅、礼堂等大型场所展示;3) A4图册:适合随身携带和查阅,也适合在课堂、实验室等小型场所使用;4) 特殊尺寸版本:这些版本可以在门厅地板、走廊墙面等地方展示,采用更大尺寸印刷以方便人们观看。这些印刷版本的核素图为研究人员和学生提供了全面、系统的核素信息,帮助他们更好地讲解和学习核物理学的知识。Gerda Pfennig夫人参与了从第一版到第九版核素图的编辑工作。
2018年,卡尔斯鲁厄核素图发布第十版时,同步推出了打印版和在线版核素图[19]。在线版核素图提供了搜索功能,可以根据半衰期、放射性衰变能量来搜索相关的核素。2022年,最新的第十一版发布[22],其在线核素图更名为KNCO++[39]并成为了Nucleonica公司核科学互联网门户网站(www.nucleonica.com)的一部分。该门户网站面向核领域的专业人员,提供了许多在线的实用工具,比如:半衰期计算、同位素分析、辐射剂量计算等。
Review and a New Design of the Chart of Nuclides
doi: 10.11804/NuclPhysRev.40.2023018
- Received Date: 2023-02-27
- Rev Recd Date: 2023-03-10
- Available Online: 2023-04-11
- Publish Date: 2023-03-20
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Key words:
- element /
- isotope /
- properties of atomic nuclei /
- radioactivity /
- atomic mass /
- decay half-life /
- printed chart /
- history of the isotope discovery /
- data visualization
Abstract: The chart of the nuclides is one of the fundamental tools in nuclear science and technology. In this paper, we present a new two-dimensional chart of the nuclides, which displays up-to-date ground state nuclear properties such as isotopic abundances of stable nuclei, decay modes, half-life of radioactive nuclei, atomic mass error, and other experimental information extracted from the latest atomic mass evaluation AME2020 and NUBASE2020 evaluation of nuclear physics properties. We review the current status and trends in the visualization of nuclear charts, taking the Karlsruher Nuklidkarte as an example. We discuss the brief history and future perspectives of isotope discovery and nuclear chart publication, followed by the design details of our new chart of the nuclides. Additionally, we recommend free and open-source nuclear chart plotting software/websites. Our newly designed chart of the nuclides will be available in printed versions, including a wall chart and an A4-size folded chart for desktop usage. We plan to update the printed charts synchronously with the AME and NUBASE publications. This will ensure that the charts serve as a regular medium for the concise presentation of the NUBASE database.
Citation: | Yinfang LUO, Xinliang YAN, Meng WANG, Qian WANG, Xiaohong ZHOU. Review and a New Design of the Chart of Nuclides[J]. Nuclear Physics Review, 2023, 40(1): 121-139. doi: 10.11804/NuclPhysRev.40.2023018 |